裂變產(chǎn)物活度計(jì)算通用程序開發(fā)

倪建忠，余功碩，劉杰，張佳媚

(西北核技術(shù)研究所，陜西 西安710024)

摘要：按照衰變規(guī)律，推導(dǎo)了裂變產(chǎn)物活度計(jì)算的通用公式。以PowerBuilder 10.0為工具，建立了裂變產(chǎn)物的獨(dú)立產(chǎn)額、衰變路徑和衰變信息數(shù)據(jù)庫(kù)，開發(fā)了一用于計(jì)算裂變產(chǎn)物活度的通用程序。利用該程序計(jì)算了8種氣體裂變產(chǎn)物的原子核數(shù)隨時(shí)間的變化，結(jié)果與文獻(xiàn)數(shù)據(jù)基本一致。本程序?yàn)榕c核裂變相關(guān)的裂變產(chǎn)物預(yù)先評(píng)估提供了一個(gè)便利的工具。

關(guān)鍵詞：裂變產(chǎn)物；產(chǎn)額；活度；程序

中圖分類號(hào)：O571.32 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

收稿日期：2014-06-17;修回日期：2014-09-18

doi：10.7538/yzk.2015.49.11.2083

Universal Program Development for Calculation

of Fission Product Activity

NI Jian-zhong, YU Gong-shuo, LIU Jie, ZHANG Jia-mei

(NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

Abstract:According to the radioactive decay law, a universal formula for the calculation of the fission product activity was deduced. By employing PowerBuilder 10.0, the databases of individual yields, decay paths and decay messages of the fission products were established, and a universal program for the calculation of fission product activity was developed. The nuclear numbers of eight fission gas products were calculated. The results are in good agreement with the reference results. The program provides a convenient tool for the pre-estimation of the fission product analysis.

Key words：fission product; yield; activity; program

在核反應(yīng)堆輻照或核爆炸后的裂變產(chǎn)物分析中，設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)方案時(shí)，需對(duì)目標(biāo)裂變產(chǎn)物的活度進(jìn)行預(yù)先估計(jì)。裂變產(chǎn)物質(zhì)量鏈有上百條，各質(zhì)量鏈上的衰變路徑也不同，對(duì)于簡(jiǎn)單的母子體衰變關(guān)系的裂變產(chǎn)物，可采用手工方法進(jìn)行估算[1]，但當(dāng)裂變產(chǎn)物的母子體衰變關(guān)系較復(fù)雜時(shí)，采用手工方法耗時(shí)且繁瑣。為此，本文從放射性衰變的一般規(guī)律出發(fā)，推導(dǎo)普適的裂變產(chǎn)物活度計(jì)算公式，開發(fā)一計(jì)算裂變產(chǎn)物活度的通用程序，以用于計(jì)算特定裂變產(chǎn)物在任意時(shí)刻的放射性活度及裂變產(chǎn)物相關(guān)測(cè)量分析的預(yù)先評(píng)估，為實(shí)驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。

1原理

1.1裂變產(chǎn)物衰變鏈的復(fù)雜性

以135Xe為例說(shuō)明裂變產(chǎn)物衰變鏈的復(fù)雜性。其前驅(qū)母體核素到135Xe的衰變關(guān)系如圖1所示。

135Xe的來(lái)源包括：1) 核材料裂變直接產(chǎn)生的135Xe，這部分由獨(dú)立產(chǎn)額得到；2) 由各前驅(qū)母體衰變而來(lái)的135Xe，這部分135Xe的計(jì)算較復(fù)雜，需逐個(gè)計(jì)算每條衰變路徑上、每個(gè)前驅(qū)母核衰變到135Xe的核數(shù)。各前驅(qū)母體衰變到135Xe的路徑列于表1(括號(hào)內(nèi)的數(shù)字為衰變分支比，%)。由表1可見，其衰變路徑多達(dá)8條。

圖1　前驅(qū)母核到 135Xe的衰變關(guān)系 Fig.1　Decay relation between 135Xe and its parent nuclide

序號(hào)衰變路徑1(135Cd,135In,100)(135In,135Sn,100)(135Sn,135Sb,79)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)2(135Cd,135In,100)(135In,135Sn,100)(135Sn,135Sb,79)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)3(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,135Sb,30)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)4(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,135Sb,30)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)5(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,135Te,16.3)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)6(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,135Te,16.3)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)7(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,136Te,83.7)(136Te,135I,1.31)(135I,135Xe,83.43)8(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,136Te,83.7)(136Te,135I,1.31)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)

1.2計(jì)算思想

在計(jì)算各前驅(qū)母體對(duì)裂變產(chǎn)物總核數(shù)的貢獻(xiàn)過(guò)程中，要做到不遺漏，需按照衰變路徑逐個(gè)計(jì)算前驅(qū)母核，但這樣不可避免地會(huì)造成重復(fù)計(jì)算。以135Xe為例，135Te→135I→135Xe在第1條衰變路徑中已計(jì)算過(guò)，但該片段又出現(xiàn)在第3條路徑中，如果不加判斷直接計(jì)算，會(huì)造成重復(fù)計(jì)算。為解決上述問(wèn)題，本文采用如下方法：建立存放裂變產(chǎn)物各質(zhì)量鏈衰變路徑的數(shù)據(jù)庫(kù)，每次在計(jì)算某條路徑上的某前驅(qū)母體對(duì)裂變產(chǎn)物原子核數(shù)的貢獻(xiàn)時(shí)，通過(guò)搜索數(shù)據(jù)庫(kù)，判斷從該前驅(qū)到指定裂變產(chǎn)物的衰變路徑片段是否已在前面的路徑上出現(xiàn)過(guò)，是則不再計(jì)算，否則計(jì)算。

1.3活度的計(jì)算公式

1個(gè)核裂變反應(yīng)生成的初始裂變產(chǎn)物X的原子核數(shù)即是其獨(dú)立產(chǎn)額，用yX表示，則Nf個(gè)核裂變生成的裂變產(chǎn)物X在裂變時(shí)刻的原子核數(shù)NX(0)可表示為：

(1)

假設(shè)目標(biāo)產(chǎn)物X共有p條衰變鏈，對(duì)于第m(m=1,2，…，p)條衰變鏈，其裂變產(chǎn)物總種類以mn表示。初始生成的裂變產(chǎn)物X按指數(shù)規(guī)律衰變，同時(shí)又由母體X1，X2，…，Xmn-1分別按遞次衰變規(guī)律生成[2]。在t時(shí)刻，由第m條衰變鏈上前驅(qū)母體衰變得到的裂變產(chǎn)物X的核數(shù)Nm(t)可表示為：

(2)

(3)

可看出，式(2)第1項(xiàng)至第mn-1項(xiàng)分別為第m條衰變鏈上第1至第mn-1個(gè)前驅(qū)母體對(duì)目標(biāo)裂變產(chǎn)物X的貢獻(xiàn)。

(4)

令：

(5)

對(duì)所有鏈的Zm(t)(m=1,2，…，p)求和，即可得到裂變產(chǎn)物X的所有前驅(qū)母體在t時(shí)刻對(duì)其總原子核數(shù)的貢獻(xiàn)：

(6)

進(jìn)而得到裂變產(chǎn)物X在t時(shí)刻的總原子核數(shù)NX(t)及總活度AX(t)分別為：

(7)

(8)

1.4計(jì)算結(jié)果的不確定度

由于裂變產(chǎn)物活度計(jì)算過(guò)程較復(fù)雜，直接從理論上推導(dǎo)不確定度的代數(shù)表達(dá)式非常困難。

按照不確定度評(píng)定的一般原則，對(duì)于給定的輸入量xi和xj(i，j=1，2，…，N，且i≠j)，當(dāng)它們之間不相關(guān)，即相關(guān)系數(shù)r(xi，xj)=0(i，j=1，2，…，N，且i≠j)時(shí)，輸入量的合成不確定度[3]為：

(9)

其中，?f/?xi為輸出估計(jì)值y相對(duì)于輸入估計(jì)值xi變化的靈敏系數(shù)，可由下式計(jì)算：

f(x1,x2,…,xi-Δxi,…,xn))/2Δxi

(10)

裂變產(chǎn)物活度計(jì)算值的不確定度主要來(lái)源于獨(dú)立產(chǎn)額、半衰期和衰變分支比等，可認(rèn)為它們之間互不相關(guān)?；谏鲜鲈瓌t，采取數(shù)值計(jì)算的方法評(píng)定活度計(jì)算的不確定度，步驟如下：

1) 由各輸入量計(jì)算得到該時(shí)刻裂變產(chǎn)物的活度；

2) 令某個(gè)輸入量作微小的變化，而其他輸入量保持不變，重新計(jì)算活度；

3) 由兩次計(jì)算結(jié)果按照式(10)求靈敏系數(shù)；

4) 重復(fù)第2、3步的過(guò)程，直到處理完所有的不確定度引入量，得到其靈敏系數(shù)；

5) 按照式(9)計(jì)算合成不確定度。

2程序設(shè)計(jì)

以PowerBuilder 10.0為設(shè)計(jì)工具，編制了裂變產(chǎn)物活度的計(jì)算程序。首先，建立了3個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)：獨(dú)立產(chǎn)額數(shù)據(jù)庫(kù)、半衰期和衰變分支比數(shù)據(jù)庫(kù)、衰變路徑數(shù)據(jù)庫(kù)。數(shù)據(jù)庫(kù)中包含了質(zhì)量數(shù)為80～155共76個(gè)質(zhì)量鏈上約760個(gè)裂變產(chǎn)物的獨(dú)立產(chǎn)額、衰變數(shù)據(jù)和上述質(zhì)量鏈上約300條衰變路徑[4-5]。然后，按照所推導(dǎo)的通用公式設(shè)計(jì)活度計(jì)算的程序，給定裂變產(chǎn)物名稱、起始時(shí)刻、終止時(shí)刻和時(shí)間間隔后，即可計(jì)算該裂變產(chǎn)物在指定時(shí)刻的活度及不確定度。圖2示出了計(jì)算135Xe活度的界面。

3程序可靠性驗(yàn)證及應(yīng)用

文獻(xiàn)[1]給出了239Pu發(fā)生1.306×1017次裂變時(shí)，8種主要?dú)怏w裂變產(chǎn)物85Krm、87Kr、88Kr、133Xe、133Xem、135Xe、135Xem、138Xe的原子核數(shù)隨時(shí)間的變化關(guān)系，本文利用編制的程序進(jìn)行了相同的計(jì)算，通過(guò)與文獻(xiàn)的比較來(lái)驗(yàn)證程序的可靠性。圖3示出了利用CENDL-3.0和ENDF/B-Ⅶ兩種獨(dú)立產(chǎn)額數(shù)據(jù)庫(kù)[4]的計(jì)算結(jié)果。由圖3可看出，由于兩種獨(dú)立產(chǎn)額數(shù)據(jù)庫(kù)的差異，計(jì)算結(jié)果稍有不同。圖3c為文獻(xiàn)[1]由ENDF/B-Ⅶ手工計(jì)算的曲線，與圖3b非常一致，從而驗(yàn)證了程序的可靠性。

本程序可為裂變產(chǎn)物測(cè)量分析中實(shí)驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)提供理論指導(dǎo)。以133Xe為例，由圖3可看出，在裂變反應(yīng)發(fā)生的早期，其他Kr/Xe氣體裂變產(chǎn)物的活度均遠(yuǎn)高于133Xe，如此時(shí)采用γ探測(cè)器測(cè)量，133Xe的能峰被完全淹沒(méi)。由于133Xe及其前驅(qū)母體半衰期相對(duì)較長(zhǎng)，隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，其他裂變氣體衰變減少，當(dāng)樣品放置時(shí)間超過(guò)5×105s時(shí)，133Xe活度顯著高于其他氣體裂變產(chǎn)物，此時(shí)采用γ探測(cè)器測(cè)量，則可在能譜中獲得清晰的133Xe能峰。

圖2　 135Xe活度計(jì)算程序的界面 Fig.2　Interface of calculation program for 135Xe activity

a——CENDL-3.0數(shù)據(jù)庫(kù)下程序計(jì)算結(jié)果；b——ENDF/B-Ⅶ數(shù)據(jù)庫(kù)下程序計(jì)算結(jié)果； c——ENDF/B-Ⅶ數(shù)據(jù)庫(kù)下文獻(xiàn)[1]的手工計(jì)算結(jié)果 1—— 138Xe；2—— 87Kr；3—— 88Kr；4—— 85Kr m；5—— 135Xe m；6—— 135Xe；7—— 133Xe m；8—— 133Xe 圖3　8種氣體裂變產(chǎn)物原子核數(shù)隨時(shí)間的變化 Fig.3　Change of nuclear numbers for eight gas fission products with time

4結(jié)論

根據(jù)衰變規(guī)律推導(dǎo)了裂變產(chǎn)物活度的通用計(jì)算公式，以PowerBuilder 10.0為工具，建立了裂變產(chǎn)物獨(dú)立產(chǎn)額、衰變路徑、半衰期和衰變分支比等的數(shù)據(jù)庫(kù)，編制了活度計(jì)算程序，可計(jì)算任意裂變產(chǎn)物在任意時(shí)刻的活度及其不確定度。利用該程序計(jì)算了8個(gè)主要?dú)怏w裂變產(chǎn)物的原子核數(shù)隨時(shí)間的變化，計(jì)算結(jié)果與文獻(xiàn)結(jié)果非常一致，驗(yàn)證了程序的可靠性。作為該程序應(yīng)用的一個(gè)實(shí)例，分析了采用γ探測(cè)器測(cè)量樣品中133Xe活度的適宜時(shí)刻。

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