欒兆鵬 盧慧超 李恬 崔向前 趙天良 朱慶瑞

(1.泰安市氣象局，山東 泰安 271000； 2.濟南市氣象局，山東 濟南 250102； 3.東平縣氣象局，山東 東平 271500；4.南京信息工程大學氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 南京 210044; 5.中國氣象局氣溶膠—云—降水重點開放實驗室，江蘇 南京 210044)

引言

近年來，隨著經(jīng)濟飛速發(fā)展和城市化進程加快，空氣污染問題日益突出，對人們生活水平提升造成嚴重影響[1-2]。大氣中霾污染主要受排放源和氣象因素影響[3-4]，近年來隨著治理力度的加強，污染排放源得到有效控制，因此氣象因素對污染物的影響受到越來越多的關注[5]。研究表明,氣溫、相對濕度、氣壓、降水、風等要素均對PM2.5濃度變化有影響[6-9]，其中降水和風分別影響PM2.5的濕清除過程和干清除過程，是重污染條件下影響空氣質(zhì)量的重要指標[10-11]。

降水對PM2.5的濕清除作用是霾污染過程中氣溶膠粒子最有效的清除方式之一[12]，包括云內(nèi)清除和云下清除兩種方式[13]，其中云下清除指雨滴通過慣性碰撞、布朗擴散、攔截作用等機制[14-16]捕獲并清除氣溶膠粒子，其影響過程受降水前氣溶膠粒子濃度、粒徑、降水強度及雨滴大小等因素共同影響[3,17-18]。不同強度降水分類研究發(fā)現(xiàn)，小雨強度(0—9.9 mm)降水對大氣污染物的清除能力較小[19-23]；進一步研究指出，日降水量低于10 mm的降水對大氣污染物清除作用要弱于其對PM2.5的增濕作用[24-26]；另有學者通過觀測發(fā)現(xiàn)對于核模態(tài)和粗模態(tài)氣溶膠粒子，小雨滴碰并效率更高，清除作用更強，而對于粗顆粒物而言，雨滴清除作用與雨滴大小無關[27-28]；Pranesha等[29]觀測分析發(fā)現(xiàn)直徑大于2.2 μm的氣溶膠更容易被降水清除。同時降水的清除效率還與大氣中氣溶膠濃度有關，Andronach等[16]研究指出,降水清除效率與大氣氣溶膠濃度呈明顯正相關關系;于彩霞等[10]發(fā)現(xiàn)當大氣處于輕度污染以上時，降水對PM2.5產(chǎn)生明顯清除作用；許建明等[28]分析發(fā)現(xiàn)，降雨結(jié)束后PM2.5質(zhì)量濃度是否下降和降雨前PM2.5的初始質(zhì)量濃度密切相關。另外，降水對PM2.5的清除能力還受季節(jié)、降水時間等多種因素影響，其影響機制仍不明確。

不同風速風向?qū)擦Ｗ拥臄U散也有極為顯著的影響，大氣環(huán)流攜帶顆粒物在不同地形條件下會導致污染物的聚集或消散，從而影響空氣質(zhì)量變化。常爐予等[30]研究指出,南京地區(qū)嚴重空氣污染主要出現(xiàn)在東南風向；江鴻等[31]對武漢地區(qū)研究發(fā)現(xiàn)最大風速對PM2.5濃度影響存在雙重性。由此可見，風對PM2.5濃度的影響并非簡單線性關系，其影響機制仍不確定。盡管近年來降水和風對PM2.5濃度影響已有研究，但大多為短時序列個例，缺乏長期觀測研究。泰安地區(qū)作為泰山坐落地，地形復雜，易造成污染物聚集，近年來霾污染發(fā)生頻率明顯下降，年平均霾污染日數(shù)由151 d(2014年)下降至88 d(2019年)，PM2.5年平均值由76.3 μg·m-3(2014年)下降至57.3 μg·m-3(2019年)，但霾污染過程中持續(xù)時間卻有所增加，年平均霾污染持續(xù)時間由4.3 d(2014年)增加至8.7 d(2019年)，其中2018年11月發(fā)生16 d持續(xù)性霾污染事件。本地重污染天氣氣象影響要素閾值研究尚未開展，而降水和風目前已能夠較為精準預報，因此有必要從降水和風兩方面定量分析對PM2.5濃度影響，以期為預報員精準預報提供科學依據(jù)并提升泰安地區(qū)重污染天氣預報預警能力。

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

為深入分析降水和風對PM2.5濃度的影響，該研究采用2018—2019年泰安氣象站(54827)逐小時降水量、風向、風速觀測數(shù)據(jù)；同期中國環(huán)境監(jiān)測總站泰安(標準站：監(jiān)測站、人口學校、電力學校)PM2.5小時觀測數(shù)據(jù)。NCEP/NCAR(美國國家環(huán)境預報中心/美國國家大氣研究中心)提供的1°×1°FNL 6 h再分析資料(http://www.esrl.noaa.gov/psd/data)。

1.2 分析方法

選取降水過程中，小時氣象觀測數(shù)據(jù)降水量≥0.1 mm則記為一次有效降水過程開始時間，當降水時次與下一降水時次時長超過6 h，則將之前最后一個降水時次記為降水結(jié)束時間，降水前PM2.5初始濃度為降水前1 h的PM2.5濃度。每次過程中降水強弱用降水強度(RI)表示，定義為降水強度(RI)=降水量/降水時間。為更直觀得到降水對PM2.5清除能力，定義降水前和降水后PM2.5濃度變化率為清除率(Q)，公式為：

(1)

式(1)中，C1為降水前1 h的PM2.5濃度；C2為降水結(jié)束后1 h的PM2.5濃度。當Q>0，表示降水過程對PM2.5有清除作用，且Q越大清除作用越強；當Q<0，即為負清除率，表示降水過程對PM2.5無清除作用。

為分析泰安地區(qū)污染物區(qū)域傳輸路徑及排放源區(qū)，采用區(qū)域風場相關矢量的計算方法，即計算PM2.5濃度高值期內(nèi)各格點緯向和經(jīng)向風分別與PM2.5濃度之間的相關系數(shù)，從而合成相關矢量場[32]，其表達式為：

(2)

2 結(jié)果分析

2.1 泰安地區(qū)降水及PM2.5濃度分布特征

泰安地區(qū)為溫帶季風氣候，大風天氣頻繁，降水集中。2018—2019年平均降水量為619.9 mm，降水主要集中在6—8月，降水量占全年降水的64.7%，12月至翌年3月降水較少，其他月份降水較為均勻。各月降水日數(shù)和量級具有明顯季節(jié)差異，7—8月降水日最多，1—2月最少。全年降水多以小雨量級為主，小雨日數(shù)占降雨日數(shù)的70.3%，暴雨以上量級降水則主要集中于4—8月(圖1)。泰安地區(qū)PM2.5濃度年平均值為54.5 μg·m-3。由圖1中2018—2019年PM2.5平均濃度逐月變化可以看出，其濃度高值期出現(xiàn)在11月至翌年2月，3月開始PM2.5濃度低于75 μg·m-3并逐月降低，最低值出現(xiàn)在8月。而PM2.5月平均濃度與月平均降水量和月平均降水日數(shù)相關系數(shù)分別為-0.78、-0.61，具有顯著的負相關，表明降水對PM2.5具有一定的清除作用。

圖1 2018—2019年泰安地區(qū)降水及PM2.5濃度逐月變化Fig.1 Monthly variations of precipitation and PM2.5 concentration in Tai′an from 2018 to 2019

2.2 降水日與非降水日PM2.5濃度變化

為揭示不同等級降水對PM2.5濃度變化影響，分別計算每月不同等級降水條件下PM2.5平均質(zhì)量濃度(圖2)。由圖2可見，除1—2月外，其他各月份中降雨日PM2.5平均質(zhì)量濃度均小于非降雨日平均質(zhì)量濃度，月平均降低約7.2%。其中秋冬季節(jié)PM2.5質(zhì)量濃度變化受降水影響最為顯著，11—12月PM2.5濃度降水日較非降水日分別降低32.9%、36%；而1—2月PM2.5濃度降水日較非降水日則分別升高66%、34%，降水日均為小雨量級。由此可見，泰安地區(qū)降水對PM2.5具有顯著清除作用，但并非均為正清除作用，可能原因在于不同強度降水并非對PM2.5只造成沖刷作用，也有可能增加大氣相對濕度，加劇二次粒子的形成和累積，導致PM2.5濃度增加[16-18]。夏季(6—8月)PM2.5濃度降水日較非降水日平均降低約10.9%，明顯低于秋冬季節(jié)，這可能與PM2.5初始濃度有一定關系，由圖2可以看出，夏季PM2.5平均質(zhì)量濃度最低。于彩霞等[10]研究指出，降水對PM2.5的影響與降水前PM2.5濃度(初始濃度)有關，因此對降水前PM2.5初始濃度研究也是非常有必要的。而從降水等級方面考慮，小雨、中雨和大雨及以上降水等級PM2.5質(zhì)量濃度較非降水日分別下降1.6%、27.8%、44.9%，表明PM2.5的清除效率隨降水量級增加而顯著提高，這與許建明等[28]研究上海地區(qū)降雨對PM2.5清除結(jié)果一致。

圖2 2018—2019年泰安地區(qū)不同等級降水PM2.5濃度逐月變化Fig.2 Monthly variations of PM2.5 concentration under different grades of precipitation in Tai′an from 2018 to 2019

2.3 不同強度降水對PM2.5的清除作用

以上結(jié)果表明，不同強度降水對PM2.5并非均產(chǎn)生清除作用。而小時雨強(RI)、PM2.5初始濃度對PM2.5的清除均有一定影響，因此有必要從PM2.5初始濃度(PC)和小時雨強兩方面綜合考慮對PM2.5的清除作用。圖3給出了2018—2019年泰安地區(qū)降水強度與PM2.5初始濃度、清除率的相關關系，從圖3可以看出，泰安地區(qū)RI約92%在0—4 mm·h-1范圍內(nèi)。當RI<4 mm·h-1、PC≤100 μg·m-3時，Q正負值均存在，即PM2.5濃度降低和升高現(xiàn)象均存在，其中正清除率多在20%以內(nèi)，而PM2.5初始濃度越低越容易出現(xiàn)負清除率現(xiàn)象。Pranesh等[29]研究指出，降水對直徑小于1 μm(PM1)的積聚模態(tài)氣溶膠粒子清除作用相對較弱，而魯中地區(qū)PM2.5濃度在輕度污染以下時，PM1在PM2.5中所占比重則相對較高[4,28]，造成弱強度降水在PM2.5濃度較低情況下對其清除效果較差，而濕度條件的增加反而有利于氣溶膠粒子的吸濕增長[28-29]，從而造成PM2.5質(zhì)量濃度增加；當RI<4 mm·h-1、PC>100 μg·m-3時,降水清除作用明顯，不存在負清除率現(xiàn)象。當RI>4 mm·h-1時，Q多數(shù)在40%以上，清除率明顯提高，降水濕清除作用顯著。

圖3 2018—2019年泰安地區(qū)降水強度Q>0(a)和Q<0(b)時與PM2.5初始濃度、清除率關系Fig.3 Relationship between precipitation intensity and initial PM2.5 concentration and scavenging rate when Q>0 (a) and Q<0 (b) in Tai′an from 2018 to 2019

由圖3b中可以看出，當RI<4 mm·h-1，PC≤100 μg·m-3時存在一定負清除率個例，為進一步得到降水對PM2.5濃度影響的閾值，本文以此為界限進一步分析清除率變化特征。圖4為RI<4 mm·h-1條件下不同PM2.5初始濃度清除率變化特征，圖中可以明顯看出，不同初始濃度條件下負清除率現(xiàn)象集中在0—2 mm·h-1范圍內(nèi)(約占總個例38.1%)，該降水強度范圍內(nèi)初始濃度在0—75 μg·m-3之間負清除率個例居多；當75 μg·m-3

圖4 清除率隨降水強度及PM2.5初始濃度變化Fig.4 Variation of scavenging rate with precipitation intensity and initial PM2.5 concentration

從形勢場角度分析，造成泰安地區(qū)弱強度降水易出現(xiàn)負清除率可能原因在于弱強度降水過程相比于無降水日氣溫相對較低，近地面風場輻合，有利于泰安周邊地區(qū)PM2.5聚集，同時由于有利于降水形勢場較弱，高低空垂直混合作用并不強，不利于污染物垂直擴散，造成PM2.5質(zhì)量濃度增加[28]；另外岳巖裕等[5]研究指出,弱冷鋒能夠造成PM2.5濃度增加，泰安地區(qū)冬季冷鋒降雨頻繁，冷鋒造成降雨同時還能夠?qū)⒅苓呂廴疚飩鬏斨帘镜?，也是造成弱強度降水下PM2.5質(zhì)量濃度增加的可能原因之一。

2.4 降水持續(xù)時間對PM2.5濃度影響

除降水強度外，降水持續(xù)時間也是影響PM2.5濃度的重要因素[20]。以上分析發(fā)現(xiàn)負清除率均出現(xiàn)在PC≤100 μg·m-3范圍內(nèi)，本文在PC≤100 μg·m-3基礎上分析不同強度降水與持續(xù)時間、清除率關系。圖5給出了不同降水強度下PM2.5清除率隨降水持續(xù)時間的變化趨勢，與初始濃度相似，不同強度降水條件下，清除率隨降水時間的變化存在顯著的差異。整體上看，清除率隨降水時間的增加呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢，持續(xù)時間在0—25 h；清除率隨降水時間呈增長趨勢，并于25—30 h達到峰值，達到95%；隨著降水時間的增加，清除率逐漸降低,這與欒天等[12]對北京地區(qū)研究結(jié)果一致。而在出現(xiàn)負清除率情況下，RI<2 mm·h-1強度降水持續(xù)時間多在10 h以內(nèi)，主要集中在5 h內(nèi)；同時存在少數(shù)RI>2 mm·h-1出現(xiàn)負清除率個例，持續(xù)時間則多在4 h以內(nèi)。范凡等[20]研究得出相似結(jié)論，江浙滬地區(qū)降水時長小于6 h時，平均降水清除率約為-2.6%，弱強度降水條件下低邊界層高度易造成污染物聚集，較短降水時間內(nèi)并不能造成明顯濕清除作用[10,33]。由此可見，較大強度的持續(xù)性降水才會有效改善泰安地區(qū)空氣質(zhì)量。

圖5 不同強度降水與持續(xù)時間、清除率關系Fig.5 Relationship of scavenging rate with precipitation intensities and duration

2.5 風對PM2.5濃度影響

不僅降水會改變大氣中PM2.5濃度，風向和風速也會對PM2.5濃度產(chǎn)生影響[34]。圖6為2018—2019年風向、風速及PM2.5濃度疊加玫瑰圖，可以看出，泰安地區(qū)主導風向以偏東風和東北風為主，出現(xiàn)概率分別為78%、61%。當風向為西南偏西風、年平均風速為1.5 m·s-1時，PM2.5濃度最大，平均值約為100 μg·m-3，達到輕度污染程度，主要是由于該風向氣流為暖濕氣流，有利于PM2.5聚集[35]；其次為東北偏東風，該風向?qū)狿M2.5濃度較西南偏西風明顯偏低，但仍存在PM2.5濃度≥75 μg·m-3現(xiàn)象，出現(xiàn)概率約20%；其他風向污染程度相對較低，尤其是偏北風，當冷空氣南下過境時能夠有效驅(qū)散泰安地區(qū)霾粒子。

圖6 2018—2019年泰安地區(qū)風向風速概率分布及與PM2.5濃度關系Fig.6 Probability distribution of wind direction and speed and its relationship with PM2.5 concentration in Tai′an from 2018 to 2019

為進一步確立風速對PM2.5濃度的影響，針對性選取泰安地區(qū)重污染時期(11月至翌年2月)來討論風速對PM2.5濃度的影響。圖7為不同風向下PM2.5濃度隨風速變化趨勢，可以看出在靜風條件下，各個風向PM2.5濃度均在90 μg·m-3以上，達到輕度污染程度，其中東北風向PM2.5濃度最高。隨著風速的增加，各個風向PM2.5濃度均呈現(xiàn)降低趨勢，其中西北風向清除率最高，西南風向清除率最低。當風向為偏南風，風速低于5 m·s-1時，會出現(xiàn)PM2.5濃度升高現(xiàn)象，這可能是由于低風速偏南風溫度高、濕度大，同時受到泰山阻擋作用，有利于大氣中PM2.5粒子的生成和聚集，當風速超過5 m·s-1時，PM2.5濃度降至輕度污染(75 μg·m-3)以下，對污染物具有有效清除作用；當風向為偏北風，風速超過3 m·s-1時，即對污染物起到了有效清除，而該風向低風速并不會造成PM2.5濃度增加現(xiàn)象。

圖7 2018年11月至2019年2月泰安地區(qū)不同風向與風速、PM2.5質(zhì)量濃度關系Fig.7 Relationship of PM2.5 mass concentration with wind direction and speed in Tai′an from November of 2018 to February of 2019

2.6 PM2.5來源解析

以上分析表明,風作為污染物載體對PM2.5的傳輸和聚集起著至關重要的作用，為得到泰安地區(qū)重污染期間PM2.5來源，選取2018—2019年11月至翌年2月泰安地區(qū)逐日PM2.5濃度與925 hPa風場求相關矢量場(圖8)。從圖8可以看出，2018—2019年重污染期間相關矢量場從南到北呈現(xiàn)出西南轉(zhuǎn)東南走向，山東以南為西南走向，山東及北部為東南走向，并在華東地區(qū)輻合。泰安地區(qū)PM2.5濃度與周邊多數(shù)地區(qū)的緯向風和經(jīng)向風均具有顯著的正相關關系，通過顯著性檢驗區(qū)域主要集中在長江中下游城市以及廣西北部等地；其相關系數(shù)最高值達到0.7，集中在廣西—湖南—江西一帶以及安徽—浙江一帶。以上結(jié)果表明，泰安地區(qū)重污染期間PM2.5主要來源于長江中下游部分城市，其中廣西—湖南—江西一帶、安徽南部及浙江北部影響最大，并通過西南氣流輸送至泰安地區(qū)，在泰山的阻擋作用下，顆粒物在泰安地區(qū)沉降聚集，從而造成重污染過程；而PM2.5濃度與泰安本地周邊風場相關性較弱，表明重污染期間本地排放源貢獻較少。

陰影部分為通過0.001的顯著性檢驗區(qū)域圖8 2018年11月至2019年2月泰安地區(qū)PM2.5濃度與925 hPa區(qū)域風場相關矢分布Fig.8 Distribution of correlation vectors between PM2.5 concentration and 925 hPa regional wind field in Tai′an from November of 2018 to February of 2019

3 結(jié)論

(1)降水對PM2.5有一定清除作用，降雨日PM2.5平均質(zhì)量濃度較非降雨日平均降低約7.2%，秋冬季節(jié)最為顯著，小雨、中雨和大雨及以上降水等級PM2.5質(zhì)量濃度較非降水日分別下降1.6%、27.8%、44.9%。

(2)降水對PM2.5的清除率受降水強度、降水時間和初始濃度等因素影響，降水強度較大(RI>4 mm·h-1)情況下，清除率多在40%以上；降水強度較小時(RI<4 mm·h-1)清除率約為20%。在初始濃度較低(PC≤100 μg·m-3)、降水強度較小(RI<2 mm·h-1)情況下，降水持續(xù)時間在5 h以內(nèi)出現(xiàn)負清除率概率高。

(3)西南偏西風和東北偏東風容易造成霾污染，其中重污染期間，風向為偏南風、風速超過5 m·s-1時，對污染物具有有效清除作用；當風向為偏北風、風速超過3 m·s-1時，即對污染物起到了有效清除。污染物主要在西南氣流引導下從廣西—湖南—江西一帶、安徽南部及浙江北部傳輸至泰安地區(qū)，而本地源貢獻較少。