史湘軍 朱壽鵬 智協(xié)飛 杜康云 劉慶愛 王琳瑋

摘要 基于大氣模式CAM5對比分析了三套基于物理過程發(fā)展而來的冰晶核化參數(shù)化方案，包括BN方案、KL方案和CAM5自帶的LP方案。針對三個方案的離線測試結(jié)果表明，由LP和BN方案計算得出的冰晶數(shù)濃度隨硫酸鹽溶液滴的數(shù)濃度增加而明顯增加，而KL方案對硫酸鹽溶液滴的數(shù)濃度不敏感；CAM5模擬結(jié)果顯示，這三套方案得出的云輻射強迫、冰晶數(shù)濃度及其概率分布非常相似，基本上都接近觀測。但是，使用KL方案得出的全球平均云長波輻射強迫從工業(yè)革命前到當代增加0.05 W·m^-2，明顯低于LP方案的0.36 W·m^-2和BN方案的0.33 W·m^-2；由此可見，選擇哪個冰晶核化參數(shù)化方案不會明顯影響模式對冰云的模擬性能，但對評估人為產(chǎn)生氣溶膠的間接效應(yīng)可能有顯著影響。

關(guān)鍵詞 冰晶核化 參數(shù)化方案 氣候模式 氣溶膠間接效應(yīng) 對比分析

冰云（包含薄冰云）覆蓋地球大約30%的面積，對全球輻射收支平衡起重要作用（Wang et al.，1996；Wylie and Menzel，1999；Sassen et al.，2008）。冰云將部分太陽輻射反射回太空，對地表起降溫作用；同時也吸收和再放射地表長波輻射，對地表起增溫作用（Liou，1986；Rossow and Schiffer，1999；Chenet al.，2000；Corti et al.，2005）?？傮w來說，增溫作用大于降溫作用（Gettelman et al.，2012）。冰云的光學性質(zhì)決定兩者差值，即主要取決于冰晶數(shù)濃度（Haag and Karcher，2004；Kay et al.，2006；Fusina et al.，2007）。此外，冰云還可以顯著影響對流層上部和平流層的水汽狀況（Gettelman et al.，2002；Korolev and Isaac，2006；Kraner et al.，2009；Jensen et al.，2013）。若冰云中的冰晶下落到混合層還可能對降水產(chǎn)生影響（王佳等，2010；李杰等，2016）。

近些年，冰云觀測分析和模擬研究取得了顯著進展（Murray et al.，2010；DeMott et al.，2011；Jensen et al.，2013；Spichtinger and Kraner，2013；Diao et al.，2014；Murphy，2014；Schmitt and Heymsfield，2014；Shi et al.，2015）。冰云中的冰晶粒子由可溶性氣溶膠液滴同質(zhì)核化形成或在不可溶氣溶膠粒子幫助下異質(zhì)核化形成（Pruppacher and Klett，1997），這種不可溶氣溶膠粒子被稱為冰核（Ice Nucleation，IN）。沙塵、飛灰和花粉等很多氣溶膠顆粒物都能作為IN（DeMott et al.，2003；Cziczo et al.，2004；Hoose and M6hler，2012）。由于IN的種類繁多，目前對異質(zhì)核化微物理過程的了解僅僅是冰山一角（Karcher et al.，2007；Hegg and Baker，2009；DeMott et al.，2011；Hendricks et al.，2011；Cziczo et al.，2013）。相對于異質(zhì)核化，當前相關(guān)領(lǐng)域?qū)ν|(zhì)核化已經(jīng)有了較好的理解。同質(zhì)核化發(fā)生時的核化率可以通過經(jīng)典理論或依據(jù)已有的實驗數(shù)據(jù)計算出來（Koop et al.，2000；DeMott et al.，2003；Koop，2004）。一般來說，對流層上部可溶性氣溶膠的數(shù)濃度遠大于IN的數(shù)濃度。因此，同質(zhì)核化曾經(jīng)被認為是冰晶粒子數(shù)濃度（N_i）的主要貢獻者（Heymsfield and Sabin，1989；Cantrell and Heymsfield，2005；Liu and Penner，2005；Khvorostyanov et al.，2006）。但是，在IN的幫助下，異質(zhì)核化先于同質(zhì)核化發(fā)生。生成的冰晶凝華增長，消耗水汽，使過飽和度由上升轉(zhuǎn)為下降，從而抑制同質(zhì)核化的發(fā)生。最終的N_i僅來自異質(zhì)核化，明顯小于同質(zhì)核化可以生成的N_i（DeMott et al.，1994；Chen et al.，2000；Karcher and Lohmann，2003）。因此，模式中考慮異質(zhì)和同質(zhì)核化的競爭可以顯著影響冰云中的Ⅳ；以及評估氣溶膠間接效應(yīng)（DeMottet al.，1997；Barahona and Nenes，2009）。近年來，美國大氣研究中心（NCAR）的大氣模式CAM5、美國航天局（NASA）大氣模式GEOS5、德國馬普所（MPI）的模式ECHAM5等國際知名的氣候模式都引入了能夠考慮異質(zhì)與同質(zhì)核化競爭的冰晶核化參數(shù)化方案（Lohmann et al.，2008；Gettelman et al.，2010；Barahona et al.，2014）。

冰晶核化參數(shù)化方案將氣溶膠與冰云中的N_i關(guān)聯(lián)起來，是研究氣溶膠通過冰云影響氣候的重要環(huán)節(jié)（Wang et al.，2014）。近些年，基于理論公式或云氣塊模型的模擬結(jié)果，發(fā)展出一些復雜的可以考慮異質(zhì)和同質(zhì)核化之間競爭關(guān)系的冰晶核化參數(shù)化方案，例如：Liu and Penne（2005）發(fā)展的冰晶核化參數(shù)化方案（簡稱LP方案），Barahona and Nenes（2009）給出的參數(shù)化方案（簡稱BN方案）和Karcher et al.（2006）發(fā)展的參數(shù)化方案（簡稱KL方案）。以往的研究表明，不同模式模擬的氣溶膠間接效應(yīng)存在較大差異。采用KL方案的ECHAM5模式模擬的從工業(yè)革命前（Pre-Industrial times，PT）到當代（Present-Day，PD）云長波輻射強迫的變化為0.05～0.20 W·m^-2（Zhang et al.，2013）。與之明顯不同，采用LP方案的CAM5模式的模擬結(jié)果為0.40～0.52 W·m^-2（Ghan et al.，2012）。因此，有必要分析上述差異中有多少是來自冰晶核化參數(shù)化方案。為了能在同一模式平臺中研究分析不同參數(shù)化方案對評估氣溶膠間接效應(yīng)的影響，將BN和KL方案也放入CAM5模式中。本文著重對這三套方案進行離線測試，找出他們之間的異同，然后評估這三套方案在CAM5模式中對冰云的模擬性能，并分析不同參數(shù)化方案對評估氣溶膠間接效應(yīng)的影響。

1 CAM模式和三套參數(shù)化方案簡介

本文使用美國NCAR開發(fā)的大氣模式第五版本（CAM5，Neale et al.，2012）。CAM5將云劃分為兩類：對流云和大尺度云。對流云的處理較為簡單，不考慮氣溶膠對云的影響。大尺度云演化發(fā)展緩慢，模式可以細致地對其進行描述。CAM5采用Morrison and Gettelman（2008）發(fā)展的雙參數(shù)云微物理方案（簡稱MG方案）來描述大尺度云的各種微物理過程。為能夠研究氣溶膠一云相互作用，MG方案與一個氣溶膠模塊（MAM，Liu et al.，2012）耦合在一起。默認的MAM對氣溶膠粒子的描述采用三個模態(tài)：愛根核模態(tài)、積聚模態(tài)和粗粒子模態(tài)。在冰晶核化過程中，粗粒子模態(tài)的沙塵氣溶膠可以作為異質(zhì)核化所需的IN，愛根核模態(tài)的硫酸鹽溶液滴可以在適合的條件下經(jīng)同質(zhì)核化形成冰晶。驅(qū)動冰晶核化參數(shù)化方案所需的上升速度采用診斷得出的次網(wǎng)格擾動速度（W_sub，Bretherton and Park，2009）。若已有冰晶存在，通過調(diào)低W_sub來考慮這些冰晶對冰云中繼續(xù)發(fā)生冰晶核化的影響（Shiet al.，2015）。

CAM5采用LP方案計算新生成的冰晶數(shù)濃度（Gettelman et al.，2012）。此方案是基于云氣塊模型的模擬結(jié)果發(fā)展而來（Liu and Penner，2005）。含有氣溶膠粒子的氣塊在上升過程中體積膨脹，對外做功，溫度下降，相對于冰的相對濕度不斷上升，氣塊達到飽和。隨著過飽和度（S_i）繼續(xù)上升，達到冰晶異質(zhì)核化所需的閾值（Sihet）時，冰晶出現(xiàn)。已經(jīng)生成的冰晶在過飽和環(huán)境中凝華增長，消耗水汽，S_i增長速率也將變慢。若S_i；能夠持續(xù)上升，并且達到同質(zhì)核化發(fā)生的閾值（S_ihom，S_ihom，S_ihet），同質(zhì)核化發(fā)生，生成大量冰晶，消耗水汽的速度加快，從而S_i急劇下降，不再有冰晶生成。若在氣塊上升的過程中S_i沒有達到S_ihom就開始下降，則同質(zhì)核化不會發(fā)生。上述冰晶生成發(fā)展的過程可以用絕熱上升的氣塊模型模擬出來。但是，氣塊模型計算非常耗時，不便于直接用于氣候模式。因此，需要采用參數(shù)化方案來簡化對冰晶數(shù)濃度的計算。在LP方案中，采用數(shù)學擬合方法，根據(jù)氣塊模型的實驗結(jié)果，給出計算冰晶數(shù)濃度的經(jīng)驗公式。生成的冰晶數(shù)濃度（N_i）是包括氣溫（T）、氣壓（P）、上升速度（W）、硫酸鹽數(shù)濃度（N_so4）和沙塵數(shù)濃度（N_dust）等自變量的函數(shù)。

3三套冰晶核化參數(shù)化方案對冰云的模擬

本節(jié)主要評估三套冰晶核化參數(shù)化方案在CAM5中對冰云的模擬。首先，通過與觀測的N_i數(shù)據(jù)進行對比，評估模式對冰云的模擬能力。之后，分析由冰晶核化參數(shù)化方案造成的模擬結(jié)果的差異。在這部分用到的模擬實驗中，冰晶核化參數(shù)化方案都是使用PD氣溶膠讀入數(shù)據(jù)。

圖3給出了三套參數(shù)化方案模擬的N_i隨溫度的變化。圖中，觀測資料采用的是Kramer et al.（2009）中收集的飛機觀測資料。需要注意，在觀測過程中，冰晶碰到設(shè)備將發(fā)生破碎，會造成觀測的Ⅳ_虛假偏多，尤其是在偏暖的冰云中。圖3中，模擬結(jié)果的一個顯著特征是冰晶數(shù)濃度隨氣溫的升高而減少。造成這個特征的主要原因是同質(zhì)核化的發(fā)生概率以及生成冰晶的N_i隨溫度升高而減少。在溫度小于205 K時，模擬的N_i明顯高于觀測。一種可能原因是，在這種低溫條件下，氣溶膠液滴呈現(xiàn)出玻璃的特征，少量的氣溶膠液滴在還沒有達到S_ihom時就作為IN發(fā)生異質(zhì)核化了。也就是，冰云形成以異質(zhì)核化為主，同質(zhì)核化很難發(fā)生（Murray et al.，2010）。若將上述影響簡單地考慮到模式中，例如：溫度低于205 K時，禁止同質(zhì)核化發(fā)生。那么，模擬的Ⅳ；與觀測較為接近（史湘軍，2010）。本文為了能夠與以往的模式模擬結(jié)果進行對比，沒有使用這種限制。在溫度高于225 K時，模擬的冰晶數(shù)濃度明顯低于觀測。在這種偏暖的冰云中，觀測的冰晶數(shù)濃度可能出現(xiàn)虛假偏多。當溫度范圍在205～225 K時，模擬的冰晶數(shù)濃度與觀測接近。圖3中，另一個顯著特征是三套方案的模擬結(jié)果很接近。

圖4給出了冰云中N_i的概率分布。飛機觀測數(shù)據(jù)來自美國的一個冰云外場觀測實驗（SPARTIC-US，http：∥acrf-campaign.arm.gov/sparticus/）。觀測區(qū)域位于（97.5°W，36.6°N）附近。這套觀測數(shù)據(jù)排除了冰晶破碎的影響。由圖可見，觀測的N_i主要分布在5～500 L^-1模擬的N_i主要分布在2～200L～，略低于觀測數(shù)據(jù)。不過，模擬結(jié)果冰晶濃度37%～39%集中在20～50個/升區(qū)間（LP38%，BN37%，KL39%），觀測的冰晶濃度31%集中在較低的10～20個/升區(qū)間。總體來說，模擬的N_i的概率分布與觀測比較接近，三套方案的模擬結(jié)果無明顯差異。

離線測試結(jié)果表明LP方案相對于BN和KL方案更容易出現(xiàn)的異質(zhì)核化阻止同質(zhì)核化發(fā)生的情況。因此，有必要診斷分析CAM5模式在采用LP方案時冰云形成過程中同質(zhì)核化發(fā)生概率是否低于其他兩方案。由圖5可見，采用LP方案時同質(zhì)核化發(fā)生概率明顯低于BN和KL方案。此外，無論采用哪套方案，多年緯向平均的同質(zhì)核化發(fā)生概率都小于0.1。也就是說，90%以上的冰云生成過程中只出現(xiàn)異質(zhì)核化。這與飛機觀測得出的結(jié)論是一致的，冰云形成以異質(zhì)核化為主（Cziczo，et al.，2013）。從圖5還可以看出，南半球同質(zhì)核化發(fā)生概率高于北半球。原因是北半球沙沉氣溶膠多，沙塵氣溶膠異質(zhì)核化阻止了同質(zhì)核化的發(fā)生。

圖6給出了冰晶數(shù)濃度的垂直分布。由于熱帶對流層頂部氣溫相對較低和次網(wǎng)格垂直擾動相對劇烈，同質(zhì)核化發(fā)生時能夠產(chǎn)生較多的冰晶（Barahona and Nenes，2008）。因此，三套方案模擬得出的冰晶數(shù)濃度高值區(qū)（大于200 L^-1）都是主要分布在熱帶對流層頂部。不過，采用LP方案時，同質(zhì)核化發(fā)生概率相對偏低（圖5），從而導致年平均的冰晶數(shù)濃度小于BN和KL方案。圖6也給出了異質(zhì)核化對冰晶數(shù)濃度貢獻（N^ihet/N_i）。由于北半球沙塵多于南半球，沙塵氣溶膠多，不僅僅導致異質(zhì)核化生成的冰晶數(shù)濃度多，并且還能抑制同質(zhì)核化的發(fā)生。所以，北半球異質(zhì)核化對冰晶數(shù)濃度的貢獻明顯高于南半球。需要特別指出，在北半球中高緯以外地區(qū)，異質(zhì)核化對冰晶數(shù)濃度貢獻小于0.5，在南半球的部分區(qū)域，甚至小于0.1。這說明，雖然大多數(shù)冰云由異質(zhì)核化生成，年平均冰晶數(shù)濃度卻是主要來自同質(zhì)核化。

冰晶數(shù)濃度的變化會影響冰云的光學厚度，進而影響云輻射強迫。圖7給出了多年緯圈平均的云長波輻射強迫（Long-Wave Cloud Forcing，LWCF）、短波輻射強迫（Short-Wave Cloud Forcing，SWCF）、氣柱冰晶數(shù)密度（column ice number concentration，簡稱CDNUMI）和云冰路徑（Ice Water Path，IWP）。由圖可見，CAM模式模擬的云輻射強迫與觀測較為接近。三套實驗（LP、BN和KL）模擬得出的CDN-UMI和IWP非常接近，沒有明顯差別。因此，云長波、短波輻射強迫（LWCF、SWCF）也非常接近。LP、BN和KL三套實驗（PD）模擬得出的全球平均的CDNUMI分別為150.1、145.1和149.7×10⁶m^-2（表1），無明顯差異。此外，全球平均的IWP、LWCF、SWCF、大尺度降水（large-scale precipitation，簡稱PRECL）和對流降水（convective precipitation，簡稱PRECC）也是比較接近?？傮w而言，模式采用不同冰晶核化參數(shù)化方案（LP、BN和KL）的云輻射強迫和降水非常接近，無顯著差異。

4不同冰晶核化參數(shù)化方案對評估氣溶膠間接效應(yīng)的影響人數(shù)據(jù)，計算暖云云滴數(shù)濃度時都是依據(jù)當代（PD）氣溶膠前體物在線計算的氣溶膠特征。若在暖云中也使用不同年代（PT、PD）的氣溶膠數(shù)據(jù)，云滴數(shù)濃度從PT到PD的顯著增加也將對LWCF產(chǎn)生影響，CAM5模式計算得出的LWCF（PD—PT）將增強（0.46 W·m^-2LP方案，Shi et al.，2015）。與對LWCF的影響不同，N_i的變化對SWCF的影響更為復雜，可能通過影響局地的降水、輻射等其他因素進而影響SWCF。因此，SWCF的變化（PD—PI）較為復雜，年平均擾動振幅較大，且沒有明顯的統(tǒng)計特征（圖8）。此外，冰晶數(shù)濃度的變化可以通過影響大氣環(huán)流、水汽輸送進而對其他地區(qū)的云水、云冰造成影響。由圖8可見，在60°S附近，云冰路徑（IWP）從PI到PD變化十分明顯；在30～60°S區(qū)間，云水路徑（LWP）從PI到PD變化十分明顯。

5結(jié)論和討論

本文首先對LP、BN和KL這三套冰晶核化參數(shù)化方案進行離線測試，找出他們之間的差異。結(jié)果表明，使用KL方案時，多數(shù)情況下計算得出的冰晶數(shù)濃度（N_i）對硫酸鹽溶液滴的數(shù)濃度（N_so4）不敏感。但是，使用LP和BN方案計算得出的N_i明顯隨N_so4的增加而增加（圖1）。相對于BN和KL方案，LP方案中抑制同質(zhì)核化發(fā)生的情況更容易出現(xiàn)（圖2）。不過，由LP方案中計算得出的N_i多數(shù)情況下高于BN和KL方案（圖1和圖2）。

其次，將BN和KL方案也引入CAM5模式，評估了模式使用這三套方案對冰云的模擬能力。模擬結(jié)果顯示，采用LP、BN和KL方案得出N_i、N_i的概率分布和云輻射強迫十分相似，并且基本上接近觀測（圖3、圖4和圖7）。這表明，模式對平均氣候態(tài)的模擬似乎不受如何選擇冰晶核化參數(shù)化方案的影響，也就排除了由于氣候平均狀態(tài)大幅改變進而對評估人為產(chǎn)生氣溶膠間接效應(yīng)的影響。有必要再次指出，BN方案默認最多只能有5%的沙塵能夠轉(zhuǎn)化為冰晶凝結(jié)核（IN）。在本文的試驗中，BN方案去掉了5%這個限制，與LP和KL方案保持一致。若保留這個限制，IN大幅減少，對同質(zhì)核化的抑制能力減弱。同質(zhì)核化生成的N_i將明顯增多，進而對云輻射強迫造成顯著影響（史湘軍，2010；Zhang et al.，2013）。由于在離線測試中LP方案更容易出現(xiàn)抑制同質(zhì)核化發(fā)生的情況，本文分析了CAM5模擬的同質(zhì)核化發(fā)生概率。采用LP方案的同質(zhì)核化發(fā)生概率明顯低于BN和KL方案（圖5），與離散測試結(jié)果一致。不過，模式使用LP方案得出的N_i并沒有顯著地小于BN和KL方案（圖3和圖6）。一種原因是，在相同條件下，LP方案計算得出的N_i高于其他兩套方案（圖2）。另一種可能原因是，同質(zhì)核化發(fā)生概率與年平均的N_i之間存在負反饋機制。同質(zhì)核化發(fā)生頻繁，冰云中時常存在較高的N_i。受冰云中已存在冰晶的影響，同質(zhì)核化發(fā)生概率將降低。即使同質(zhì)核化發(fā)生，生成的N_i也將降低，年平均的N_i將減小。

最后，分析了不同冰晶核化參數(shù)化方案對評估人為產(chǎn)生氣溶膠的間接效應(yīng)的影響。在本文的CAM5數(shù)值實驗中，使用讀入的PD（或PI）氣溶膠數(shù)據(jù)驅(qū)動冰晶核化參數(shù)化方案，這樣就排除了人為產(chǎn)生的氣溶膠通過影響暖云進而對氣候造成的影響。計算氣溶膠光學特征一律采用PD氣溶膠讀入數(shù)據(jù)，這樣就不存在人為產(chǎn)生氣溶膠的直接氣候效應(yīng)。模式模擬結(jié)果顯示，采用LP和BN方案時得出的全球平均LWCF從工業(yè)革命前（PT）到當代（PD）分別增加了0.36和0.33 W·m^-2，明顯高于KL方案的0.05W·m^-2（表1）。因此推斷，冰晶核化參數(shù)化方案是導致不同模式模擬人為產(chǎn)生氣溶膠間接效應(yīng)存在較大差異（ECHAM5一KL的LWCF從PI到PD上升0.05-0.20 W·m^-2，而CAM5-LP的結(jié)果為0.40～0.52 W·m^-2）的主要因素。相對于冰晶核化參數(shù)化方案，能夠準確描述上升氣塊微物理過程的氣塊模型的實驗結(jié)果更加可靠。氣塊模型的試驗結(jié)果表明，多數(shù)情況下，N_ihom明顯地隨N_so4增加而增加（Shi et al.，2014）。也就是說，模式采用KL冰晶核化參數(shù)化方案評估氣溶膠間接效應(yīng)時，很可能低估了LWCF從PI到PD的上升幅度。