何 丹， 金明姬

(延邊大學(xué) 地理與海洋科學(xué)學(xué)院，吉林 延吉 133002)

隨著工業(yè)化進程飛躍發(fā)展，社會經(jīng)濟水平不斷提高。在高樓林立的同時，生活生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的污染物無時無刻不在影響著大氣環(huán)境，威脅著人類和其他動植物的安全。大氣環(huán)境污染會導(dǎo)致人體器官損傷，引發(fā)哮喘等呼吸道疾病，污染氣體也會降低土壤養(yǎng)分水平，造成植物減產(chǎn)，同時也會造成酸雨等氣象性災(zāi)害[1-3]，故大氣環(huán)境問題逐漸成為大家關(guān)注的熱點。

近些年來不少學(xué)者已經(jīng)利用大氣環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)對我國主要城市進行系統(tǒng)的調(diào)研，并取得一定的成果，為區(qū)域大氣環(huán)境治理作出了一定的貢獻。但目前關(guān)于大氣環(huán)境污染的研究多傾向于污染嚴重的城市，例如北京和天津[3-5]，而對東北地區(qū)的幾個省份則缺乏細致的研究。吉林省有著獨特的地理氣候條件，相較于中國其他地區(qū)四季分明。鑒于此，該文使用2016—2020年吉林省6種大氣環(huán)境污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)，從時間和空間2個尺度對吉林省近5年大氣污染物濃度變化進行闡述，尋找規(guī)律。從而了解吉林省整體和局部的大氣環(huán)境污染狀況，探究氣候、自然等因素對大氣環(huán)境污染的影響，為后續(xù)研究提供理論基礎(chǔ)。同時，為有關(guān)部門對大氣環(huán)境質(zhì)量展開管控優(yōu)化工作提供參考及建議。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

研究所需基礎(chǔ)數(shù)據(jù)包括6種主要大氣污染物(SO2、NO2、CO、O3、PM2.5、PM10)濃度數(shù)據(jù)，來源于吉林省生態(tài)環(huán)境保護廳網(wǎng)站公布的《吉林省生態(tài)環(huán)境公報(2016—2020年)》及《吉林省空氣質(zhì)量月報(2016—2020年)》；9個主要城市大氣環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)及空氣質(zhì)量指數(shù)(Air Quality Index)數(shù)據(jù)在中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部網(wǎng)站(http://www.mee.gov.cn)下載。

此外，歷年人口、森林覆蓋率等來至吉林省統(tǒng)計年鑒。其中，2020年數(shù)據(jù)暫未完全公布，按照平均增長率估算出當年人口總數(shù)及森林覆蓋率。氣象數(shù)據(jù)(氣溫，降水，氣壓，風(fēng)速)來源于省監(jiān)測站點，匯總計算得出年平均值。

1.2 數(shù)據(jù)處理

1) 該研究對6種污染物濃度進行方差分析，檢驗了污染物年度差異；2) 利用Origin8.0制圖，對5年內(nèi)吉林省6種大氣污染物月均、季均濃度進行比較，尋找其變化規(guī)律；3) 將吉林省劃分為西部(白城、松原)、中部(四平、長春、遼源、吉林)、東南部(通化、白山)和東北部(延邊朝鮮族自治州)[6]，運用Arcgis10.7軟件進行插值分析，了解吉林省6種大氣污染物空間分布特征，并參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)[7]評價空氣質(zhì)量狀況；4) 通過SPSS軟件及Canoco 5軟件，探究各類大氣污染物之間及其與各環(huán)境因素之間的關(guān)聯(lián)。

2 結(jié)果與分析

2.1 時間尺度

2.1.1 不同年份污染物濃度變化

方差分析結(jié)果表明，6種大氣污染物中CO濃度在不同年分間變化極顯著(F=5.358，P=0.001)，其中,2018年濃度顯著降低，2020年濃度有所升高。SO2、NO2濃度在近2年變化顯著，整體呈現(xiàn)降低趨勢，而O3及2種顆粒污染物濃度在5年間無顯著變化差異(表1)。

表1 2016—2020年6種大氣污染物濃度變化的方差分析

2.1.2 不同月份污染物濃度的變化

由圖1可知，近5年6種大氣污染物中除O3外，其余5種污染物的月均濃度整體均呈先下降后升高的變化趨勢。最低月均濃度往往出現(xiàn)在每年的7、8月份，而最高濃度絕大多數(shù)出現(xiàn)在1或12月。

圖1 2016-2020年吉林省6種大氣污染物月均濃度的變化情況

5年SO2月平均濃度最高值出現(xiàn)在2月，其濃度為54 μg/m3；最低值出現(xiàn)在8月，其濃度為6 μg/m3。從NO2來看，吉林省5年間的月均濃度波動較大，但無明顯的變化規(guī)律。5年間最高NO2平均濃度達到37 μg/m3，出現(xiàn)在2月份，而最低值出現(xiàn)在8月份，當月平均濃度約為13 μg/m3。近3年6、7、8月平均濃度相差較低，濃度范圍在13.7～18 μg/m3。

CO月均濃度呈現(xiàn)與SO2相似的變化趨勢，最高值均出現(xiàn)在1或12月，而最低值往往出現(xiàn)在每年的4～9月。5年間CO最高月均濃度達到1.6 mg/m3，約為最低值的2.6倍。近兩年O3濃度有所升高，在整年的濃度變化過程中5～7月會出現(xiàn)波峰，此時吉林省能夠監(jiān)測到較高的O3濃度。5年間最高濃度2次出現(xiàn)在5月份，2次出現(xiàn)在6月份，1次出現(xiàn)在7月份。最高O3月均濃度達到157 μg/m3，12月的最低濃度僅為最高值的30.82%。

PM2.5月均濃度整體上穩(wěn)步降低，波谷出現(xiàn)在每年的8月份。最高值通常在1或2月產(chǎn)生，濃度范圍在48～75 μg/m3。之前的研究表明，PM2.5往往是造成吉林省大氣環(huán)境污染的首要污染物，而在近年O3逐漸取代PM2.5成為導(dǎo)致污染天數(shù)較多的首要污染因素，防治重點從霧霾的治理趨向于2種首要污染物的協(xié)同管控[8-10]。近5年P(guān)M10月均濃度在不同年份間呈現(xiàn)不規(guī)律的變化，在不同月份間則呈現(xiàn)明顯的波動。與PM2.5月均濃度相同，每年的8月份是全年P(guān)M10平均濃度最低的時候。監(jiān)測到的5年間最高PM10月均濃度為97 μg/m3，出現(xiàn)在2月；最低月均濃度為25 μg/m3，出現(xiàn)在8月。

2.1.3 不同季節(jié)污染物濃度的變化

從整體來看，吉林省2016—2020年6種大氣污染物平均濃度在不同季節(jié)均呈現(xiàn)一定的波動規(guī)律(圖2)。SO2濃度變化波動最大，冬季貢獻了較高的SO2濃度。5年間冬季SO2平均濃度為45.33 μg/m3，而夏季的SO2平均濃度僅為冬季濃度的20.58%。夏季SO2平均濃度均為全年最低值，而春、秋季SO2的排放量則不及冬季的一半。

不同季節(jié)NO2的平均濃度與SO2的平均濃度呈現(xiàn)出相似的變化規(guī)律(圖2B)，平均濃度冬季>秋季>春季>夏季。5年間最高平均NO2濃度出現(xiàn)在的冬季，季均濃度為33.67 μg/m3；最低濃度值出現(xiàn)在夏季，季均濃度為15.33 μg/m3。

從圖2C來看，冬季的CO濃度較高，最高CO平均濃度約為1.4 mg/m3，最低平均濃度則出現(xiàn)在夏季，約為0.63 mg/m3。吉林省近5年O3平均濃度的季節(jié)性變化明顯區(qū)別于其他幾種污染物的季節(jié)性變化，夏季的平均O3濃度較高，最高濃度達到137.32 μg/m3，這是因為夏季受副高氣壓控制有利于O3生成[11]。而冬季成為全年O3平均濃度最低的季節(jié)，冬季的O3濃度為當年最高季均濃度的55%左右。

PM10的季均濃度在春、冬兩季均較高，而PM2.5僅在每年的冬季濃度最高(圖2E,2F)。5年間PM10最高季均濃度出現(xiàn)在冬季，為66.33 μg/m3，最低濃度為30.33 μg/m3，發(fā)生在夏季。PM2.5最低濃度出現(xiàn)在夏季，為15.31 μg/m3，最高濃度出現(xiàn)在冬季，為60.34μg/m3，是最低值的3.94倍。

圖2 2016-2020年吉林省6種大氣污染物季均濃度的變化

2.2 從空間尺度上分析

整體來看，2016—2020年吉林省6種大氣污染物在空間上呈現(xiàn)出不同的分布規(guī)律，其中，東北部和西部地區(qū)的污染物濃度通常較低，其他地區(qū)均有各自的污染物分布特征(圖3)。

圖3 2016年-2020年吉林省6種大氣污染物分布情況

就SO2和CO而言，吉林東南部濃度高于其他區(qū)域，其中，白山市在近5年呈現(xiàn)出最高的排放量，5年間年均SO2濃度約為22.6 μg/m3，CO年均濃度高達1.06 mg/m3，表明白山市2種污染較其他區(qū)域嚴重。東北部的延邊朝鮮族自治州和西部的白城市、松原市SO2排放較少，5年年均濃度分別為12.2、10和9.6 μg/m3。西部地區(qū)的白城和松原依舊呈現(xiàn)出相對較低的CO濃度，最低為0.57 mg/m3。中部地區(qū)的幾個城市CO年均濃度為0.81～ 0.98 mg/m3。

吉林省西部和東北部地區(qū)的3個城市NO2污染較輕，5年年均濃度分別為18.52、17.07和19.43 μg/m3。長春市5年平均濃度約為35.55 μg/m3，明顯高于其他城市，其他幾個城市的濃度25.67～28.37 μg/m3。

中部的O3濃度較高，5年平均濃度85.58～94.33 μg/m3，其中，遼源>吉林>四平>長春，東南部的通化市5年平均濃度約為75.82 μg/m3，為全省最低。西北部和東南部近5年的O3濃度相差不大，平均82.2 μg/m3左右。

就PM2.5和PM10而言，在中部區(qū)域監(jiān)測到較高的濃度，污染面較大，PM2.5濃度39.15～41.37 μg/m3。東北區(qū)域的延邊朝鮮族自治州2種污染物排放最少，PM2.5約為26.9 μg/m3，PM10年均濃度約為43.3 μg/m3。

吉林省整體的空氣質(zhì)量水平為Ⅱ級良，其中大部分區(qū)域空氣質(zhì)量處于中等狀態(tài)。東北部的延邊朝鮮族自治州5年間AQI指數(shù)約為54.17，空氣質(zhì)量相對較好，接近Ⅰ級優(yōu)。而中部地區(qū)的吉林市污染較為嚴重，2016—2020年，AQI指數(shù)約為74.38，為延邊州的1.37倍，這可能由于早年未完全集中供暖以及若干次沙塵天氣造成的。

2.3 大氣污染物之間的相關(guān)性

6種大氣環(huán)境污染物之間均呈現(xiàn)出一定的相關(guān)性(表2)，其中，SO2和NO2之間存在著極顯著的正相關(guān)關(guān)系(r=0.83,P<0.01)，CO與SO2、NO2之間同樣處于一個極顯著的正相關(guān)關(guān)系(r>0.76，P<0.01)，說明這3種大氣污染物通常相伴產(chǎn)生。O3一般與其他5種大氣污染物呈現(xiàn)極顯著的負相關(guān)關(guān)系(r>0.34，P<0.01)，主要由于O3是對流層含氧化合物及VOCs(揮發(fā)性有機物)在一定條件下經(jīng)過光化學(xué)反應(yīng)形成的[12-13]。PM2.5和PM10同樣存在極顯著的正相關(guān)系(r=0.92,P<0.01)，兩者間相較于其他幾種污染物有著更高的相關(guān)系數(shù)，這是由于兩者經(jīng)常在同一過程中同時產(chǎn)生，例如化石燃料的燃燒、車輛尾氣的排放等。

表2 2016—2020年吉林省污染物濃度相關(guān)性分析

3 討論

3.1 吉林省大氣污染物的形成機制

除O3外的幾種大氣污染物在全年的幾個月份表現(xiàn)出較高的濃度(圖1),這可能由于吉林省冬季漫長，煤燃燒的過程中會產(chǎn)生SO2、氮氧化合物、碳氧化合物以及其他有機物質(zhì)(圖2A)。此外，中部污染物濃度較高，空氣質(zhì)量較差，這是因為吉林省重工業(yè)占據(jù)主導(dǎo)位置，生產(chǎn)過程會中產(chǎn)生大量粉塵及氣態(tài)污染物，且整體地勢呈東南部較高，不利于中部地區(qū)污染物的擴散(圖3)。自《2017年秋冬季大氣污染處理“百日攻堅”行動方案》的實施以來吉林省開展取締小鍋爐行動并推動老舊供暖設(shè)施的改造，有效地減少了化石燃料的使用，規(guī)范了廢氣處理，一定程度上減輕了大氣環(huán)境污染。

瀝青、工廠粉塵及路上車輛排出的尾氣顆粒物都是PM10的直接污染源[14-16]，而空氣中硫氧化合物及其它化合物等相互作用也會形成粒徑小于10 μm的顆粒，因此，PM10通常和SO2、NO2呈現(xiàn)出顯著的正相關(guān)關(guān)系(表2)。PM2.5常在需要化石燃料的生產(chǎn)、發(fā)電過程中出現(xiàn)，其粒徑更小含有害物質(zhì)，并且不會隨著高度增加而減少，是造成大氣環(huán)境污染的首要污染物。過去的研究表明，顆粒污染物對光有一定的散射作用，因此當顆粒污染物濃度較高的時候，會阻擋一部分陽光，進而阻止臭氧的形成。O3顯示出區(qū)別于其他幾種污染物的變化趨勢，監(jiān)測到的濃度逐年增長，這可能是在全球變暖的大背景下，吉林省平均溫度升高，充足的光照加劇光化合作用[17]，促進了臭氧轉(zhuǎn)化。

3.2 影響大氣環(huán)境污染物濃度的其他因素

RDA分析表明，氣象因素對大氣環(huán)境污染物濃度的變異解釋度>90%，可以認為是驅(qū)動大氣污染物濃度變化的重要因子。從區(qū)域?qū)用鎭砜?，長春市的污染物濃度更易受風(fēng)速影響，并且風(fēng)速與除PM10、NO2以外的四種大氣污染物呈顯著的正相關(guān)關(guān)系，這是由于風(fēng)速增加了空氣渦流，聚集的污染物得到遷移和擴散，風(fēng)速越大越有利于污染物濃度的稀釋。氣流的大幅度活動極易引起沙塵天氣，加劇PM10主導(dǎo)的污染，高溫高壓有利于氣體的擴散，進而導(dǎo)致監(jiān)測到的污染數(shù)據(jù)降低，故而氣壓、風(fēng)速和PM10呈顯著的正相關(guān)，與其他污染物呈負相關(guān)。

從全省角度來看，氣溫往往與幾種大氣污染物有顯著的相關(guān)性，這是由于氣溫升高會加速空氣流通，促進污染物從低空向上遷移，此時監(jiān)測到的污染物濃度相對較低，這與高嬋娟[18]的研究是一致的。森林覆蓋率解釋了48%的污染物濃度變異，相關(guān)性分析也表明森林覆蓋率大多數(shù)情況下會減輕污染物的濃度，這是因為森林對大氣污染物有一定的吸附能力[19]，并且植物呼吸作用會轉(zhuǎn)化并稀釋部分氣態(tài)污染物。降水并沒有很好地解釋大多數(shù)污染物濃度的變異，盡管由于沉降作用，降水會短期的降低以顆粒污染物PM10和PM2.5為主大氣污染物濃度[20]，但對其他大氣污染物并無明顯影響。而人口對大氣環(huán)境變異的解釋度為47.2%，反映出人口聚集往往是造成大氣環(huán)境污染的原因之一，中心城市污染天數(shù)往往比外圍地區(qū)多，可能是由于中心城市相較于外圍城市有著更頻繁的人口流動[21](圖4)。

圖4 不同環(huán)境因子與6種大氣污染物的冗余分析

4 結(jié)論

該研究通過分析2016—2020年吉林省6種大氣污染物濃度，比較不同年份、不同季節(jié)各污染指標，揭示其時間尺度上的變化規(guī)律，運用插值闡明污染物空間上的分布情況，結(jié)果如下。

1) 吉林省大氣環(huán)境逐漸好轉(zhuǎn)，O3濃度有所增長，其他污染物排放得到了一定的控制；冬季貢獻了最高的SO2濃度，季均濃度從45.33 μg/m3減少到18.32 μg/m3；中部和東南部城市平均AQI指數(shù)60.48～74.38，大氣污染物排放問題仍未得到有效的解決。

2) 6種大氣污染物間呈顯著的相關(guān)性，防控治理工作中應(yīng)當考慮多種污染指標的耦合，協(xié)同治理；氣象是影響大氣污染物濃度變化的重要因素，風(fēng)速對各污染物濃度變化影響更顯著，提高森林覆蓋率可有效提升大氣環(huán)境質(zhì)量。