盧盛棟 李軍霞 李芬 趙俊杰 靳澤輝 李瑩 劉瀟

(1. 山西省氣象災(zāi)害防御技術(shù)中心，山西 太原 030012； 2.五臺山氣象站，山西 五臺山 035515；3.山西省氣象科學(xué)研究所，山西 太原 030002)

引言

平流層中的O3對人類起到一定的保護(hù)作用，但如果對流層中O3超標(biāo)，就會對人類健康產(chǎn)生危害[1]。近年來，隨著城市化進(jìn)程的不斷加快，人類活動(dòng)、工業(yè)生產(chǎn)產(chǎn)生的氮氧化物經(jīng)化學(xué)反應(yīng)形成O3[2-7]，O3超標(biāo)問題受到了廣泛關(guān)注，特別在長三角、京津冀等地區(qū)，廣大學(xué)者對O3污染研究起步較早，對該地區(qū)O3污染防治具有重要意義[8-12]。 太原作為華北地區(qū)重工業(yè)城市，三面環(huán)山，由北向南海拔逐漸降低，與京津冀及其他城市相比，太原特殊地形及特有的人為活動(dòng)使得太原地區(qū)O3濃度的變化及其影響因子有其特殊性，且近幾年盛夏期間，太原地區(qū)O3濃度有升高的趨勢，O3污染已成為夏季常態(tài)化污染[13-14]。

近地面O3主要來自于平流層O3在合適的氣象條件時(shí)向下輸送，或是氮氧化物、一氧化碳、揮發(fā)性有機(jī)物等前體物在相應(yīng)的氣象條件下光化學(xué)反應(yīng)生成[15-16]。因此，O3光化學(xué)反應(yīng)速率、O3前體物、擴(kuò)散傳輸是影響近地面O3濃度的3個(gè)主要因素，而光化學(xué)反應(yīng)速率和擴(kuò)散傳輸與氣象條件密切相關(guān)[17-19]。關(guān)于O3濃度與氣象條件的定量關(guān)系，廣大學(xué)者多采用多元線性回歸分析方法構(gòu)建O3濃度與氣象因子的關(guān)系模型[13,20]。

本文研究了太原市南部城區(qū)盛夏期間O3濃度變化特征及其影響因子的變化特征，深入分析O3超標(biāo)時(shí)段各影響因子對O3濃度的影響，并利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法構(gòu)建了O3濃度與影響因子的關(guān)系模型，為局地O3治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 研究區(qū)域介紹

太原位于山西省中部，晉中盆地北部，三面環(huán)山，北高南低。北部海拔高，風(fēng)力較大利于污染物擴(kuò)散，空氣質(zhì)量較好；南部與晉中市榆次區(qū)相連，城區(qū)逐漸向南擴(kuò)容，且南部人口密度大，夏季臭氧污染較重。太原市內(nèi)共6個(gè)行政區(qū)，只有小店區(qū)、尖草坪區(qū)建立了氣象觀測站。本文在研究O3濃度變化及影響因子時(shí)采用污染較大的小店區(qū)代表太原南部城區(qū)。

1.2 資料來源

所用2017—2019年6—8月太原市小店區(qū)O3質(zhì)量濃度、NOx等O3前體物數(shù)據(jù)來源于山西省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心。O3-8 h為臭氧質(zhì)量濃度日最大8 h滑動(dòng)平均值。小店區(qū)同期氣溫、相對濕度、風(fēng)速、太陽輻射逐小時(shí)氣象觀測數(shù)據(jù)，經(jīng)質(zhì)量控制去掉奇異值，數(shù)據(jù)由山西省氣象信息中心提供。

1.3 方法簡介

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有信號前向傳遞、誤差反向傳播的特點(diǎn)，在信號前向傳遞中，信號從輸入層、隱含層到輸出層逐層處理，如果得不到期望值，則進(jìn)入反向傳播，根據(jù)誤差不斷調(diào)整權(quán)值和閾值，使輸出逼近期望值。利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建O3濃度與各影響因子的關(guān)系模型。對模型檢驗(yàn)主要用到TS評分、均方根誤差(ERMS)、平均絕對誤差(EMAP)，公式如下：

(1)

(2)

(3)

式(1)—式(3)中，NA代表預(yù)報(bào)正確樣本數(shù)；NB代表空報(bào)樣本數(shù)；NC代表漏報(bào)樣本數(shù)；P、O分別代表模擬值、觀測值；N代表檢驗(yàn)樣本個(gè)數(shù)。預(yù)報(bào)正確指預(yù)報(bào)等級與實(shí)況等級相同；空報(bào)指預(yù)報(bào)出現(xiàn)在等級內(nèi)而實(shí)況沒有出現(xiàn)在等級內(nèi)；漏報(bào)指預(yù)報(bào)沒有出現(xiàn)在等級內(nèi)而實(shí)況出現(xiàn)在等級內(nèi)。

2 結(jié)果分析

2.1 太原地區(qū)O3濃度變化特征

依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(HJ633—2012)，O3-8 h大于160 μg·m-3為超標(biāo)日[21]，本文統(tǒng)計(jì)了2017—2019年6—8月O3超標(biāo)天數(shù)(圖1)。結(jié)合表1可知，太原南部城區(qū)夏季O3超標(biāo)天數(shù)集中在6—7月，8月較少，且除2017年O3污染是在7月最重之外(超標(biāo)23 d，日O3-8 h平均濃度為182.52 μg·m-3)，2018年和2019年都在6月，超標(biāo)天數(shù)分別為16 d、23 d，日O3-8 h平均濃度分別為165.63 μg·m-3、181.7 μg·m-3。2017年、2018年O3超標(biāo)天數(shù)分別為55 d、39 d，2019年超標(biāo)天數(shù)又有所增加，達(dá)59 d。

圖1 2017—2019年夏季太原O3-8 h超標(biāo)天數(shù)Fig.1 Variation of the number of days that the O3concentration within 8 h exceeds the limit during summer from 2017-2019 in Taiyuan

表1 2017—2019年夏季太原O3月平均濃度Table 1 Monthly average concentration of O3 during summer from 2017-2019 in Taiyuan μg·m-3

圖2給出了2017—2019年6—8月O3濃度日變化均值情況，太原O3濃度日變化特征呈單峰型，在早上06:00(北京時(shí)，下同)前后O3濃度最低，之后隨著太陽輻射不斷增強(qiáng)，O3的前體物(NOX、CO)在光化學(xué)反應(yīng)下形成O3，O3濃度逐漸升高，在15:00 前后達(dá)到峰值，之后隨著氣溫降低、太陽輻射減弱，同時(shí)受近地面沉積作用影響，O3濃度逐漸降低。

圖2 2017—2019年夏季太原O3濃度日變化Fig.2 Diurnal variations of O3 concentration during summer from 2017-2019 in Taiyuan

2.2 O3濃度影響因子分析

為進(jìn)一步了解氣象因子及前體物對O3濃度的影響，文章統(tǒng)計(jì)分析了2017—2019年夏季太原南部城區(qū)不同影響因子對O3濃度的影響，采用樣本數(shù)據(jù)均為6174。

2.2.1 氣溫和太陽輻射

表2給出了不同溫度條件下的O3濃度，由表2可知，隨著氣溫的升高，O3超標(biāo)率逐漸增大，氣溫發(fā)生頻率多出現(xiàn)在20

表2 氣溫在不同范圍內(nèi)對O3濃度的影響Table 2 Effect of air temperature on ozone concentration in different ranges

圖3 不同時(shí)段太陽輻射與O3的相關(guān)系數(shù)Fig.3 Variation of the correlation coefficient between radiation and ozone concentration

2.2.2 相對濕度

隨著相對濕度的增大，O3平均濃度降低，超標(biāo)率也逐漸下降，相對濕度對O3的影響為負(fù)相關(guān)(表3)。這與高濕條件下的多云或陰天有一定關(guān)聯(lián)，因?yàn)樵茖涌赡軗踝〈蟛糠痔栞椛?，同時(shí)大氣中的自由基OH、H2O能夠迅速將O3分解為O2，降低了O3濃度。因此，相對濕度升高有利于O3濃度降低[22-23]。

表3 不同相對濕度對O3濃度的影響Table 3 Effect of relative humidity on ozone concentration in different ranges

2.2.3 降水

2017—2019年太原地區(qū)夏季出現(xiàn)降水時(shí)O3平均濃度為76 μg·m-3，無降水為106 μg·m-3。由表4可知，降水發(fā)生前，O3平均濃為81 μg·m-3，發(fā)生后降為72 μg·m-3。相關(guān)文獻(xiàn)[23]也表明，降水對O3濃度影響顯著?？赡茉蚴浅霈F(xiàn)降水時(shí)，云層較厚，云雨粒子散射和吸收了部分太陽輻射，加之降水有一定的濕清除作用，所以降水出現(xiàn)時(shí)O3濃度較低。相關(guān)研究也表明降水過程中太陽輻射減弱，相對濕度較大，可以迅速降低O3濃度。

表4 降水前后O3濃度的變化Table 4 Changes of O3 concentration before and after precipitation

2.2.4 氣壓

氣壓對O3濃度的影響主要表現(xiàn)為負(fù)相關(guān)，隨著氣壓的升高，O3平均濃度逐漸降低，超標(biāo)率下降(表5)。當(dāng)氣壓升高時(shí)，多數(shù)伴隨北方冷空氣南下，氣溫降低，太陽輻射減弱，太原地區(qū)出現(xiàn)西北風(fēng)，這些都有利于O3污染的擴(kuò)散。這與黃俊等[26]氣壓對廣州地區(qū)O3濃度的影響結(jié)論較為一致，即氣壓對O3濃度的影響表現(xiàn)為負(fù)相關(guān)關(guān)系。

表5 不同氣壓對O3濃度的影響Table 5 Effect of atmospheric pressure on O3concentration in different ranges

2.2.5 風(fēng)向及風(fēng)速

圖4給出了2017—2019年6—8月不同風(fēng)向下太原地區(qū)平均風(fēng)速及O3濃度均值。太原地區(qū)出現(xiàn)西北風(fēng)時(shí)有利于O3擴(kuò)散，出現(xiàn)西南風(fēng)時(shí)，O3容易超標(biāo)，說明在太原西南地區(qū)的清徐縣有O3前體物輸送，這與馮新宇[14]研究風(fēng)向?qū)μ貐^(qū)O3濃度的影響結(jié)論一致。相關(guān)研究也表明，風(fēng)速風(fēng)向?qū)3濃度影響復(fù)雜，不同城市不同季節(jié)風(fēng)速對O3濃度的影響具有雙重性，可能原因是較大風(fēng)速可以促進(jìn)平流層O3向近地面輸送，使得下沉氣流將高空氣團(tuán)帶到地面，引起近地面O3濃度升高，但較大風(fēng)速也能促進(jìn)O3水平擴(kuò)散，污染物不易聚集[26-27]。

風(fēng)速單位為m·s-1；O3單位為μg·m-3圖4 2017—2019年太原南部城區(qū)風(fēng)玫瑰圖(a)和不同風(fēng)向下的O3濃度平均值(b)Fig.4 Wind rose maps of mean wind speeds (a) and O3 concentration (b) at different wind directions from 2017 to 2019 in the southern district of Taiyuan

2.2.6 前體物

近地面O3主要來自天然及工業(yè)排放的氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物在一定的氣象條件下光化學(xué)反應(yīng)生成O3，為了探明太原地區(qū)O3前體物對O3的影響，本文統(tǒng)計(jì)分析了2017—2019年太原地區(qū)前體物與O3濃度的相關(guān)系數(shù)(表6)，NO2、CO 在2 h前對O3濃度影響明顯，呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，隨著時(shí)間的臨近影響更為顯著，具有潛勢效應(yīng)，NO2的影響更為顯著。夏季，氣溫較高，大氣穩(wěn)定性較差，在實(shí)時(shí)階段，O3與NO2、CO顯著負(fù)相關(guān)，說明前體物在光化學(xué)反應(yīng)下生成O3。陸倩等[18]研究石家莊地區(qū)NO2、CO對O3的影響，夏季正相關(guān)，而太原地區(qū)為負(fù)相關(guān)，表現(xiàn)出地域性差異。

表6 O3與NO2、CO相關(guān)系數(shù)Table 6 Correlation coefficients of O3 concentration with NO2 and CO concentrations

2.3 O3濃度超標(biāo)時(shí)段各影響因子的變化

為進(jìn)一步分析氣溫、氣壓、相對濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、太陽輻射、NO2、CO對O3濃度的影響，本文統(tǒng)計(jì)分析了2017—2019年夏季太原城區(qū)O3污染時(shí)段(O3濃度小時(shí)值>160 μg·m-3)的氣象數(shù)據(jù)，并進(jìn)行了平均處理(表7)，以了解O3污染時(shí)段前后各氣象因子的綜合變化情況，由于超標(biāo)時(shí)段風(fēng)向主要為西南風(fēng)，因此表中風(fēng)速所指風(fēng)向?yàn)槲髂匣蚱巷L(fēng)。在O3污染發(fā)生時(shí)段，平均氣溫、風(fēng)速較污染發(fā)生前后偏高，氣壓、相對濕度、NO2、CO較污染發(fā)生時(shí)段偏低，太陽輻射在污染發(fā)生前偏高，之后逐漸降低，說明在污染發(fā)生前，太陽輻射強(qiáng)烈，促使相關(guān)NO2、CO等前體物光化學(xué)反應(yīng)生成O3，使得O3濃度升高，太陽輻射較O3污染發(fā)生具有提前效應(yīng)。從各個(gè)氣象因子在O3污染前后的變化情況看，氣溫、氣壓、相對濕度、風(fēng)速、太陽輻射、NO2、CO對O3濃度變化影響顯著。

表7 O3超標(biāo)時(shí)段前后影響因子的變化Table 7 Change of influencing factors before and after the period of O3 concentration exceed the limit

經(jīng)統(tǒng)計(jì)分析，92.17% 的O3污染發(fā)生時(shí)段集中在11:00—20:00(圖略)，本文統(tǒng)計(jì)分析了2017—2019年6—8月發(fā)生在該時(shí)段內(nèi)各氣象因子的平均值。為了更方便直觀比較O3濃度超標(biāo)前后各氣象因子的變化，文章對O3濃度超標(biāo)前后各氣象因子的平均值作如下標(biāo)準(zhǔn)化處理[9]：

標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)=(原始數(shù)據(jù)/平均值)×100

(4)

圖5給出了O3污染前后各氣象因子的標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)變化，O3超標(biāo)伴隨一系列影響因子的變化，氣溫、風(fēng)速較同一時(shí)段年均值偏高，氣壓、相對濕度、NO2、CO較同一時(shí)段年均值偏低，且在污染發(fā)生時(shí)段更加明顯，太陽輻射在污染發(fā)生前已劇烈，前2 h太陽輻射均值是同一時(shí)段年均值的145，前1 h達(dá)133，具有提前效應(yīng)，污染時(shí)段有所減弱為115。在污染結(jié)束時(shí)，情況正好相反，氣溫、風(fēng)速逐漸降低，氣壓、相對濕度、NO2、CO濃度升高，太陽輻射逐漸減弱。整個(gè)過程表明，氣溫、氣壓、相對濕度、風(fēng)速、太陽輻射、NO2、CO對O3濃度變化影響顯著。

圖5 O3超標(biāo)前后各影響因子的標(biāo)準(zhǔn)化數(shù)據(jù)Fig.5 Variation of the standardized data of influencing factors before and after the period of O3concentration exceed the limit

為進(jìn)一步驗(yàn)證氣溫、太陽輻射、相對濕度、氣壓、降水、風(fēng)向風(fēng)速、NO2、CO對O3濃度的影響，選取2019年7月2日10—20時(shí)典型O3污染過程進(jìn)行分析，其中10—17時(shí)風(fēng)速為西南風(fēng)，后轉(zhuǎn)為西北風(fēng)，各因子變化如圖6。在7月2日10時(shí)O3濃度為147 μg·m-3，隨著氣溫、太陽輻射、風(fēng)速的增加，相對濕度、氣壓、NO2、CO濃度降低，O3濃度在14時(shí)達(dá)到最大值254 μg·m-3，此時(shí)NO2、CO濃度達(dá)到最低值，分別為12 μg·m-3、0.3 μg·m-3，風(fēng)速達(dá)到西南風(fēng)最大值4.7 m·s-1,相對濕度較低為24%，氣溫升高到34.5 ℃，此時(shí)氣壓降到918.9 hPa，太陽輻射達(dá)到3.17 MJ·m-2，且前2 h太陽輻射高達(dá)3.30 MJ·m-2，前1 h達(dá)到最大值3.38 MJ·m-2，輻射潛勢效應(yīng)明顯。之后風(fēng)速下降，NO2、CO濃度逐漸升高，雖氣溫緩慢升高在16時(shí)開始下降，相對濕度、氣壓緩慢下降后開始升高，太陽輻射繼續(xù)降低，17時(shí)風(fēng)速變?yōu)槲鞅憋L(fēng)，且風(fēng)力增大，出現(xiàn)少量降水(圖略)，在該日20時(shí)O3濃度降到133 μg·m-3。整個(gè)污染過程，風(fēng)向風(fēng)速、NO2、CO濃度與O3濃度變化基本保持一致或完全相反，氣溫、太陽輻射波峰及氣壓、相對濕度波谷與O3濃度波峰雖沒有完全一致，但出現(xiàn)時(shí)間相差不大，表明這些影響因子對O3濃度影響顯著。

圖6 2019年7月2日10—20時(shí)太原地區(qū)O3濃度及影響因子太陽輻射(a)、氣壓和風(fēng)速(b)、氣溫和相對濕度(c)、NO2和CO濃度(d)變化Fig.6 Variations of O3 concentration and its influencing factors such as solar radiation (a),pressure and wind speed (b),temperature and relative humidity (c),NO2 and CO concentrations (d)from 10:00 to 20:00 on July 2,2019,in Taiyuan

2.4 O3濃度與影響因子的關(guān)系模型

由以上分析可知，氣溫、相對濕度、風(fēng)速、風(fēng)向、氣壓、降水及NO2、CO濃度、前2 h以及前1 h太陽輻射、NO2、CO濃度對O3濃度影響顯著，由陳培章等[17]研究得出前2 h及前1 h的O3濃度對實(shí)時(shí)O3濃度影響明顯，本文分析了太原地區(qū)實(shí)際情況，相關(guān)系數(shù)分別高達(dá)0.81、0.93，呈強(qiáng)相關(guān)關(guān)系。因此，構(gòu)建關(guān)系模型加入了前2 h及前1 h的O3濃度。

利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建各影響因子與O3濃度關(guān)系模型，樣本有效數(shù)據(jù)為5917，前4/5作為訓(xùn)練樣本，后1/5作為模擬樣本，一般隱含層設(shè)置10個(gè)節(jié)點(diǎn)數(shù)，增加隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)可以提高收斂精度，但節(jié)點(diǎn)數(shù)過多會出現(xiàn)過擬合現(xiàn)象導(dǎo)致識別樣本能力下降。

由圖7可見，模擬值與實(shí)況值變化基本一致。經(jīng)檢驗(yàn)，模擬結(jié)果相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.96，均方根誤差為8 μg·m-3，平均絕對誤差為6%，以時(shí)段出現(xiàn)160 μg·m-3作為O3超標(biāo)時(shí)段，O3超標(biāo)預(yù)報(bào)的TS評分為0.95，說明神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型具有較高的模擬預(yù)報(bào)能力，為太原地區(qū)局地O3濃度預(yù)報(bào)提供科學(xué)依據(jù)。

圖7 O3濃度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型模擬期內(nèi)模擬值與實(shí)況值對比Fig.7 Variation of the comparison results of simulated and observed O3 concentration during the simulation period with the neural network model

3 結(jié)論與討論

(1) 2017—2019年太原O3超標(biāo)天數(shù)分別為55 d、39 d、59 d，且污染天數(shù)主要集中在6月。O3濃度日變化特征呈單峰形式，在早上6時(shí)前后O3濃度最低，之后開始升高，在15時(shí)前后達(dá)到峰值，之后逐漸降低。

(2) 高溫、強(qiáng)輻射、低濕、低壓容易引起O3濃度升高；降水對O3濃度影響顯著，表現(xiàn)為負(fù)相關(guān)系；風(fēng)速風(fēng)向?qū)μ菂^(qū)O3濃度具有雙重影響，西南風(fēng)有利于O3濃度升高，西北風(fēng)有利于O3擴(kuò)散。NO2、CO對O3濃度的影響表現(xiàn)為負(fù)相關(guān)關(guān)系，且NO2對其影響更加顯著。

(3) O3濃度超標(biāo)時(shí)，平均氣溫、風(fēng)速、太陽輻射較同一時(shí)段年平均值偏高，平均相對濕度、氣壓、NO2、CO濃度低于同一時(shí)段年平均值。所選個(gè)例也表明，氣溫、相對濕度、太陽輻射、氣壓、降水、NO2、CO對O3濃度影響顯著。

(4) 利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建O3濃度與影響因子的關(guān)系模型，相關(guān)系數(shù)為0.96，均方根誤差為8 μg·m-3，平均絕對誤差為6%，TS評分為0.95。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型具有較強(qiáng)模擬預(yù)報(bào)能力，為該地區(qū)局地O3濃度預(yù)報(bào)及O3超標(biāo)治理提供技術(shù)支撐和決策參考。