蔣俊杰,黃 暢,魏亞東,唐 彬,于 潛,周詩(shī)慧,蔡小杰,鄧 強(qiáng)

(1.東莞理工學(xué)院,廣東 東莞 523808;2.華南師范大學(xué),廣東 廣州 510006;3.散裂中子源科學(xué)中心,廣東 東莞 523803;4.中國(guó)科學(xué)院 近代物理研究所,甘肅 蘭州 730000;5.蘭州大學(xué),甘肅 蘭州 730000;6.鄭州大學(xué),河南 鄭州 450001;7.西南科技大學(xué),四川 綿陽 621010;8.深圳大學(xué),廣東 深圳 518060)

與X射線相比,中子具有穿透能力極強(qiáng)、對(duì)輕元素敏感、同位素分辨以及磁結(jié)構(gòu)微觀分析等不可替代的優(yōu)勢(shì),被稱為研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的理想探針[1-2]。自1932年查德威克發(fā)現(xiàn)中子以來,中子散射、中子成像等中子科學(xué)技術(shù)在凝聚態(tài)物理、高分子化學(xué)、生命科學(xué)、納米材料科學(xué)、航空等領(lǐng)域中獲得了廣泛應(yīng)用[3-4]。我國(guó)先后建成了3大中子源:中國(guó)先進(jìn)研究堆、中國(guó)綿陽研究堆和中國(guó)散裂中子源(CSNS)[2,5-7]。其中,CSNS作為一個(gè)大科學(xué)裝置平臺(tái),目前正在進(jìn)行用于服務(wù)不同研究領(lǐng)域的多種中子譜儀建設(shè)。中子探測(cè)器是中子譜儀中最重要的設(shè)備,其性能優(yōu)劣將直接決定中子譜儀分辨能力的強(qiáng)弱?；谛滦烷W爍材料和光電技術(shù)的大面積閃爍體型中子探測(cè)器,可實(shí)現(xiàn)對(duì)熱中子的高效率、高分辨率、實(shí)時(shí)探測(cè)[8],而其中基于6LiF/ZnS(Ag)閃爍體和波移光纖結(jié)構(gòu)的大面積位置靈敏型熱中子探測(cè)器是近些年的研究熱點(diǎn)[9-10]。CSNS正在建設(shè)的中子譜儀中,工程材料中子衍射譜儀和能量分辨中子成像譜儀均采用6LiF/ZnS(Ag)閃爍體型中子探測(cè)器作為譜儀的主探測(cè)器。

6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏是閃爍體型中子探測(cè)器的重要組成部分,其中子探測(cè)效率及發(fā)光產(chǎn)額會(huì)直接影響探測(cè)器的應(yīng)用[7]。英國(guó)的AST公司是當(dāng)前主流的6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏供應(yīng)商,其生產(chǎn)的6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏被廣泛運(yùn)用于中子譜儀探測(cè)器,為了提高閃爍體中子探測(cè)器的性能進(jìn)而實(shí)現(xiàn)CSNS中子譜儀性能的改善,需要研究不同類型的閃爍屏的相對(duì)熱中子探測(cè)效率和發(fā)光產(chǎn)額。本文利用CSNS的20號(hào)束線,系統(tǒng)研究AST公司多種6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏樣品的相對(duì)熱中子探測(cè)效率和中子信號(hào)積分譜,并通過刻度XP2020多陽極光電倍增管得到這些樣品的出射光產(chǎn)額,選取出用于閃爍體中子探測(cè)器的最佳閃爍屏材料。

1 實(shí)驗(yàn)測(cè)試

1.1 閃爍屏樣品

實(shí)驗(yàn)測(cè)試AST公司樣品11種,待測(cè)樣品中,ZnS(Ag)與6LiF的質(zhì)量比包括3種,分別為2∶1、3∶1、4∶1;閃爍屏厚度也包括3種,分別為200、300、400 μm。襯底類型包含兩種,塑料(PE)和鋁(Al)。由于塑料基材對(duì)閃爍光到漫反射效率更高,廠家提供的市場(chǎng)化標(biāo)準(zhǔn)樣品更多采用塑料基材,但實(shí)際應(yīng)用中,考慮到鋁金屬對(duì)熱中子的雜散截面更小,所以也定制了若干鋁基材產(chǎn)品。表1為被測(cè)閃爍屏樣品的相關(guān)參數(shù)。

表1 被測(cè)閃爍屏樣品的相關(guān)參數(shù)

1.2 CSNS 20號(hào)束線

CSNS的BL20中子束線采用了退耦合窄化液氫慢化器,慢化器出來的中子經(jīng)多次準(zhǔn)直與吸收后到達(dá)距離慢化器8.95 m的束流出口,出口處中子束斑直徑為φ20 mm,中子注量率約為106cm-2·s-1,中子波長(zhǎng)范圍為0～10 ?,相關(guān)指標(biāo)能有效滿足閃爍體中子探測(cè)器的研究需求[11]。

1.3 XP2020光電倍增管

XP2020多陽極光電倍增管具有良好的線性、背景噪聲低、單電子能譜好等特性[12],作為實(shí)驗(yàn)使用的光電轉(zhuǎn)換器件,其主要性能參數(shù)列于表2。

表2 XP2020多陽極光電倍增管主要性能參數(shù)

1.4 實(shí)驗(yàn)裝置

設(shè)計(jì)的閃爍屏性能測(cè)試裝置如圖1所示。CSNS的20號(hào)束線的中子注量率較大,為確保實(shí)驗(yàn)正常進(jìn)行需要降低中子束流通量。中子束流經(jīng)限束孔的限束后能實(shí)現(xiàn)第1次通量降低效果,然后入射到云母單色器上,基于云母單色器的單晶特性,當(dāng)單色器與入射中子束流呈45°時(shí),出射方向?qū)?huì)篩選出具有特定波長(zhǎng)的中子,同時(shí)中子通量將會(huì)再次降低。中子通量經(jīng)過兩次降低后,與位于光電倍增管(PMT)前端的閃爍屏發(fā)生核反應(yīng)產(chǎn)生閃爍光。閃爍光被PMT收集后,PMT+多功能采集卡+PC所共同組成的探測(cè)器系統(tǒng)能獲得中子束流的飛行時(shí)間譜(TOF)及中子信號(hào)的積分面積譜,這兩個(gè)重要數(shù)據(jù)則顯示出閃爍屏的兩個(gè)重要指標(biāo):相對(duì)熱中子探測(cè)效率和出射光產(chǎn)額[8]。

圖1 閃爍屏性能測(cè)試裝置

2 測(cè)試結(jié)果與分析

2.1 相對(duì)熱中子探測(cè)效率

根據(jù)圖1裝置依次更換閃爍屏樣品,能獲得不同樣品的TOF。圖2～4為按照ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比分類的若干樣品的TOF。

中子波長(zhǎng):a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

中子波長(zhǎng):a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

中子波長(zhǎng):a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

通過TOF計(jì)算出不同波長(zhǎng)下被測(cè)樣品的中子計(jì)數(shù)率,該樣品和標(biāo)準(zhǔn)閃爍屏(AST-23172(Al))相比,可計(jì)算出該樣品對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)閃爍屏的相對(duì)熱中子探測(cè)效率,由此判斷出待測(cè)樣品之間熱中子探測(cè)效率性能的優(yōu)劣。圖5為按照ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比分類的若干樣品的相對(duì)探測(cè)效率對(duì)比。

ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比:a——4∶1;b——3∶1;c——2∶1

由圖5a可知,當(dāng)ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比較高時(shí),增加閃爍屏厚度對(duì)于閃爍屏的熱中子探測(cè)效率具有明顯提升作用,對(duì)于短波長(zhǎng)中子的探測(cè)效率提升效果優(yōu)于長(zhǎng)波長(zhǎng)中子。如對(duì)于波長(zhǎng)為1.6 ?的中子,當(dāng)閃爍屏厚度從200 μm增加到400 μm時(shí),熱中子探測(cè)效率提升約56%;而對(duì)于波長(zhǎng)為4.7 ?的中子,熱中子探測(cè)效率僅提升約38%。由圖5b可知:隨6Li成分增加,當(dāng)閃爍屏厚度從200 μm增加到300 μm時(shí),其熱中子探測(cè)效率會(huì)有顯著提高,同時(shí)對(duì)長(zhǎng)波長(zhǎng)中子探測(cè)的提升效果小于短波長(zhǎng)中子;但當(dāng)閃爍屏厚度從300 μm增加到400 μm時(shí),提升效果不再顯著,且閃爍屏厚度為300 μm與400 μm時(shí)熱中子探測(cè)效率差異較小。這說明當(dāng)ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為3∶1時(shí),300 μm的閃爍屏厚度足夠達(dá)到較高熱中子探測(cè)效率,繼續(xù)提升閃爍屏厚度無法滿足熱中子探測(cè)效率的提升要求。由圖5c可知:當(dāng)ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比達(dá)2∶1時(shí),300 μm厚度的閃爍屏對(duì)長(zhǎng)波長(zhǎng)中子的探測(cè)效率高于400 μm的閃爍屏,對(duì)短波長(zhǎng)中子的探測(cè)效率略低于400 μm的閃爍屏,這表明在用于探測(cè)長(zhǎng)波長(zhǎng)的中子時(shí)閃爍屏厚度為300 μm更適宜,探測(cè)短波長(zhǎng)中子時(shí)使用400 μm厚度閃爍屏更佳。由圖5可知,無論ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為多少,厚度為200 μm的閃爍屏的熱中子探測(cè)效率均明顯低于厚度為300 μm和400 μm的閃爍屏。這主要是因?yàn)楫?dāng)閃爍屏厚度較小時(shí),核反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)粒子會(huì)有部分逃逸出去,無法沉積在閃爍屏中,故次級(jí)粒子退激發(fā)后無法產(chǎn)生足量的閃爍光。

圖6為按照閃爍屏厚度分類的若干樣品的相對(duì)探測(cè)效率對(duì)比。由圖6a可知:當(dāng)閃爍屏厚度為200 μm時(shí),對(duì)于波長(zhǎng)較短的中子,ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為2∶1的閃爍屏熱中子探測(cè)效率更高,對(duì)于波長(zhǎng)較長(zhǎng)的中子,ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為3∶1的閃爍屏熱中子探測(cè)效率更高。由圖6b可知:當(dāng)閃爍屏厚度為300 μm時(shí),無論是探測(cè)波長(zhǎng)較短還是波長(zhǎng)較長(zhǎng)的中子,提升6Li比重對(duì)熱中子探測(cè)效率的增加具有促進(jìn)作用。由圖6c可知:當(dāng)閃爍屏厚度為400 μm時(shí),對(duì)于探測(cè)波長(zhǎng)較短的中子而言,ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為2∶1的閃爍屏熱中子探測(cè)效率更高,而對(duì)于探測(cè)波長(zhǎng)較長(zhǎng)的中子而言,增加6Li含量對(duì)提高熱中子探測(cè)效率作用不大。

閃爍屏厚度:a——200 μm;b——300 μm;c——400 μm

圖7為相同厚度、質(zhì)量比時(shí)基材類型對(duì)樣品中子探測(cè)效率影響的對(duì)比?？煽闯?當(dāng)閃爍屏的ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比和閃爍屏厚度相同時(shí),閃爍屏的基材類型對(duì)閃爍屏的熱中子探測(cè)效率影響較大,PE基材明顯好于Al基材,這可能與AST公司的生產(chǎn)工藝有關(guān),因?yàn)锳ST公司的閃爍屏基材類型以塑料為主,塑料基材的閃爍屏生產(chǎn)工藝更完備,樣品的熱中子探測(cè)效率相對(duì)更佳。

圖7 相同厚度與質(zhì)量比下不同基材類型的閃爍屏的相對(duì)探測(cè)效率

上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:所測(cè)樣品中,6LiF∶ZnS(Ag)質(zhì)量比為1∶2,基底材料為塑料,閃爍屏厚度為300 μm的AST-26139閃爍體樣品的熱中子探測(cè)效率最高。6LiF/ZnS(Ag)閃爍體的熱中子探測(cè)效率和兩個(gè)參數(shù)存在關(guān)聯(lián),閃爍體中6Li占比和閃爍體的有效厚度。理論上可通過增加6Li比重或增加閃爍屏厚度來提高閃爍體的熱中子探測(cè)效率[13]。實(shí)際中子探測(cè)時(shí)由于ZnS(Ag)的透光性較差,要保證閃爍體的出射光產(chǎn)額達(dá)到后端信號(hào)獲取要求,閃爍體的厚度不能超過ZnS(Ag)的光衰減長(zhǎng)度,故無法通過不斷提高閃爍屏的厚度來提高探測(cè)效率[7]。當(dāng)ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比(≥2∶1)較高時(shí),單純?cè)黾雍穸葘?duì)效率改善效果不顯著(受自身光吸收長(zhǎng)度影響),此時(shí)應(yīng)采用斜入射方式在不改變出射光產(chǎn)額下增加有效厚度來提高探測(cè)效率。

2.2 出射光產(chǎn)額

根據(jù)圖1實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行樣品測(cè)試同時(shí)獲得不同樣品的出射光電荷譜(圖8),對(duì)出射光電荷譜進(jìn)行尋峰獲得出射光電荷譜的峰位道數(shù),再按照式(1)[12]計(jì)算得到閃爍屏的出射光產(chǎn)額。

ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比:a——2∶1;b——3∶1;c——4∶1

(1)

其中:N為出射光產(chǎn)額;Xmax為出射光電荷譜的峰位道數(shù);ec為每道所代表的電荷量(ec與采集卡種類有關(guān),取0.165 496 pC);G為PMT的增益;e為元電荷;η為量子效率。

圖8為不同ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比時(shí)若干樣品的出射光電荷譜,圖9為PMT在不同波長(zhǎng)光子下的量子效率圖,利用該圖獲得計(jì)算發(fā)光產(chǎn)額的η。閃爍體發(fā)射閃爍光峰值波長(zhǎng)為450 nm,計(jì)算時(shí)PMT的η取20%。

圖9 XP2020光電倍增管量子效率圖

為了計(jì)算樣品的出射光產(chǎn)額,還需對(duì)PMT進(jìn)行刻度,刻度的目的是通過改變PMT的工作電壓以獲得單個(gè)光子經(jīng)過PMT多級(jí)放大后產(chǎn)生的光電子信號(hào)個(gè)數(shù)。PMT增益測(cè)試原理圖如圖10[14]所示,其基本原理為:脈沖發(fā)生器產(chǎn)生兩路同頻信號(hào),一路信號(hào)用于驅(qū)動(dòng)LED產(chǎn)生近似單光子峰的微弱光信號(hào)進(jìn)而觸發(fā)PMT,PMT由高壓源提供工作高壓,PC端與高壓源相連接用于控制高壓升降;另外一路信號(hào)先經(jīng)過邏輯轉(zhuǎn)換電路將TTL信號(hào)轉(zhuǎn)換為NIM信號(hào),然后進(jìn)入門產(chǎn)生器轉(zhuǎn)換為門信號(hào)作為觸發(fā)信號(hào)。PMT的輸出信號(hào)經(jīng)過延時(shí)后和門信號(hào)共同進(jìn)入QDC進(jìn)行數(shù)據(jù)采集,通過改變PMT工作高壓,得到PMT的增益刻度曲線(圖11)。

圖10 XP2020刻度原理框圖

圖11 XP2020刻度曲線

刻度獲得PMT在2 200～3 000 V的增益曲線,由圖11可知,PMT線性度良好,同時(shí)能推算出工作電壓為1 700 V時(shí),PMT的增益為9×106,即式(1)中的G取該值。將上述參數(shù)的取值代入式(1),計(jì)算獲得各樣品的出射光產(chǎn)額,結(jié)果列于表3。

表3 AST系列閃爍屏的出射光產(chǎn)額

中子核反應(yīng)6Li(n,α)T產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子,在ZnS(Ag)閃爍體中電離沉積4.78 MeV能量產(chǎn)生閃爍光子約為1.6×105[15]。由表3可知,所測(cè)樣品的光產(chǎn)額約為3×103～5×103,僅為產(chǎn)生的光子數(shù)的1.875%～3.125%,由此可知,絕大多數(shù)產(chǎn)生的光子都被閃爍體自吸收[13]?？傮w而言,塑料基材的閃爍屏發(fā)光產(chǎn)額要高于鋁基材。同一種基材的閃爍屏即使其他參數(shù)有差異,但對(duì)于PMT而言,被測(cè)的不同樣品之間發(fā)光產(chǎn)額差距并不大。在探測(cè)器優(yōu)先考慮熱中子探測(cè)效率基礎(chǔ)上再兼顧一定發(fā)光產(chǎn)額,AST-26139閃爍屏仍舊是性能更佳的閃爍屏材料。

3 結(jié)論

利用CSNS 20號(hào)束線研究了英國(guó)AST公司的11種6LiF/ZnS(Ag)閃爍體樣品的性能,包括相對(duì)熱中子探測(cè)效率和出射光子數(shù)。測(cè)試結(jié)果表明,ZnS(Ag)∶6LiF質(zhì)量比為2∶1、閃爍屏厚度為300 μm,基材類型為塑料的閃爍體樣品AST-26139熱中子探測(cè)效率最佳,出射光產(chǎn)額約為4.558×103,是性能較高的閃爍體型中子探測(cè)材料。實(shí)際應(yīng)用中,可以采用斜入射結(jié)構(gòu)進(jìn)一步提高熱中子探測(cè)效率以滿足探測(cè)器的物理設(shè)計(jì)需求。