岳遠(yuǎn)振,毛國淑,楊 磊,丁有錢,馬 鵬,張生棟

(中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

90Rb是高產(chǎn)額的短壽命裂變產(chǎn)物,是低裂變?nèi)己牡母哽`敏檢測體,其半衰期是重要的核參數(shù)。早期90Rb的半衰期多采用Geiger計(jì)數(shù)器、正比計(jì)數(shù)器測量[1-3],測量數(shù)據(jù)偏差較大。隨著探測器技術(shù)的發(fā)展,Amarel等[4]通過Ge(Li)探測器跟蹤90Rb的特征γ射線計(jì)數(shù)衰減,得到其半衰期為(156±5) s。之后,Carlson等[5]和Huang等[6]同樣采用Ge(Li)探測器跟蹤測量,分別得到90Rb的半衰期為(153±3) s和(162±3) s。ENSDF(Evaluated Nuclear Structure Data File)[7]采用Carlson和Huang等的數(shù)據(jù),通過加權(quán)平均得到了90Rb半衰期的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù),為(158±5) s(±3.2%),但由于兩個(gè)參評(píng)值間存在一定分歧,造成評(píng)價(jià)值不確定度較大,不能滿足燃耗精確分析需求。鑒于90Rb半衰期的重要性及測試技術(shù)的發(fā)展,為了進(jìn)一步降低其不確定度,有必要對(duì)90Rb的半衰期進(jìn)行重新測量。

本文采用本項(xiàng)目組建立的90Rb放化分離流程[8]制備高活度、無載體的測量源,利用HPGe γ譜儀對(duì)其高能特征γ射線的計(jì)數(shù)進(jìn)行跟蹤測量,并采用外標(biāo)源校正死時(shí)間和脈沖堆積的影響,以獲得更精確的90Rb半衰期。

1 外標(biāo)源法測量原理

在進(jìn)行短壽命核素半衰期測量時(shí),測量時(shí)間范圍內(nèi)核素的活度變化大,從而使得測量初始時(shí)刻的死時(shí)間和脈沖堆積效應(yīng)影響較大,通常需要利用長壽命核素的放射源作為外標(biāo)源進(jìn)行校正[9]。根據(jù)放射性核素的衰變規(guī)律,待測核素和外標(biāo)源活度隨時(shí)間的變化規(guī)律分別如式(1)、(2)所示。

C=C0e-λct

(1)

P=P0e-λpt

(2)

其中:C0、P0和C、P分別為待測核素和外標(biāo)源在t=0和t時(shí)刻的活度;λc、λp分別為待測核素和外標(biāo)源的衰變常量,s-1。將以上兩公式相除,可得:

R=C/P=R0e-λrt

(3)

(4)

對(duì)式(4)兩邊取對(duì)數(shù)可得:

ln(λrΔt)+lnR0

(5)

2 實(shí)驗(yàn)

2.1 儀器設(shè)備

氣體裂變產(chǎn)物提取裝置,中國原子能科學(xué)研究院;GEM70P4型同軸HPGe 探測器,美國ORTEC公司,對(duì)60Co 1 332 keV全能峰的FWHM為2 keV,相對(duì)探測效率為70%。

2.2 90Rb測量源制備

稱量硝酸鈾酰溶液(235U豐度90%,235U含量1.308 g)到塑料管中,經(jīng)吹干、燒封、檢漏等步驟制成輻照塑料靶,在中子注量率為1.40×1013cm-2·s-1條件下,輻照30 s,冷卻30～90 s,利用研制的氣體裂變產(chǎn)物提取裝置及建立的Rb放化分離流程[8],制備得到90Rb測量源。

2.3 測量方法

將90Rb測量源放置在距同軸HPGe γ探頭25 cm的位置,同時(shí)將60Co外標(biāo)源固定在一定位置,使其特征γ射線統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)維持在2 000～10 000之間,設(shè)定測量時(shí)間間隔Δt為153 s,對(duì)表1所列90Rb和60Co的特征能量γ射線連續(xù)跟蹤測量15 min,最終得到多個(gè)γ能譜。

表1 半衰期測量跟蹤的90Rb和60Co特征γ射線和發(fā)射幾率[10]

3 結(jié)果與討論

3.1 測量源分析

采用HPGe γ譜儀對(duì)所制備的90Rb測量源和60Co外標(biāo)源跟蹤測量,所得γ譜如圖1所示。從圖1可清晰分辨出外標(biāo)源60Co在1 173.23 keV和1 332.50 keV處的2條特征峰,以及90Rb在高能區(qū)的3 534.24、4 135.51、4 365.90 keV特征峰。

圖1 半衰期跟蹤測量的γ譜

3.2 數(shù)據(jù)處理

利用GammaVision軟件分析跟蹤測量得到的γ能譜,得到不同測量時(shí)段90Rb以及外標(biāo)源60Co的特征γ射線的總計(jì)數(shù),然后分別求得90Rb高能區(qū)特征γ射線的計(jì)數(shù)與60Co的1 173.23 keV和1 332.50 keV兩能峰的計(jì)數(shù)的比值R。

(6)

(7)

λ=

(8)

其中:wi為第i個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的權(quán)重;lnRi為第i個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的lnR值;ti為第i個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)對(duì)應(yīng)的時(shí)刻t。按照上述方法,得到加權(quán)擬合直線的斜率,并計(jì)算得到90Rb的半衰期,擬合結(jié)果列于表3,擬合的其中1條曲線如圖2所示。

圖2 ln R值與跟蹤時(shí)間的加權(quán)線性擬合曲線

表3 90Rb的半衰期線性擬合值和不確定度

3.3 不確定度分析

1) 單次測量不確定度

由于在測量過程中采用了比值R,過程中基本消除了死時(shí)間、系統(tǒng)穩(wěn)定性、時(shí)間等的影響,單次半衰期測量結(jié)果不確定度的主要來源主要有線性擬合、統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)等因素,各半衰期實(shí)驗(yàn)值的不確定度合成結(jié)果如表3所列。

(1) 線性擬合

在采用加權(quán)最小二乘法進(jìn)行直線擬合時(shí),擬合斜率(-λ)的不確定度計(jì)算公式[12-13]如下:

(9)

(2) 統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)

根據(jù)文獻(xiàn)[14]中提出的半衰期不確定度分析方法,在假設(shè)測量過程中統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)引入的相對(duì)不確定度基本不變的基礎(chǔ)上,由其所引入到半衰期中的不確定度分量可按照下式估算:

(10)

其中:T為跟蹤測量時(shí)間,s;n為跟蹤測量次數(shù);σ(lnR)/lnR為跟蹤測量過程中測量數(shù)據(jù)lnR因統(tǒng)計(jì)誤差引入的相對(duì)不確定度,本文采用單次測量過程中統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)最小測量值進(jìn)行計(jì)算,σln R值可由式(7)推導(dǎo)。

2) 半衰期測量結(jié)果及其合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度

按照式(11)、(12)計(jì)算求得單次測量值的加權(quán)平均值和合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度,最終得到90Rb的半衰期為(160.50±0.47) s(±0.29%)。

(11)

(12)

其中:S為加權(quán)平均值的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度;vi為第i個(gè)測量數(shù)據(jù)與加權(quán)平均值的殘差,vi=xi-X。

3.4 數(shù)據(jù)可靠性檢驗(yàn)

為檢驗(yàn)數(shù)據(jù)有無異常,采取如下方法把每條擬合曲線中數(shù)據(jù)點(diǎn)之間的差別放大:1) 求出每個(gè)測量點(diǎn)起始時(shí)刻與第1個(gè)測量點(diǎn)起始時(shí)刻之間的時(shí)差t;2) 按照90Rb的半衰期測量值,利用式(13)將每組數(shù)據(jù)中時(shí)差為t的測量點(diǎn)的R值校正到第1個(gè)測量點(diǎn)的起始時(shí)刻,再取均值;3) 把每個(gè)校正后的數(shù)據(jù)與均值的比值記為r,對(duì)時(shí)差t作圖,得到r-t關(guān)系曲線。其中一條擬合曲線對(duì)應(yīng)的r-t曲線如圖3所示。

圖3 r與t的關(guān)系

(13)

其中:R校正為校正到測量起始時(shí)刻的R值;T1/2測量為半衰期測量值。

根據(jù)r-t曲線統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)最小的測量點(diǎn)的計(jì)數(shù),數(shù)據(jù)點(diǎn)的統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)的最大相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度σ為1/n1/2,將所有擬合曲線中數(shù)據(jù)點(diǎn)的相對(duì)不確定度繪制成統(tǒng)計(jì)直方圖(圖4),可發(fā)現(xiàn)在1σ內(nèi)的數(shù)據(jù)點(diǎn)占總數(shù)據(jù)點(diǎn)的70%左右,2σ為95%,3σ為100%,這說明本文測量的半衰期是可靠的。

圖4 所有數(shù)據(jù)點(diǎn)相對(duì)不確定度的統(tǒng)計(jì)直方圖

3.5 文獻(xiàn)數(shù)據(jù)對(duì)比

本文利用同軸HPGe γ譜儀,以60Co為外標(biāo)源,對(duì)90Rb的高能特征γ射線的計(jì)數(shù)進(jìn)行了跟蹤測量;采用R比值法進(jìn)行加權(quán)線性擬合,最終得到90Rb的半衰期為(160.50±0.47) s(±0.29%),所得數(shù)據(jù)與其他文獻(xiàn)值[1-7,15]的比較列于表4。相比其他文獻(xiàn)中所用的測量儀器,如Geiger計(jì)數(shù)器、正比計(jì)數(shù)器和Ge(Li)探測器,本文采用的同軸HPGe探測器對(duì)90Rb的高能特征γ射線的能量分辨率更高,其他雜質(zhì)核素特征γ射線的干擾更少;在數(shù)據(jù)處理時(shí),本文通過外標(biāo)源和R比值法對(duì)死時(shí)間和脈沖堆積效應(yīng)進(jìn)行了校正,進(jìn)一步降低了測量誤差。

表4 本文和其他文獻(xiàn)中90Rb半衰期測量值

4 結(jié)論

本文采用能量分辨率更高的同軸HPGe γ譜儀跟蹤測量了90Rb的高能特征γ射線,并利用60Co外標(biāo)源消除了測量死時(shí)間和脈沖堆積帶來的計(jì)數(shù)修正影響,最終經(jīng)過加權(quán)線性擬合得到90Rb的半衰期為(160.50±0.47) s(±0.29%)。所得半衰期與ENSDF評(píng)價(jià)值((158±5) s(±3.2%))在誤差范圍內(nèi)一致,且不確定度較小。本文結(jié)果為今后低裂變?nèi)己牡目焖贉?zhǔn)確測量提供了數(shù)據(jù)支撐。