白云鋒，張財志，蔣尚峰，周智明

(1.重慶大學(xué) 汽車工程學(xué)院，重慶 400044；2.鄭州宇通集團(tuán)有限公司，鄭州 450061)

當(dāng)前國內(nèi)外對于快速加氫的研究主要為通過實驗及計算流體動力學(xué)CFD(computational fluid dynamics)仿真對加注過程溫升機理進(jìn)行分析和綜合考慮加氫站能耗對站內(nèi)儲氫系統(tǒng)參數(shù)設(shè)置進(jìn)行分析。文獻(xiàn)[8～9]通過建立加注過程中氣瓶內(nèi)部的CFD仿真模型，研究了不同加注參數(shù)對氣瓶內(nèi)部氫氣狀態(tài)的影響;文獻(xiàn)[10]研究了儲氫瓶進(jìn)氣口結(jié)構(gòu)對加注過程中氫氣溫度分布的影響，通過設(shè)置合理的氫氣入口傾斜角度可以減小氣瓶內(nèi)部溫差，避免局部溫度過高;文獻(xiàn)[11]考慮氫氣利用率及加注時間，建立了多目標(biāo)優(yōu)化模型，完成了不同壓力等級儲氫瓶組的供氣量策略研究;文獻(xiàn)[12～14]完成了加注完成后氣瓶內(nèi)部氫氣溫度的預(yù)測，為加注策略的制定提供了參考。文獻(xiàn)[15]對單級高壓儲氫系統(tǒng)和多級儲氫系統(tǒng)的加注過程進(jìn)行了對比，雖然單級儲氫系統(tǒng)可以提供較快的加注速度，但其會導(dǎo)致氫氣溫升和運行能耗較高，而采用級聯(lián)式氫氣存儲系統(tǒng)可以降低加氫站的壓縮能耗，控制氫氣預(yù)冷可以有效控制氫氣溫升，制定合理的壓力切換及溫度控制策略可以有效提高加氫速度，降低預(yù)冷能耗[16-17]。

綜上所述，目前對于氫氣快速加注的研究主要集中于溫升機理研究及能耗分析，對實際加注過程中的控制策略研究較少。考慮3級儲氫式加氫站，以35 MPa的III型車載儲氫瓶為研究對象，建立了級聯(lián)式儲氫系統(tǒng)加注過程的熱力學(xué)模型，研究了不同壓力等級之間的壓力切換系數(shù)和氫氣預(yù)冷溫度對加氫過程的影響。以冷卻能耗、加注時間和氫氣瓶SOC為優(yōu)化目標(biāo)，建立多目標(biāo)優(yōu)化模型，優(yōu)化結(jié)果表明，該方法可以在不同初始條件下以最低的工作能耗，3 min內(nèi)完成氫氣瓶SOC大于85%的氫氣快速加注。

1 系統(tǒng)與模型

1.1 級聯(lián)式加氫站系統(tǒng)

考慮到氫氣壓縮能耗及氫氣利用率，加氫站儲氫系統(tǒng)一般采用級聯(lián)存儲系統(tǒng)，其通常由低、中、高壓3種壓力等級的儲氫瓶組組成。圖1為級聯(lián)式氫氣加注系統(tǒng)的原理圖，系統(tǒng)部件主要包括高壓儲氫系統(tǒng)、氫氣冷卻系統(tǒng)、加氫機及車載儲氫瓶等。

圖1 級聯(lián)式加氫站拓?fù)鋱DFig. 1 Diagram of the cascade hydrogen refueling station

車輛需要補充氫氣時，車載氫氣瓶首先連接到低壓儲氫瓶組進(jìn)行氫氣加注，當(dāng)氣瓶內(nèi)壓力達(dá)到預(yù)設(shè)的切換壓力水平時，系統(tǒng)切換到中壓儲氫瓶組，最后切換到高壓儲氫瓶組；根據(jù)實際工作條件確定預(yù)冷系統(tǒng)在整個加注過程中是否需要工作；當(dāng)瓶內(nèi)壓力達(dá)到目標(biāo)壓力(35 MPa)或瓶內(nèi)壁溫度高于358 K時，停止氫氣加注。加注完成后的氫氣狀態(tài)(SOC)定義為充裝結(jié)束時的氫氣質(zhì)量與288 K/35 MPa氫氣狀態(tài)下車載氫氣瓶所能儲存氫氣質(zhì)量的比值如式(1)所示。

(1)

式中：mc,Vc,ρg分別代表加注完成后氣瓶內(nèi)部氫氣質(zhì)量、氫氣瓶容積及288 K/35 MPa下的氫氣密度。

1.2 氫氣加注模型

本節(jié)介紹了高壓氫氣式加氫站在快速加注過程中的建模理論，對所用到的一些理論公式及經(jīng)驗公式進(jìn)行參數(shù)說明。為了得到一個較為簡單的氫氣狀態(tài)計算模型，以便完成后續(xù)多目標(biāo)優(yōu)化過程，在考慮模型準(zhǔn)確性的同時做出如下簡化及假設(shè)。

1)加注過程中，加氫站用儲氫系統(tǒng)中氫氣溫度、壓力恒定；

2)忽略管道內(nèi)氫氣的熱損失及其壓降；

3)假設(shè)氫氣瓶內(nèi)的氣體溫度為氫氣瓶壁的最高溫度；

4)假設(shè)加注過程中為準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)過程，車載儲氫瓶內(nèi)部氫氣溫度、壓力均勻分布。

1.2.1 氣體狀態(tài)方程

低壓氫氣(<10 MPa)一般認(rèn)為是理想氣體，適用理想氣體狀態(tài)方程來描述。當(dāng)氫氣壓力較高時，氣體的物理性質(zhì)會偏離理想氣體狀態(tài)方程，不再適用于理想氣體狀態(tài)方程。車載氫氣瓶的壓力通常最低高達(dá)35 MPa，而加氫站的儲氫瓶組壓力甚至更高。為了更真實地模擬氫氣的狀態(tài)，對理想氣體狀態(tài)方程進(jìn)行修正：將含壓縮因子的真實氣體狀態(tài)方程考慮為式(2)[18]。

PV=ZmRgT，

(2)

式中：P、V、Z、m、T分別代表氣體壓力、體積、相對應(yīng)的壓縮因子、質(zhì)量和溫度；Rg表示理想氣體常數(shù)。

1.2.2 氫氣流量計算方程

根據(jù)氣體經(jīng)過小孔質(zhì)量流量理論計算公式，如式(3)～(6)所示，公式(4)和(6)分別表示氫氣環(huán)境中亞音速狀態(tài)和音速狀態(tài)下的氫氣流量計算公式。

(3)

質(zhì)量流量：

(4)

(5)

質(zhì)量流量：

(6)

式中：qm表示入口氫氣質(zhì)量流量；Pc為車載儲氫瓶當(dāng)前壓力；Psto儲氫系統(tǒng)氫氣壓力；C為加氫口節(jié)流系數(shù)；ρg為儲氫系統(tǒng)氫氣密度；Sor為加氫口面積，k為氫氣的比熱比，可由式(7)計算。

k=cp/cv，

(7)

式中：cp,cv分別表示氫氣的定壓熱容及定容熱容。

1.2.3 質(zhì)量能量守恒方程

(8)

根據(jù)國際標(biāo)準(zhǔn)NIST[19]，氫的比內(nèi)能與溫度的簡化關(guān)系如式(9)所示，其中參數(shù)a和b分別為常系數(shù)10.51和482.43，氫氣焓值的計算方法如式(10)所示。

u=aT-b，

(9)

h=u+p/ρg，

(10)

式中u、h、p分別表示單位質(zhì)量氫氣的內(nèi)能焓值及壓力。

由于沒有外部功的輸入且氣體勢能變化很小，僅考慮入口氫氣的動能及焓值，氣瓶內(nèi)氫氣單位控制體積的內(nèi)能計算如式(11)所示。

(11)

考慮鋁內(nèi)襯的熱積累，氫氣與鋁內(nèi)襯之間的換熱表達(dá)式為式(12)，氫氣瓶外表面向環(huán)境的傳熱可表示為式(13)，車載氫氣瓶的初始溫等于環(huán)境溫度，根據(jù)氣瓶壁吸收和散出的熱量，利用式(14)計算氫氣瓶壁面平均溫度。

(12)

(13)

(14)

根據(jù)式熱力學(xué)第一定律及式(8)～(12)，可得車載氫氣瓶內(nèi)部氫氣內(nèi)能計算式為式(15)。

(15)

式中hsto表示站儲氫系統(tǒng)氫氣的單位質(zhì)量焓值。

2 加注過程的參數(shù)優(yōu)化

本節(jié)介紹了壓力切換系數(shù)PSC(pressure switching coefficients)的定義和快速加注過程的預(yù)冷能耗即冷卻需求的計算。隨后建立了多目標(biāo)優(yōu)化模型，給出了求解算法。

2.1 壓力切換系數(shù)

高壓氫氣儲存在低中高壓3級儲氫瓶組中，在氫氣加注過程中，當(dāng)車載氫氣瓶內(nèi)壓力達(dá)到預(yù)設(shè)的切換壓力(Pswit)時，壓力源(即連接的氫氣源)需切換到較高的壓力水平。目前級聯(lián)式加氫站采用固定壓力切換點或等壓切換操作，這會導(dǎo)致不同初始條件下的加注過程不可控以及加注時間過長。本研究中壓力切換點被設(shè)定為可根據(jù)工作條件變化的量，通過設(shè)置適當(dāng)?shù)膲毫η袚Q點可以有效縮短加注時間。壓力切換系數(shù)(PSC)定義為切換壓力值(Pswit)與當(dāng)前儲氫瓶組壓力水平(Psto)的比值如式(16)所示，PSC是決定加注時間的重要參數(shù)，為實現(xiàn)快速加注將其作為優(yōu)化的控制參數(shù)。

PSC=Pswit/Psto。

(16)

2.2 預(yù)冷需求

為了將氫氣瓶內(nèi)的最終溫度控制在可接受范圍內(nèi)，在氣體進(jìn)入氫氣瓶之前，需要用冷凍機組對氫氣進(jìn)行預(yù)冷。模型中需要計算氫氣的制冷量需求，換熱器的能量守恒如式(17)(18)所示。

(17)

Δh=hsto-hcooling，

(18)

式中：QC為冷卻需求；Δh為單位流量下氫氣制冷前后的焓差。

由式(19)可求得冷凍機組所需的能耗值，其中Cop是制冷設(shè)備的性能系數(shù)。

W=QC/Cop。

(19)

2.3 多目標(biāo)優(yōu)化模型

根據(jù)上述分析，在一定初始條件下需要用PSC和預(yù)冷溫度來計算實際的冷卻能耗、加氫時間和SOC。因此以冷卻需求、填充時間和SOC為優(yōu)化目標(biāo)。以PSC和預(yù)冷溫度為優(yōu)化參數(shù)x，建立了多目標(biāo)優(yōu)化模型，其數(shù)學(xué)模型如式(20)(21)所示。

min[W(x),t(x),-SOC(x)]，

(20)

s.t.x∈X，

(21)

式中W(x)、t(x)分別表示預(yù)冷能耗及氫氣加注時間。

此問題優(yōu)化參數(shù)為離散變量且搜索范圍較小，為得到全局最優(yōu)解，減少計算成本，選擇順序搜索算法進(jìn)行尋優(yōu)。另外如果對多個目標(biāo)各自設(shè)置權(quán)重進(jìn)行優(yōu)化，得到的結(jié)果過于主觀，因此選擇將其中2個目標(biāo)轉(zhuǎn)換為約束條件，多目標(biāo)優(yōu)化模型的一般形式可以轉(zhuǎn)化為單目標(biāo)模型如式(22)～(23)所示。

minW(x)，

(22)

(23)

式中：預(yù)冷能耗W(x)為優(yōu)化目標(biāo)，t(x)和SOC(x)分別表示為加注時間約束和氣瓶終態(tài)氫氣質(zhì)量約束。加注時間約束為ε1=180 s；SOC的最低值設(shè)置為ε2=85%；X域為優(yōu)化參數(shù)PSC和預(yù)冷溫度的取值范圍。根據(jù)模型計算結(jié)果及級聯(lián)式儲氫系統(tǒng)的氫氣利用率和氫氣加注時間，PSC取值范圍設(shè)定0.55～0.95，入口氫氣溫度可由環(huán)境溫度預(yù)冷至-40 ℃。

采用順序搜索算法對單目標(biāo)優(yōu)化模型進(jìn)行求解，計算過程如圖2所示。當(dāng)車載氫系統(tǒng)與加氫機連接時，車載氫系統(tǒng)通過紅外通信將當(dāng)前氣瓶狀態(tài)傳輸?shù)郊託錂C。將參數(shù)對X(i)分為r組，例如X(1)=[0.55,-40 ℃]。根據(jù)加注模型及級聯(lián)式儲氫系統(tǒng)特性，給定PSC和預(yù)冷溫度，在每個初始條件下可以計算出系統(tǒng)的能耗、加氫時間和氫氣瓶的SOC值，通過加注時間和SOC與約束條件的比較進(jìn)行參數(shù)取舍，然后記錄所有滿足約束條件的參數(shù)對，以能耗最低的參數(shù)對為最優(yōu)解，對不同的初始條件進(jìn)行參數(shù)尋優(yōu)得到不同工況下的最優(yōu)控制參數(shù)。

圖2 優(yōu)化算法流程框圖Fig. 2 Flow chart of the optimization algorithm

3 結(jié)果討論

根據(jù)加氫站運行參數(shù)，級聯(lián)式儲氫系統(tǒng)的壓力等級為高壓(40 MPa)、中壓(30 MPa)和低壓(20 MPa)。研究對象為額定壓力35 MPa，140 L的Ⅲ型氫氣瓶。本節(jié)完成了模型驗證，并研究了PSC和預(yù)冷溫度對充填過程的影響，給出了不同初始條件下多目標(biāo)優(yōu)化模型的計算結(jié)果。

3.1 模型驗證

圖3 加注過程中實驗數(shù)據(jù)與仿真結(jié)果 關(guān)于溫度壓力的對比圖Fig. 3 Comparison of experimental results and simulation results for temperature rise vs. pressure increase during filling process

3.2 壓力切換系數(shù)(PSC)和預(yù)冷溫度的影響

在環(huán)境溫度293 K、初始壓力2 MPa、入口氫氣預(yù)冷到273 K的初始條件下，取不同PSC值的計算結(jié)果如圖4所示。隨著PSC的增加，加注時間顯著增加，而在PSC的全約束范圍內(nèi)，氣瓶內(nèi)部氫氣溫度變化小于5 K，這是由于不同控制參數(shù)下，氣瓶內(nèi)部氫氣溫度的差異僅取決于氣瓶向外界環(huán)境中的散熱及氣瓶本身的熱積累，而加注過程較短(<3 min)，所以散熱速度及熱積累較慢而導(dǎo)致溫升變化不大。從以上分析可以看出，選擇合適的PSC值可以有效縮短加注時間，且對氣瓶內(nèi)最終溫度的影響較小。

在環(huán)境溫度293 K、初始壓力2 MPa、PSC值為0.65的初始條件下，研究不同入口氫氣溫度對加注時間和氣瓶內(nèi)最終溫度的影響，結(jié)果如圖5所示。可以看出，加注時間隨氫氣預(yù)冷溫度變化較小，反之氣瓶內(nèi)最終溫度隨預(yù)冷溫度變化顯著，且近似呈線性關(guān)系，這是由于入口氫氣溫度的降低大大減小了進(jìn)入氣瓶的氫氣內(nèi)能?？煽闯鰵錃忸A(yù)冷溫度降低2 K，氣瓶內(nèi)的最終溫度降低約1 K，為預(yù)冷溫度的確定提供了思路。

圖4 PSC對氫氣瓶加注時間及最終溫度的影響Fig. 4 The variation of filling time and final temperature with PSC

圖5 預(yù)冷溫度對氫氣瓶加注時間及最終溫度的影響Fig. 5 The variation of filling time and final temperature with pre-cooling temperature

3.3 不同初始狀態(tài)下的優(yōu)化結(jié)果

圖6(a)給出了可行域內(nèi)的不同優(yōu)化參數(shù)在初始壓力2 MPa、環(huán)境溫度293 K下的預(yù)冷能耗。隨著預(yù)冷溫度的降低，由于氫氣入口焓值的降低，冷卻能耗急劇增加，與之相反，隨著PSC的增加能耗略有增加，這是由于所加注的氫氣質(zhì)量增加導(dǎo)致預(yù)冷能耗略增，當(dāng)PSC為0.61，預(yù)冷溫度為261 K時能耗最小。圖6(b)(c)為可行域內(nèi)不同優(yōu)化參數(shù)下氫氣瓶加注時間和SOC值，加注時間均小于180 s(3 min)，SOC均大于85%?？紤]氫熱值為1.4×105kJ/kg，計算加注氫氣能量與預(yù)冷能耗進(jìn)行比較，具體優(yōu)化參數(shù)和目標(biāo)如表1所示。

圖6 氫氣瓶初始壓力為2 MPa和環(huán)境溫度293 K時的優(yōu)化結(jié)果Fig. 6 Optimized result under initial pressure 2 MPa and ambient temperature 293 K

表1 初始工況為2 MPa, 293 K時的優(yōu)化參數(shù)及目標(biāo)

考慮到加氫站的實際運行條件，環(huán)境溫度(即車載氫氣瓶初始溫度)取值范圍為273～313 K(計算步長取1 K)，氣瓶內(nèi)初始壓力取值范圍為2～20 MPa(計算步長取1 MPa)。通過參數(shù)組合共有779種不同初始工況，優(yōu)化結(jié)果如圖7所示。圖7(a)所示不同工況下PSC的最優(yōu)取值，在初始壓力和環(huán)境溫度較低時取較小的PSC，可以縮短加注時間，在3 min內(nèi)完成氫氣加注；在環(huán)境溫度較高時，較大的PSC可以延長加注時間降低溫升，同時提高SOC；當(dāng)初始壓力較高時，SOC約束容易滿足，較小的PSC可以有效地縮短加氫時間。入口氫氣的最佳預(yù)冷溫度如圖7(b)所示，預(yù)冷溫度與初始壓力的變化成正比，與環(huán)境溫度的變化成反比，環(huán)境溫度高、初始壓力低時，需要較大的預(yù)冷能耗，導(dǎo)致預(yù)冷溫度較低；當(dāng)環(huán)境溫度較低而初始壓力較高時，進(jìn)口氫氣需要較少的預(yù)冷，甚至不需要預(yù)冷。

圖7(c)為不同初始條件(氣瓶內(nèi)初始壓力和環(huán)境溫度)下的最小預(yù)冷能耗。當(dāng)環(huán)境溫度最高、初始壓力最低時，預(yù)冷能耗最大，因為在此工作條件會導(dǎo)致氣瓶內(nèi)部溫度急劇上升，需要非常低的氫氣預(yù)冷溫度，導(dǎo)致預(yù)冷能耗增加。在最優(yōu)控制參數(shù)下的氫氣加注時間如圖7(d)所示。從圖7(d)可以看出，氫氣加注時間隨初始壓力的增大而減小，這是由于所加注的氫氣質(zhì)量隨瓶內(nèi)初始壓力的增大而減小。環(huán)境溫度對加注時間影響不大。圖7(e)給出了不同初始狀態(tài)下加注完成后的瓶內(nèi)氫氣SOC值。結(jié)果表明，SOC變化與環(huán)境溫度成反比，與初始壓力成正比。且在高環(huán)境溫度和低初始壓力的極端條件下，SOC的值也可以控制在可接受范圍內(nèi)。

4 結(jié) 語

基于級聯(lián)式加氫站，考慮實際氣體的狀態(tài)、質(zhì)量能量守恒等方程，建立了車載氫氣瓶快速充裝過程的集總參數(shù)熱力學(xué)模型，將模型與其他學(xué)者的實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行對比驗證了模型的正確性。研究了加注過程中PSC和氫氣預(yù)冷溫度對氫氣瓶內(nèi)部氫氣狀態(tài)的影響。將冷凍機系統(tǒng)的能耗值、加注時間及氫氣SOC值作為優(yōu)化目標(biāo)，建立了多目標(biāo)優(yōu)化模型，考慮優(yōu)化參數(shù)離散性提出順序搜索算法進(jìn)行全局尋優(yōu)，優(yōu)化結(jié)果表明該策略可以有效降低加注過程中的預(yù)冷能耗并提高氫氣SOC值，實現(xiàn)快速加氫。