祁景博　章曙光　姜駿

摘要：第一性原理計(jì)算即從量子力學(xué)基本原理出發(fā)，采用數(shù)值算法求解密度泛函理論基本方程，從而獲得電子運(yùn)動(dòng)規(guī)律、探索物質(zhì)運(yùn)動(dòng)規(guī)律、研究物質(zhì)的理論描述。項(xiàng)目從針對第一性原理計(jì)算的迭代計(jì)算和本征態(tài)求解方式，開發(fā)支持材料元素第一性原理材料計(jì)算的軟件。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)和計(jì)算能力的不斷進(jìn)步，對材料性能和機(jī)制的認(rèn)知逐漸深入到電子層次，新材料的研究也越來越由傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)室研究轉(zhuǎn)為理論模擬計(jì)算和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)化流程的新模式。課題基于MangoDB數(shù)據(jù)庫技術(shù)，利用Atomate軟件的FireWorks模塊研究，對材料元素實(shí)現(xiàn)第一性原理材料計(jì)算，獲得其計(jì)算基本流程的數(shù)據(jù)庫模型。

關(guān)鍵詞：第一性原理計(jì)算；密度泛函理論；材料元素計(jì)算；標(biāo)準(zhǔn)化流程；MongoDB數(shù)據(jù)庫

中圖分類號：TP311 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1009-3044（2024）13-0077-07 開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識碼（OSID） ：

0 引言

在新材料的研究中，材料計(jì)算往往是至關(guān)重要的一步，可以為材料工作者提供關(guān)鍵的數(shù)據(jù)支持，幫助他們設(shè)計(jì)、制備和合成新材料。然而，傳統(tǒng)的材料計(jì)算通常需要不斷迭代和試錯(cuò)，導(dǎo)致研發(fā)周期長、不確定性高、研究成本高，從而限制了新材料的研究進(jìn)展。近年來，隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展，新材料設(shè)計(jì)中的材料計(jì)算可以通過計(jì)算機(jī)模擬進(jìn)行。通過計(jì)算機(jī)程序不斷迭代材料設(shè)計(jì)、制備和合成方式，將手動(dòng)的材料計(jì)算轉(zhuǎn)變?yōu)槟K化的“參數(shù)選擇-自動(dòng)計(jì)算”的標(biāo)準(zhǔn)化流程。新材料研究需要大量的材料計(jì)算數(shù)據(jù)支持，而材料數(shù)據(jù)庫作為存儲(chǔ)計(jì)算數(shù)據(jù)的媒介和載體，是材料多角度參數(shù)設(shè)計(jì)和計(jì)算迭代的基礎(chǔ)。材料數(shù)據(jù)庫在滿足大量材料計(jì)算數(shù)據(jù)的同時(shí)，對于尋找宏觀物理性質(zhì)和微觀結(jié)構(gòu)優(yōu)化具有決定性作用，為高效、低成本的新型材料設(shè)計(jì)等材料科學(xué)研究奠定了基礎(chǔ)。

國內(nèi)重要材料數(shù)據(jù)庫包括中國科學(xué)院的材料學(xué)科基礎(chǔ)科學(xué)數(shù)據(jù)庫和北京科技大學(xué)主導(dǎo)的國家材料科學(xué)數(shù)據(jù)共享網(wǎng)。此外，還有一些規(guī)模較小的數(shù)據(jù)庫，如北京航空材料研究院的航空材料數(shù)據(jù)庫和中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所的稀土材料數(shù)據(jù)庫，專注于特定領(lǐng)域但數(shù)據(jù)共享有限。中科院物理研究所的Atomly.net收錄了超過17萬個(gè)無機(jī)晶體材料的第一性原理計(jì)算結(jié)果。美國的Materials Project等數(shù)據(jù)庫也提供豐富內(nèi)容，但仍存在用戶權(quán)限限制和數(shù)據(jù)分析挑戰(zhàn)。

1 關(guān)鍵技術(shù)介紹

FireWorks是一個(gè)用于定義、管理和執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)化工作流?？梢允褂肞ython、JSON或YAML定義復(fù)雜的工作流，使用MongoDB進(jìn)行存儲(chǔ)。工作流可以在任意計(jì)算資源上自動(dòng)執(zhí)行，包括那些具有排隊(duì)系統(tǒng)的計(jì)算資源。

Atomate是一款開源軟件，使用Python函數(shù)的工作流用于執(zhí)行復(fù)雜的材料科學(xué)。Atomate的特點(diǎn)包括它建立在開源庫之上：pymatgen、custodian、jobflow和FireWorks。具有“標(biāo)準(zhǔn)”工作流程庫，用于計(jì)算各種所需材料性能，將工作流修改和鏈接在一起的簡單途徑。它可以構(gòu)建輸出屬性的大型數(shù)據(jù)庫，會(huì)自動(dòng)保留作業(yè)、目錄、運(yùn)行時(shí)的細(xì)致記錄參數(shù)等。

MongoDB是一款開源文檔型數(shù)據(jù)庫，采用JSON 風(fēng)格的BSON存儲(chǔ)數(shù)據(jù)。其靈活的數(shù)據(jù)模型允許存儲(chǔ)各種結(jié)構(gòu)的文檔，支持復(fù)雜查詢操作。

2 需求分析

2.1 設(shè)計(jì)目標(biāo)

該軟件是基于MongoDB數(shù)據(jù)庫的材料計(jì)算工具，針對材料研究工作者開發(fā)，旨在計(jì)算材料分子的物化性質(zhì)，如動(dòng)能、勢能和態(tài)密度等。由于構(gòu)成材料的元素組分、性質(zhì)的差別，以及材料應(yīng)用的復(fù)雜性，不同材料的第一性原理計(jì)算過程差別極大。當(dāng)前的研究中，計(jì)算過程需要大量的人機(jī)交互，嚴(yán)重制約了高性能計(jì)算條件下的材料研究效率。目前對于封裝外部第一性原理計(jì)算引擎具有松耦合。結(jié)果計(jì)算、軟件安裝、測試都需要用戶去完成，材料工作者了解材料相關(guān)物性計(jì)算的基本流程但不具備計(jì)算機(jī)專業(yè)的背景知識。所以將材料計(jì)算過程分解為基本的“軟件-控制參數(shù)”組合單元，應(yīng)用數(shù)據(jù)庫技術(shù)，通過組織基本組合單元，達(dá)到第一性原理材料計(jì)算流程的標(biāo)準(zhǔn)化，進(jìn)而提高材料元素計(jì)算的效率。

2.2 功能需求分析

交互頁面模塊：1） 用戶可在軟件登錄界面輸入指定賬號密碼登錄系統(tǒng)；2） 登錄后可進(jìn)行新模型任務(wù)中元素類型的選擇；3） 選好元素類型后進(jìn)入該元素的元素名和原子數(shù)量設(shè)置以及元素屬性；4） 設(shè)置好元素屬性后進(jìn)入原子位置和晶胞參數(shù)坐標(biāo)的具體設(shè)置。最后開始計(jì)算。

本軟件系統(tǒng)需要先對部署在Ubuntu 20.2 下的Atomate、FireWorks、MongoDB、VASP進(jìn)行環(huán)境配置才可運(yùn)行。

Atomate工作流調(diào)用模塊：Atomate是支持第一性原理計(jì)算的工具模塊，可以通過命令生成管理每項(xiàng)任務(wù)的FireWorks 工作流，包括逐條啟動(dòng)和管理Fire?Works中所設(shè)計(jì)和構(gòu)造的輸入文件生成自洽迭代、態(tài)密度和能帶計(jì)算和數(shù)據(jù)存儲(chǔ)工作流。

FireWorks工作流模塊通過MongoDB存儲(chǔ)設(shè)計(jì)工作流程，在python.py文件中使用FireWorks配置計(jì)算工作流。支持利用Pymatgen前處理產(chǎn)生計(jì)算所需贗勢信息，傳遞輸入文件，調(diào)用VASP完成計(jì)算流程，并將結(jié)果存入MongoDB數(shù)據(jù)庫。

VASP材料元素計(jì)算模塊：該模塊基于贗勢-平面波基組，利用密度泛函理論求解Kohn-Sham方程，完成材料的電子結(jié)構(gòu)分析。支持快速生成輸入文件、提交計(jì)算任務(wù)到作業(yè)隊(duì)列，并自動(dòng)解析輸出文件以匯總結(jié)果。

MongoDB 數(shù)據(jù)庫存儲(chǔ)模塊：本模塊主要實(shí)現(xiàn)對FireWorks工作流、材料計(jì)算結(jié)果數(shù)據(jù)的存儲(chǔ)。Mon?goDB支持豐富多樣的查找表達(dá)式模塊和多種文件和數(shù)據(jù)類型。

2.3 性能需求分析

本軟件系統(tǒng)中的Atomate 軟件，F(xiàn)ireWorks 模塊，VASP材料元素計(jì)算軟件需運(yùn)行在Linux系統(tǒng)平臺(tái)下，材料工作者需將本軟件系統(tǒng)部署于主機(jī)或Linux操作系統(tǒng)的虛擬機(jī)。

3 概要設(shè)計(jì)

3.1 數(shù)據(jù)庫設(shè)計(jì)與實(shí)現(xiàn)

數(shù)據(jù)庫需要滿足存儲(chǔ)三個(gè)部分的能力：1） 存儲(chǔ)FireWorks計(jì)算工作流；2） 存儲(chǔ)VASP計(jì)算輸出文件；3） 存儲(chǔ)登錄用戶名和密碼。

按照該軟件的要求，采用 MongoDB數(shù)據(jù)庫構(gòu)建了下面的表格：

1） 用戶表（user） 用戶信息包括：賬號、密碼。

2） 材料表（material）

材料信息包括：元素、體系結(jié)構(gòu)、波函數(shù)、電荷密度、迭代弛豫、本征值、電子態(tài)密度、能量、體積、元素?cái)?shù)量、能帶、密度。

3） 工作流表（jobflow）

工作流信息包括：工作流、創(chuàng)建時(shí)間、任務(wù)名、任務(wù)編號、輸出文件。

4） VASP作業(yè)表（vasptask）

VASP作業(yè)表信息包括：任務(wù)時(shí)間、元素屬性、晶胞參數(shù)、創(chuàng)建者、文件路徑、化學(xué)元素。

3.2 軟件整體概要設(shè)計(jì)

用戶登錄系統(tǒng)，填入賬號密碼后進(jìn)入原子類型頁面，選擇元素類型和數(shù)量，配置元素屬性。然后進(jìn)入晶胞參數(shù)頁面，填入原子位置和晶胞參數(shù)。完成填選后提交計(jì)算任務(wù)。系統(tǒng)通過Atomate調(diào)用Pymatgen搜索輸入文件POSCAR，生成POTCAR，配置INCAR 和KPOINTS。使用VASP進(jìn)行材料元素計(jì)算，計(jì)算結(jié)果存入MongoDB數(shù)據(jù)庫，然后使用Pymatgen分析結(jié)果并繪圖。

3.3 系統(tǒng)概要設(shè)計(jì)

3.3.1 交互頁面模塊概要設(shè)計(jì)

交互頁面模塊：在交互頁面模塊中需要設(shè)計(jì)四個(gè)頁面：1） 登錄頁面：負(fù)責(zé)核對用戶的賬戶和密碼以進(jìn)行身份確認(rèn)并登錄系統(tǒng)。2） 原子類型選擇頁面：由于一個(gè)元素可能為一個(gè)或多個(gè)的若干原子組成，所以需要確定組成該元素的具體原子類型數(shù)量。3） 元素屬性頁面：在后續(xù)通過Atomate調(diào)用工作流計(jì)算步驟中需要先找到該元素輸入文件如：POSCAR文件，所以需要元素的具體名稱、原子的數(shù)量，來確定所選的具體元素信息。元素屬性的設(shè)置以在實(shí)際研究中對該元素所需的具體屬性值配置。4） 晶胞參數(shù)頁面：此頁面需要將您需要計(jì)算的元素中原子的具體位置和晶胞參數(shù)進(jìn)行配置。

3.3.2 Atomate 工作流調(diào)用模塊概要設(shè)計(jì)

在Ubuntu 20.4 Linux系統(tǒng)中，下載Atomate、Fire?Works、Pymatgen、Python3.9、MongoDB7.0，并創(chuàng)建Atom?ate目錄結(jié)構(gòu)。配置環(huán)境變量和FireWorks工作流模塊路徑，設(shè)置數(shù)據(jù)存儲(chǔ)位置并連接VASP計(jì)算軟件。使用命令啟動(dòng)配置好的FireWorks工作流，生成輸入文件。

3.3.3 FireWorks 工作流模塊概要設(shè)計(jì)

FireWorks工作流模塊配置和定義FireTask來調(diào)用Python模塊和函數(shù)；配置.py文件包含流程中所需函數(shù)；調(diào)用Pymatgen預(yù)處理對Atomate生成POTCAR 函數(shù)；傳入VASP生成輸入文件并計(jì)算結(jié)果函數(shù)；整條工作流以yaml格式存入MongoDB函數(shù)；調(diào)用Pymatgen 做后處理繪圖函數(shù)。

3.3.4 VASP 材料元素計(jì)算模塊概要設(shè)計(jì)

VASP材料元素計(jì)算模塊管理著VASP計(jì)算的核心部分。主要輸入包括四個(gè)文件：INCAR（控制參數(shù)）、POSCAR（結(jié)構(gòu)描述）、POTCAR（贗勢）和KPOINTS（K點(diǎn)設(shè)置）。輸出包括七個(gè)文件：CONTCAR （遲豫后的結(jié)構(gòu)）、WAVECAR（波函數(shù)）、CHGCAR（電荷密度）、OSZICAR（迭代信息）、EIGENVAL（本征值）、DOSCAR（電子態(tài)密度）和OUTCAR（主要輸出）。通過FireWorks配置的流程，進(jìn)行基于第一性原理的材料元素計(jì)算，并將結(jié)果存入MongoDB。

3.3.5 MongoDB 數(shù)據(jù)庫模塊概要設(shè)計(jì)

MongoDB數(shù)據(jù)庫模塊：安裝MongoDB并配置其環(huán)境變量和數(shù)據(jù)庫控制文件和其中參數(shù)、存儲(chǔ)Fireworks 工作流數(shù)據(jù)庫、VASP輸出文件計(jì)算結(jié)果數(shù)據(jù)庫，Mon?goDB 需預(yù)先通過啟動(dòng)命令使環(huán)境啟動(dòng)。本軟件中MongoDB應(yīng)存儲(chǔ)三部分：1）FireWorks計(jì)算工作流。2）vasp計(jì)算輸出文件。3）登錄用戶賬號和密碼。

3.4 前端交互界面框架設(shè)計(jì)

登錄頁面設(shè)計(jì)：包括賬號和密碼輸入框，登錄和退出按鈕。輸入正確信息點(diǎn)擊“登錄”可進(jìn)入系統(tǒng)，否則彈出“賬號或密碼錯(cuò)誤”提示框。

元素類型選擇頁面：設(shè)置原子類型數(shù)量選擇欄，選擇元素的原子組成數(shù)量，并建立模型。

元素屬性頁面：包括元素名輸入框和晶胞參數(shù)選擇欄，選擇計(jì)算中所需的晶胞參數(shù)選項(xiàng)。

晶胞參數(shù)頁面：設(shè)置元素原子的三維坐標(biāo)和晶胞參數(shù)的x、y、z 軸向量坐標(biāo)。

4 詳細(xì)設(shè)計(jì)與代碼實(shí)現(xiàn)

4.1 軟件詳細(xì)設(shè)計(jì)概述

基于MongoDB的高通量材料計(jì)算數(shù)據(jù)庫的設(shè)計(jì)與應(yīng)用畢業(yè)設(shè)計(jì)，系統(tǒng)通過命令行或交互頁面實(shí)現(xiàn)材料工作者對材料元素第一性原理的計(jì)算，并將計(jì)算數(shù)據(jù)存儲(chǔ)進(jìn)數(shù)據(jù)庫。系統(tǒng)內(nèi)部使用Atomate工作流調(diào)用FireWorks、VASP和MongoDB協(xié)作。用戶配置元素信息后，系統(tǒng)通過Atomate調(diào)用FireWorks啟動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)化計(jì)算工作流。工作流利用Pymatgen處理數(shù)據(jù)，生成輸入文件，并傳入VASP進(jìn)行計(jì)算。計(jì)算完成后，結(jié)果存入MongoDB數(shù)據(jù)庫。Atomate調(diào)用Pymatgen繪制能帶結(jié)構(gòu)圖和態(tài)密度圖。

4.2 模塊詳細(xì)設(shè)計(jì)與代碼實(shí)現(xiàn)

4.2.1 交互頁面模塊詳細(xì)設(shè)計(jì)與代碼實(shí)現(xiàn)

登錄頁面：使用wxPython編寫交互頁面。當(dāng)用戶輸入密碼后頁面會(huì)與數(shù)據(jù)庫中存放的賬號密碼進(jìn)行比對，若賬號密碼正確則進(jìn)入元素配置頁面，若錯(cuò)誤則彈出錯(cuò)誤提示框顯示“賬號或密碼錯(cuò)誤”。

元素類型選擇頁面：氧化鎂MgO有一個(gè)鎂原子Mg 和一個(gè)氧原子O組成，不同元素間原子組成數(shù)量差別很大，并且原子組成為元素的基本。用戶點(diǎn)擊下拉欄選擇符合組成元素的原子數(shù)量如：“1、2、3...”，選擇完可點(diǎn)擊創(chuàng)建模型按鈕，創(chuàng)建該元素的模型。

元素屬性頁面：本頁面需要將原子數(shù)量具體分配給指定元素：鎂原子Mg對應(yīng)原子個(gè)數(shù)“1”，氧原子O對應(yīng)原子個(gè)數(shù)“1”。在第一性原理計(jì)算中會(huì)涉及晶胞參數(shù)，該屬性是結(jié)構(gòu)弛豫計(jì)算中重要部分。

晶胞參數(shù)頁面：設(shè)置原子的三維位置輸入框如下：鎂原子Mg對應(yīng)位置“ 0 0 0”，氧原子O對應(yīng)位置 “0.5 0.5 0.5”。將鎂原子和氧原子組合成氧化鎂后，需要設(shè)置晶胞參數(shù)的方位向量如下：x軸“ 2.13 2.132.13”，y軸“ 2.13 0 2.13”，z軸“ 0 2.13 2.13”。配置完畢后，點(diǎn)擊“OK”按鈕即可開始計(jì)算。

4.2.2 Atomate 調(diào)用FireWorks 工作流模塊詳細(xì)設(shè)計(jì)與代碼實(shí)現(xiàn)

Atomate 工作流調(diào)用模塊：在Linux 系統(tǒng)中部署Atomate軟件包、FireWorks模塊，創(chuàng)建好Atomate目錄的結(jié)構(gòu)，配置環(huán)境變量以及FireWorks工作流模塊路徑及數(shù)據(jù)存儲(chǔ)的位置信息，并制定好VASP計(jì)算軟件。

配置Atomate調(diào)用FireWorks工作流模塊路徑及材料元素計(jì)算輸出文件和計(jì)算流程的數(shù)據(jù)存儲(chǔ)的路徑位置信息。

4.2.3 VASP 材料元素計(jì)算模塊詳細(xì)設(shè)計(jì)與代碼實(shí)現(xiàn)

下載VASP6.1.2并在Atomate的配置目錄中指定VASP計(jì)算軟件的路徑，可在Atomate啟動(dòng)FireWorks 后啟動(dòng)VASP。

通過Python腳本使用pymatgen前處理進(jìn)行輸入文件的查找與轉(zhuǎn)換，進(jìn)行VASP計(jì)算前輸入文件的準(zhǔn)備工作，從自動(dòng)化預(yù)設(shè)的工作流中創(chuàng)建頻帶結(jié)構(gòu)。

VASP材料計(jì)算中需要元素的輸入文件，若制作材料元素充足的數(shù)據(jù)庫需要有足夠多的材料元素文件。

VASP 輸入文件中最重要的就是POSCAR 和POTCAR兩個(gè)文件。

通過Python腳本啟動(dòng)VASP計(jì)算。

通過Python腳本使用pymatgen后處理。

4.2.4 MongoDB 數(shù)據(jù)庫模塊詳細(xì)設(shè)計(jì)與代碼實(shí)現(xiàn)

my_launchpad.yaml文件配置指定了FireWorks工作流與MongoDB數(shù)據(jù)庫的連接。

通過jobflow.ymal指定了計(jì)算任務(wù)和計(jì)算的輸出文件既參數(shù)output存入MongoDB數(shù)據(jù)庫，以及可將在材料元素的計(jì)算過程中調(diào)用jobflow.ymal。

5 系統(tǒng)測試

在材料計(jì)算軟件中對MgO經(jīng)過一系列參數(shù)配置后通過VASP計(jì)算得到數(shù)據(jù)和計(jì)算任務(wù)流程保存至MongoDB數(shù)據(jù)庫。

VASP計(jì)算過程中將輸出數(shù)據(jù)同時(shí)存入當(dāng)前文件夾內(nèi)，繪圖腳本可根據(jù)該元素的輸出數(shù)據(jù)繪制能帶圖和態(tài)密度圖。

6 結(jié)束語

綜上所述，本材料計(jì)算軟件根據(jù)第一性原理材料計(jì)算的特征，將材料計(jì)算過程分解為基本的“軟件-控制參數(shù)”組合單元，應(yīng)用數(shù)據(jù)庫技術(shù)，通過組織基本組合單元，實(shí)現(xiàn)材料計(jì)算達(dá)到第一性原理材料計(jì)算流程的標(biāo)準(zhǔn)化，進(jìn)而提高材料元素計(jì)算的效率。本軟件適用于材料工作者對材料研究中的計(jì)算步驟，由于兼容問題，材料工作者需將軟件部署于本機(jī)或虛擬機(jī)為Linux系統(tǒng)的計(jì)算機(jī)或服務(wù)器。經(jīng)測試軟件可根據(jù)用戶可根據(jù)設(shè)定的元素的原子位置和數(shù)量進(jìn)行計(jì)算得到元素的輸出文件等相關(guān)計(jì)算結(jié)果。由于本項(xiàng)目在研究過程中無服務(wù)器條件則部署于虛擬機(jī)平臺(tái)導(dǎo)致算力不夠無法執(zhí)行多材料的并發(fā)和高通量計(jì)算，可在未來基于服務(wù)器端部署進(jìn)行深入研究。

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【通聯(lián)編輯：李雅琪】