王云波，操節(jié)寶，鄒 鵬，吳清麗

(中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院，四川 成都 610005)

單晶硅中子嬗變摻雜(NTD)是研究堆的重要應(yīng)用之一，其摻雜原理是通過(guò)單晶硅的靶核30Si俘獲中子后衰變生成31P，并在硅體中形成磷雜質(zhì)[1]。為保證硅體的摻雜精度能達(dá)到要求，應(yīng)使其受照熱中子注量準(zhǔn)確達(dá)到目標(biāo)值，因此，需對(duì)硅體輻照期間的熱中子注量率進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)定?；罨ㄊ悄壳捌毡槭褂玫囊环N測(cè)量方法，并以等效2 200 m/s熱中子注量率的測(cè)量對(duì)硅體受照情況進(jìn)行評(píng)估[1]。但常用于測(cè)量熱中子注量率的活化箔(如Au和Co等)與單晶硅的目標(biāo)核素不是同種核素，而不同核素的中子輻射俘獲反應(yīng)截面隨中子能量的相對(duì)變化趨勢(shì)不同，導(dǎo)致等效2 200 m/s熱中子注量率的活化箔法確定值在一定程度上會(huì)偏離與30Si反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的值，且不同材料的活化箔確定值也會(huì)存在一定的差異。而目前使用活化箔法測(cè)量硅體受照熱中子注量率時(shí)，通常僅采用某種材料的活化箔確定值[2-7]，無(wú)法避免上述問(wèn)題。因此，為準(zhǔn)確確定與30Si反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率，有必要對(duì)具有不同反應(yīng)截面特征的材料活化箔進(jìn)行測(cè)量分析，并采取相應(yīng)方法減弱或消除反應(yīng)截面變化差異對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響。

本文選用熱中子和超熱中子活化截面有較大變化差異的兩種材料箔(Zr和CoAl箔)對(duì)硅體受照熱中子注量率進(jìn)行測(cè)量，將其布置在硅體的同一位置上，即處于相同的中子場(chǎng)下，分析兩者測(cè)量結(jié)果的差異。同時(shí)，由兩種活化箔確定的等效2 200 m/s熱中子注量率，并通過(guò)Stoughton-Halperin約定關(guān)系式建立方程組的方法，消除活化箔與單晶硅的反應(yīng)截面變化差異所引入的測(cè)量影響，進(jìn)而確定與30Si反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率。

1 測(cè)量原理及方法

1.1 等效2 200 m/s熱中子注量率

為使單晶硅輻照后的摻雜濃度準(zhǔn)確達(dá)到目標(biāo)值，需確定靶核素30Si的核反應(yīng)率。輻照期間，熱中子、超熱中子和快中子對(duì)30Si的核反應(yīng)均有貢獻(xiàn)，但30Si的快中子反應(yīng)截面與熱中子、超熱中子相比非常小，因此可忽略快中子的貢獻(xiàn)。同理，對(duì)于所選用的Zr和CoAl材料的活化箔而言，其反應(yīng)率也只需考慮熱中子和超熱中子的貢獻(xiàn)即可。依據(jù)Stoughton-Halperin約定，反應(yīng)率與熱中子和超熱中子注量率等參數(shù)的關(guān)系可表示[8-9]為：

(1)

式中：R為活化箔或單晶硅的目標(biāo)單核反應(yīng)率，s-1；φ0為對(duì)應(yīng)于熱中子能譜(麥克斯韋譜)的等效2 200 m/s熱中子注量率，cm-2·s-1；σ0為2 200 m/s熱中子與靶核的輻射俘獲反應(yīng)截面，cm-2；g為熱能區(qū)中子反應(yīng)截面偏離1/v規(guī)律的修正因子；Gth和Gres分別為活化箔的熱中子和超熱中子自屏修正因子；φe為超熱中子注量率，cm-2·s-1；I0為共振積分，cm-2；w′為5kT(k為玻爾茲曼常數(shù)，8.617×10-5eV·K-1；T為中子溫度，K)至鎘切割能Ecd(約0.55 eV)能區(qū)內(nèi)超熱中子活化截面偏離1/v規(guī)律的修正因子；f1為描述該能區(qū)內(nèi)超熱中子對(duì)活化反應(yīng)的貢獻(xiàn)因子，計(jì)算公式[9]為：

(2)

式中：T0=293.4 K；E為中子能量，eV。

由于本文所選用的Zr和CoAl箔的目標(biāo)核素94Zr和59Co的活化截面在較寬能區(qū)內(nèi)均服從1/v規(guī)律，因此，兩種活化箔的g近似為1，w′近似為0[9-10]。此外，對(duì)于非常薄的金屬箔或稀釋度較高的鋁合金箔，可忽略其熱中子或超熱中子的自屏[9]。本文使用的CoAl箔的Co含量?jī)H為0.143%左右，Zr箔的反應(yīng)截面很小，且厚度較小。因此，兩者的熱中子和超熱中子自屏修正因子Gth和Gres可近似為1。因此式(1)可簡(jiǎn)化為：

(3)

為方便起見(jiàn)，通常將熱中子和超熱中子的總活化率等效于2 200 m/s熱中子活化率[1]，因此，可將式(3)等號(hào)的兩邊同除以σ0得到等效2 200 m/s熱中子注量率：

(4)

式中，φequ為等效2 200 m/s熱中子注量率，cm-2·s-1。

由于f1+I0/σ0的值通常不是很大，因此，當(dāng)φe與φ0相比很小時(shí)，可忽略式(4)等號(hào)右邊的第2項(xiàng)。反之，則需考慮該項(xiàng)對(duì)φequ的貢獻(xiàn)，尤其是當(dāng)I0/σ0有較大變化時(shí)，將會(huì)導(dǎo)致式(4)等號(hào)右邊第2項(xiàng)變化顯著。因此，當(dāng)不同材料箔目標(biāo)核素的I0/σ0相差較大時(shí)，利用式(4)計(jì)算得到的φequ將會(huì)有顯著差異。

由于不同核素的σ0和I0已知，而f1在中子溫度確定的情況下，可通過(guò)式(2)確定，φequ可由活化箔確定的反應(yīng)率R除以σ0得到。因此，式(4)中僅剩下φe和φ0兩個(gè)參數(shù)未知。當(dāng)不同活化箔位于堆內(nèi)同一位置照射時(shí)，可認(rèn)為它們處于相同的中子能譜下，即不同活化箔對(duì)應(yīng)的φe和φ0分別相等。因此，將兩種活化箔的已知參數(shù)代入式(4)中，便可建立二元一次方程組，進(jìn)而求解可得到φe和φ0。

圖1 單晶硅體上活化箔的位置示意圖Fig.1 Schematic diagram of position of activation foil on single-crystal silicon ingot

本文將活化箔布置在單晶硅體上(圖1)，可認(rèn)為φe、φ0和f1對(duì)于硅體和活化箔是分別相等的。將上述3個(gè)參數(shù)及單晶硅目標(biāo)核素30Si的σ0和I0代入式(4)中，便可得到與30Si活化率對(duì)應(yīng)的φequ。通過(guò)該方法，有效避免了不同活化箔與單晶硅目標(biāo)核素反應(yīng)截面的相對(duì)變化差異對(duì)測(cè)量的影響。

1.2 活化箔反應(yīng)率

計(jì)算式(4)時(shí)，需首先確定活化箔目標(biāo)核素的單核反應(yīng)率，該值可通過(guò)γ譜儀測(cè)得的活化箔輻照后的放射性計(jì)數(shù)得到[11]：

(5)

式中：ΔN為活化箔目標(biāo)核素輻照前的總核數(shù)；ti為活化箔的堆內(nèi)輻照時(shí)間，s；λ為目標(biāo)產(chǎn)物的衰變常量，s-1；Np為經(jīng)過(guò)死時(shí)間修正后的目標(biāo)產(chǎn)物特征γ射線的凈峰面積；ε為γ譜儀的探測(cè)效率；P為γ射線的發(fā)射強(qiáng)度；Δt為測(cè)量時(shí)間，s；tw為活化箔出堆后的冷卻時(shí)間，s。

2 實(shí)驗(yàn)

本實(shí)驗(yàn)選用的單晶硅輻照樣品由兩塊同一直徑的硅體組成，樣品總長(zhǎng)度約為300 mm，直徑約為130 mm。所選用的Zr箔和CoAl箔均為直徑6 mm的圓片，厚度分別為0.2 mm和0.3 mm。其中，CoAl箔中Co含量約為0.143%(質(zhì)量比)，Zr箔為高純金屬材料(圖1)。在硅體的兩個(gè)側(cè)面(L面和R面)分別均勻布置了6對(duì)Zr箔和CoAl箔，L面和R面的活化箔位置左右對(duì)稱，每一側(cè)面相鄰位置的間距約為56 mm。此外，在兩塊硅體端面之間(M面)的5個(gè)位置上均勻布置了Zr箔和CoAl箔，間距約為30 mm。其中，在相鄰的3個(gè)位置上布置了Zr和CoAl箔對(duì)，其余兩個(gè)位置僅布置了Zr箔。

將活化箔使用薄鋁箔包裹后固定在硅體上，將其放入高通量工程試驗(yàn)堆的6#孔道，并沿軸向移動(dòng)至反應(yīng)堆活性區(qū)的中心區(qū)域進(jìn)行輻照。樣品輻照期間，堆功率為80 MW，冷卻劑溫度約為332 K，且硅體繞自身中軸線勻速旋轉(zhuǎn)以保證熱中子注量沿硅體徑向均勻分布[1,12]。樣品輻照155 min后出堆，并將活化箔從硅體上取下，等待若干天后，在高純鍺(HPGe) γ譜儀上進(jìn)行能譜采集，以確定活化箔的放射性活度，再由式(5)計(jì)算得到活化箔目標(biāo)核素的單核反應(yīng)率R。由式(4)確定Zr箔或CoAl箔的等效2 200 m/s熱中子注量率，并建立方程組，最終確定與30Si反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率。將反應(yīng)堆冷卻劑溫度(此溫度近似為中子溫度)代入式(2)，得到f1約為0.412。計(jì)算中所使用的單晶硅、Zr箔和CoAl箔的目標(biāo)核素30Si、94Zr和59Co的2 200 m/s熱中子反應(yīng)截面σ0和共振積分I0列于表1。

表1 30Si、94Zr和59Co的反應(yīng)截面[10,13]Table 1 Reaction cross-section of 30Si, 94Zr and 59Co[10,13]

3 結(jié)果及討論

3.1 Zr箔和CoAl箔測(cè)量結(jié)果比較

通過(guò)高純鍺γ譜儀測(cè)定的各活化箔輻照后的放射性活度，并按式(5)計(jì)算得到單核反應(yīng)率R的分布如圖2、3所示。Zr箔和CoAl箔單核反應(yīng)率的相對(duì)不確定度分別約為1.41%和1.15%(k=1)，主要由活化箔質(zhì)量、目標(biāo)產(chǎn)物半衰期、γ射線凈峰面積、γ射線發(fā)射強(qiáng)度、譜儀探測(cè)效率等不確定度分量合成。

在硅體L面和R面上，相同高度位置的同種活化箔的反應(yīng)率相近，這是由硅體繞自身中軸線勻速旋轉(zhuǎn)使硅體受照熱中子注量徑向均勻分布所致的。此外，兩個(gè)側(cè)面的Zr箔測(cè)量曲線基本重合，而CoAl箔測(cè)量曲線有較明顯差異，且前者較光滑，呈現(xiàn)從中間向兩邊略微下降的趨勢(shì)，這與堆芯活性區(qū)中子注量率沿軸向呈現(xiàn)余弦分布的特征是相符的，而后者未反映出該特征。該現(xiàn)象可能與CoAl材料中Co的稀釋不均勻性有關(guān)，導(dǎo)致不同CoAl箔樣品中Co含量略有差異，而Zr箔作為高純金屬，不存在該問(wèn)題。

圖2 Zr箔和CoAl箔反應(yīng)率的軸向分布Fig.2 Axial distribution of reaction rate for Zr and CoAl foils

圖3 Zr箔和CoAl箔反應(yīng)率的徑向分布Fig.3 Radial distribution of reaction rate for Zr and CoAl foils

由于L面或R面不同位置活化箔的單核反應(yīng)率的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差較小(表2)，因此，可認(rèn)為單晶硅體受照熱中子注量率的軸向分布是較平坦的。對(duì)不同高度位置同種活化箔的反應(yīng)率進(jìn)行平均，并按式(4)將反應(yīng)率平均值除以σ0(表1)即可得到L面或R面的等效2 200 m/s熱中子注量率。對(duì)比L面和R面，同種活化箔的測(cè)量結(jié)果相差非常小，因此，兩者的φequ均可代表硅體側(cè)面的等效2 200 m/s熱中子注量率。此外，Zr箔確定的值顯著高于CoAl箔的值，高出約19.81%(L面)或19.40%(R面)，這與兩種活化箔的I0/σ0相差較大有關(guān)(表1)。同時(shí)，這也表明本實(shí)驗(yàn)中活化箔輻照期間，超熱中子對(duì)其活化率有顯著貢獻(xiàn)。

由圖3可知，Zr箔的M面測(cè)量曲線呈現(xiàn)從中間向兩邊略微上升的趨勢(shì)，即熱中子注量的徑向分布相對(duì)硅體圓心是對(duì)稱的，這與硅體勻速旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致的熱中子注量徑向均勻分布及硅體的中子自屏效應(yīng)相符[1]。CoAl箔測(cè)量結(jié)果未反映出相同分布特征，該現(xiàn)象與L面或R面測(cè)量結(jié)果反映的現(xiàn)象相同?？紤]到硅體熱中子注量徑向分布的對(duì)稱性，使用覆蓋硅體半徑的3個(gè)測(cè)量位置(M3、M4、M5)對(duì)Zr箔和CoAl箔測(cè)量結(jié)果進(jìn)行比較。3個(gè)位置不同活化箔反應(yīng)率的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均較小，使用反應(yīng)率的平均值除以σ0得到M面的等效2 200 m/s熱中子注量率列于表2，Zr箔確定的值較CoAl箔的值高出約21.98%。

表2 Zr箔和CoAl箔測(cè)量結(jié)果Table 2 Measured result of Zr and CoAl foils

將硅體側(cè)面和端面的等效2 200m/s熱中子注量率進(jìn)行比較，前者略高于后者，這是由硅體對(duì)中子的自屏效應(yīng)所致的。其中，對(duì)于Zr箔而言，前者比后者平均高出約0.89%，CoAl箔則約為2.90%，相差很小。由于M面活化箔的周?chē)橘|(zhì)主要為硅，更符合單晶硅內(nèi)部環(huán)境(周?chē)鶠楣杞橘|(zhì))的理想條件[1]，因此，M面的測(cè)量結(jié)果更能代表硅體的整體受照熱中子注量率，優(yōu)先選擇在硅體端面之間布置活化箔。同時(shí)，考慮到硅體側(cè)面和端面的測(cè)量結(jié)果相差很小，當(dāng)活化箔在硅體端面之間的布置條件無(wú)法滿足時(shí)，可將活化箔布置在硅體側(cè)面。

3.2 硅體受照熱中子注量率

將活化箔確定的等效2 200 m/s熱中子注量率及I0/σ0和f1代入式(4)建立二元一次方程組為：

(6)

式中，φequ(Zr)和φequ(CoAl)分別為Zr箔和CoAl箔確定的等效2 200 m/s熱中子注量率。

通過(guò)解上述方程組易得到φ0和φe，將其與核素30Si的I0/σ0和f1代入式(4)，便可得到與單晶硅目標(biāo)反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率φequ(Si)。表3列出φ0、φe和φequ(Si)的計(jì)算結(jié)果。由于計(jì)算過(guò)程中各參數(shù)(I0/σ0、φequ(Zr)和φequ(CoAl)等)誤差的傳遞，導(dǎo)致φequ(Si)的不確定度要大于φequ(Zr)或φequ(CoAl)。

表3 φ0、φe和φequ(Si)的計(jì)算結(jié)果Table 3 Calculated result of φ0, φe and φequ(Si)

比較表2、3可知，φequ(Zr)與φequ(Si)非常接近，這是因?yàn)?4Zr和30Si的(n,γ)反應(yīng)激發(fā)曲線形狀非常相似[1]，即兩者的I0/σ0相差很小(表1)。但94Zr的反應(yīng)截面σ0相對(duì)不確定度較大，約為3.44%，而59Co的σ0相對(duì)不確定度僅有0.16%，導(dǎo)致φequ(Zr)的合成相對(duì)不確定度(3.72%(k=1))明顯大于φequ(CoAl)的合成相對(duì)不確定度(1.16%(k=1))。

此外，本方法不僅適用于已選用的Zr箔和CoAl箔(或Co箔)，還適用于其他常用的熱中子反應(yīng)截面服從1/v規(guī)律的材料箔，如Au、In和Dy等。為突出兩種活化箔測(cè)量結(jié)果的差異，應(yīng)選用I0/σ0相差較大的兩種活化箔。

4 結(jié)論

采用材料不同的活化箔對(duì)硅體受照熱中子注量率進(jìn)行了測(cè)量，當(dāng)活化箔的共振積分和2 200 m/s熱中子活化截面比值相差較大時(shí)，所得到的等效2 200 m/s熱中子注量率顯著不同。由于受到反應(yīng)截面變化差異的影響，熱中子注量率的活化箔法確定值會(huì)在一定程度上偏離硅體的實(shí)際受照值。本文使用雙箔活化法，即通過(guò)兩種材料活化箔確定的值，及Stoughton-Halperin約定關(guān)系式建立的二元一次方程組，確定了與硅體目標(biāo)核素反應(yīng)率對(duì)應(yīng)的等效2 200 m/s熱中子注量率，有效避免了活化箔與單晶硅反應(yīng)截面的變化差異所引入的測(cè)量影響。