吳靜娜 楊秀娟 韋璐陽 吳鳳 李今朝 張莉娟 羅義燦

摘 要：環(huán)境激素類污染物是農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全的重要風(fēng)險(xiǎn)因子之一。為了解我國葡萄中的環(huán)境激素污染現(xiàn)狀，文章綜述了葡萄中鄰苯二甲酸酯、農(nóng)藥、植物生長調(diào)節(jié)劑和重金屬類污染物的研究進(jìn)展，結(jié)果表明：我國葡萄中的環(huán)境激素污染目前處于低風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài)，建議開展環(huán)境激素污染在農(nóng)作物中的遷移、積累、轉(zhuǎn)化機(jī)理研究、完善植物生長調(diào)節(jié)劑殘留限量值以及開展多種環(huán)境激素共存下的聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)研究。

關(guān)鍵詞：環(huán)境激素;葡萄;鄰苯二甲酸酯;農(nóng)藥;植物生長調(diào)節(jié)劑;重金屬

環(huán)境激素（EH）也稱為內(nèi)分泌干擾化合物（EDCs）[1]，是一類超微量存在的外源性物質(zhì)，種類多，具有低劑量效應(yīng)且難以降解。EDCs會(huì)對(duì)生物體的行為、生殖發(fā)育等激素動(dòng)態(tài)平衡產(chǎn)生影響[2]。目前已發(fā)現(xiàn)的內(nèi)分泌干擾化合物大約有70多種。按照化學(xué)性質(zhì)，可以將環(huán)境激素分為以下幾類[3]：（1）來源于生產(chǎn)過程中使用的農(nóng)藥;（2）植物生長調(diào)節(jié)劑;（3）工業(yè)化合物;（4）植物雌激素類。

EDCs來源廣泛、傳播形式多樣，可以通過土壤、水體、空氣、沉積物、塵埃等途徑進(jìn)入食品，再通過食物鏈逐級(jí)蓄積于人體內(nèi)。此外，EDCs在環(huán)境中還具有協(xié)同、加和、拮抗等復(fù)合效應(yīng)[4]。越來越多的國家開始把環(huán)境激素類污染物作為評(píng)價(jià)環(huán)境生態(tài)、農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全的重要風(fēng)險(xiǎn)因子之一。美國早在1996年成立了內(nèi)分泌干擾物篩選和測試咨詢委員會(huì)，并于1998年開始通過兩級(jí)方法對(duì)殺蟲劑、化學(xué)品和環(huán)境污染物進(jìn)行篩查[5]，通過立法進(jìn)行監(jiān)管，盡可能地降低環(huán)境激素在生產(chǎn)、銷售、使用和排放過程中對(duì)環(huán)境造成的污染。

開展環(huán)境激素在農(nóng)作物、食品中的遷移和轉(zhuǎn)化研究尤為重要。葡萄是我國種植面積大、經(jīng)濟(jì)效益高的農(nóng)作物，也是生產(chǎn)中使用植物生長調(diào)節(jié)劑較多的水果之一，通過對(duì)葡萄環(huán)境激素污染的調(diào)查，研究環(huán)境激素在葡萄栽培過程中的遷移和轉(zhuǎn)化規(guī)律，以期為葡萄果品安全生產(chǎn)，完善我國環(huán)境激素監(jiān)管標(biāo)準(zhǔn)和監(jiān)管體系提供數(shù)據(jù)支持。

1 我國葡萄環(huán)境激素污染現(xiàn)狀

我國環(huán)境激素類污染物對(duì)農(nóng)產(chǎn)品的影響研究報(bào)道較多的是基于生長周期較短的農(nóng)作物，如黃瓜[6-8]、番茄[9-10]、各種葉類蔬菜[11-14]等，對(duì)葡萄等多年生果樹的研究報(bào)道相對(duì)較少。我國葡萄的環(huán)境類污染物主要有：鄰苯二甲酸酯[15-16]、農(nóng)藥[18-23]、植物生長調(diào)節(jié)劑[24-31]、重金屬 [32-34]等。

1.1 鄰苯二甲酸酯類

鄰苯二甲酸酯（PAEs）是鄰苯二甲酸形成的酯的統(tǒng)稱，常應(yīng)用于塑料制品、玩具、日化醫(yī)療用品等等當(dāng)中。植物體對(duì)環(huán)境中的PAEs 有不同程度的吸收。葡萄栽培過程中，種植地通常需要覆蓋棚膜或地膜，塑料中的 PAEs 化合物在土壤中逐年富集、累積，會(huì)逐漸遷移至葡萄對(duì)根、莖、葉和果實(shí)造成污染[15]。研究發(fā)現(xiàn)，PAEs 化合物對(duì)葡萄植株的生物量、根長、根直徑、總蛋白和總糖含量等有負(fù)影響[16]。李海峰等[15]對(duì)吐魯番設(shè)施葡萄生產(chǎn)基地不同種植年限的葡萄大棚的土壤、植株進(jìn)行調(diào)查取樣發(fā)現(xiàn)，基地土中檢出了鄰苯二甲酸二正丁酯（DBP）、鄰苯二甲酸二異丁酯（DIBP）、鄰苯二甲酸（2-乙基己基）酯（DEHP）、鄰苯二甲酸二甲酯（DMP）、鄰苯二甲酸二乙酯（DEP）、鄰苯二甲基丁基芐基酯（BBZP），分析土壤中的這 6種PAEs與其在葡萄植株中的遷移相關(guān)性。研究表明，葡萄的PAEs 化合物主要來源于土壤，DBP、DIBP、DEHP以及PAEs總量與葡萄植株顯著相關(guān)，PAEs最容易被根部吸收，吸收量大小為根>莖>葉>果實(shí)，說明果實(shí)中的PAEs占比較低。PAEs 化合物對(duì)土壤環(huán)境質(zhì)量的影響和葡萄產(chǎn)品污染風(fēng)險(xiǎn)還需要深入研究。

1.2 農(nóng)藥類

葡萄是我國重要的經(jīng)濟(jì)水果之一，種植面積已經(jīng)超過了70萬hm2。葡萄栽培生產(chǎn)過程中，容易遭受病蟲害侵襲。我國對(duì)于果樹病蟲害的防治，提倡以安全性農(nóng)業(yè)防治和物理防治為主，化學(xué)防治為輔。傳統(tǒng)的化學(xué)防治手段盡管存在對(duì)環(huán)境不友好、對(duì)害蟲容易產(chǎn)生抗藥性以及不利于果實(shí)品質(zhì)提升等缺點(diǎn)，但是具有起效快，能在短期內(nèi)消滅或控制大量發(fā)生的病蟲害，受地區(qū)性或季節(jié)性限制小等優(yōu)點(diǎn)，因此，農(nóng)藥在作物栽培生產(chǎn)中的應(yīng)用還要經(jīng)歷相當(dāng)長的一個(gè)使用時(shí)期。我國批準(zhǔn)在葡萄樹上（葡萄園中）登記并在有效狀態(tài)的農(nóng)藥產(chǎn)品有690種[17]，而各個(gè)地區(qū)在實(shí)際生產(chǎn)中，還有大量未經(jīng)批準(zhǔn)登記的農(nóng)藥超范圍在葡萄樹上（葡萄園中）使用，容易造成農(nóng)藥殘留甚至超標(biāo)等問題，這些殘留物質(zhì)通過長期不斷地積累會(huì)帶一系列的食品安全風(fēng)險(xiǎn)。

成熟期內(nèi)的葡萄果實(shí)常見的病害主要有酸腐病、炭疽病、灰霉病和白腐病。針對(duì)此類病害的防治主要采用酰胺類殺菌劑[18]。隨著化學(xué)農(nóng)藥的濫用，已經(jīng)有研究表明，近年來各產(chǎn)區(qū)的葡萄頻繁出現(xiàn)了抗藥性問題。楊曉等[19]發(fā)現(xiàn)，由于長期使用大量的苯醚甲環(huán)唑、戊唑醇、石硫合劑和丙環(huán)唑等化學(xué)殺菌劑，導(dǎo)致葡萄對(duì)此類殺菌劑產(chǎn)生了強(qiáng)抗藥性，尤其是廣西地區(qū)，該地區(qū)比湖北、湖南和江西更容易遭受炭疽病的侵襲。為避免此類高抗藥性發(fā)生，各地結(jié)合實(shí)際情況，多開展相關(guān)農(nóng)藥的殘留降解實(shí)驗(yàn)，合理選擇、更換、搭配殺菌劑或者是生物菌劑。

陳勇達(dá)等[20]于2018年在河北、黑龍江、陜西、廣西、山東、安徽、廣東、湖南、寧夏和貴州 10 地開展了30 % 吡唑醚菌酯·氰霜唑懸浮劑的葡萄田間試驗(yàn)，采用液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法檢測葡萄中吡唑醚菌酯、氰霜唑及其代謝物殘留。研究發(fā)現(xiàn)，吡唑醚菌酯和氰霜唑在10個(gè)試驗(yàn)點(diǎn)的葡萄中降解都比較緩慢，半衰期在12～25天左右。葡萄中吡唑醚菌酯、氰霜唑的殘留量隨采收間隔延長逐漸降低。因此，應(yīng)該根據(jù)實(shí)際降解情況，制定合理的使用規(guī)則，在霜霉病發(fā)生初期，正確、適量噴施唑醚菌酯·氰霜唑懸浮劑。針對(duì)防治金龜子的常用農(nóng)藥辛硫磷、噻蟲嗪、吡蟲啉和氯氰菊酯，侯麗娜等[21]開展了葡萄中這4種農(nóng)藥的殘留消解動(dòng)態(tài)試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)辛硫磷、噻蟲嗪和吡蟲啉消解速率比較快，而高效氯氰菊酯在葡萄中降解速率慢，半衰期長，施藥后28天，高效氯氰菊酯的殘留量仍然高于農(nóng)藥殘留限量值。因此，不建議采用高效氯氰菊酯防治葡萄園中的金龜子。

高艷青等[22]對(duì)2017—2019 年北京大興區(qū)的水果樣品（梨、西瓜、葡萄和桑葚）中的39種農(nóng)藥進(jìn)行了風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)測。546份樣品中葡萄的農(nóng)藥殘留檢出率最高，檢出率為22.5%。檢出農(nóng)藥主要以有機(jī)磷、有機(jī)氯類農(nóng)藥為主：如甲拌磷、甲基異柳磷、毒死蜱、水胺硫磷、氯氰菊酯、氟氯氰菊酯、氰戊菊酯、氯氟氰菊酯和五氯硝基苯。農(nóng)藥殘留量超過限量值的水果品種主要為葡萄和西瓜，超標(biāo)農(nóng)藥主要有甲拌磷、甲基異柳磷、水胺硫磷和氰戊菊酯。盡管超標(biāo)值較低，仍然存在一定的食品安全潛在風(fēng)險(xiǎn)，需加強(qiáng)監(jiān)管，采取相應(yīng)措施以提高食品安全性。楊慶喜等[23]通過研究分析氰霜唑及其主要代謝物（CCIM）在番茄和葡萄上的最終殘留量和殘留消解趨勢發(fā)現(xiàn)，氰霜唑在番茄和葡萄鮮果中的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)處于可接受水平。農(nóng)藥的暴露水平對(duì)于不同年齡段和不同性別人群表現(xiàn)不同，其中，幼童、婦女、孕婦等人群膳食暴露量較高，今后此類人群在食品中農(nóng)藥膳食風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注。

1.3 植物生長調(diào)節(jié)劑

植物生長調(diào)節(jié)劑（PGR）是人工合成的具有植物天然激素活性的一類有機(jī)化合物[24]，與傳統(tǒng)的化學(xué)農(nóng)藥技術(shù)相比，PGR 的應(yīng)用具有低毒、低成本及高效等優(yōu)點(diǎn)[25]。目前，植物生長調(diào)節(jié)劑在我國的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛。據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，我國年生產(chǎn)應(yīng)用植物生長調(diào)節(jié)劑面積約20億畝次[26]，主要用于調(diào)節(jié)農(nóng)作物生長發(fā)育的各個(gè)過程，達(dá)到穩(wěn)產(chǎn)增產(chǎn)、改善品質(zhì)、增強(qiáng)抗逆性等目的。植物生長調(diào)節(jié)劑嚴(yán)格上來說也屬于農(nóng)藥的一種，因此PGR同樣具有農(nóng)藥的毒性和殘留特性，長期盲目超量的使用植物生長調(diào)節(jié)劑，也會(huì)出現(xiàn)農(nóng)作物減產(chǎn)、農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)下降以及殘留超標(biāo)等問題[27]，而長期食用含有植物生長調(diào)劑的食品，也會(huì)對(duì)人體健康造成危害。

葡萄是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)上使用 PGR 相對(duì)較多的水果之一，種植過程中常用的植物生長調(diào)節(jié)主要包括生長素類、赤霉素類、細(xì)胞分裂素類、乙烯類、脫落酸等[28]，其作用主要有：（1）膨大果粒;（2）誘導(dǎo)葡萄無核化;（3）促進(jìn)葡萄果實(shí)成熟。目前植物生長調(diào)節(jié)劑在葡萄生產(chǎn)中應(yīng)用多為植調(diào)劑對(duì)坐果及果實(shí)品質(zhì)（如果實(shí)大小、可溶性固形物含量、總糖和維生素 C等）生理生化指標(biāo)的研究上。劉鑫銘等[29]研究發(fā)現(xiàn)，在開花期施用50%矮壯素處理的效果最佳，該結(jié)果與李洪艷等[30]的研究結(jié)果一致，矮壯素噴施濃度過大對(duì)葡萄新梢有抑制作用，中等濃度的矮壯素抑制效果最佳，可有效控制巨峰落花落果，提高坐果率，并顯著改善果實(shí)的品質(zhì)。關(guān)于葡萄中植物調(diào)節(jié)生長劑殘留的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估研究僅有少量報(bào)道。王麗英等[31]對(duì)河北市售水果（草莓、葡萄、獼猴桃、櫻桃和西瓜）抽樣調(diào)查植物生長調(diào)節(jié)劑殘留狀況，主要監(jiān)測了赤霉素、氯吡脲、噻苯隆、2，4-二氯苯氧乙酸、4-氯苯氧乙酸和多效唑。122 份葡萄樣品中6 種植物生長調(diào)節(jié)劑在葡萄樣品中檢出水平均不高。蘭珊珊等[25]通過整合2016—2018年的市場監(jiān)測數(shù)據(jù)，結(jié)合國內(nèi)外可以獲得的毒理學(xué)數(shù)據(jù)、國內(nèi)人群的水果膳食攝入數(shù)據(jù)和@risk定量風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估專用軟件，對(duì)云南地區(qū)的4種特色水果葡萄、香蕉、草莓和芒果中的植物生長調(diào)節(jié)劑的殘留膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估。膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)在不同水果品種、不同風(fēng)險(xiǎn)因子和不同人群之間略有差異，但整體風(fēng)險(xiǎn)水平均在可接受范圍內(nèi)。

1.4 重金屬類

鎘、鉻、鉛、汞、鋅、銅、砷等生物毒性顯著的重金屬或類重金屬是環(huán)境污染監(jiān)測的重要指標(biāo)。我國葡萄栽種面積居世界第一，葡萄中的重金屬污染主要來自于種植園區(qū)土壤，尤其是一些山區(qū)、丘陵或者礦產(chǎn)集中的地區(qū)，土壤中的重金屬背景值相對(duì)較高，當(dāng)其濃度達(dá)到一定程度時(shí)會(huì)逐漸向農(nóng)作物遷移，被根系吸收并在農(nóng)作物體內(nèi)累積，造成農(nóng)作物的重金屬污染，同時(shí)，也會(huì)通過食物鏈等途徑進(jìn)入并危害人體健康。由此可見，土壤的重金屬污染是直接與農(nóng)作物中重金屬的積累殘留水平相關(guān)的。劉亨桂等[32]研究了重金屬背景值較高的碳化硅冶煉工業(yè)集聚區(qū)附近的葡萄園地土壤重金屬含量對(duì)葡萄品質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)，葡萄等水果果實(shí)中重金屬含量在一定程度上與土壤中重金屬含量正相關(guān)，這一相關(guān)性在高含量地區(qū)表現(xiàn)特別明顯，存在系統(tǒng)危害的風(fēng)險(xiǎn)。因此對(duì)于重金屬高背景地區(qū)，需要特別加強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)測并篩選具有抗重金屬吸附能力的葡萄品種進(jìn)行栽培。麥爾哈巴·圖爾貢[33]對(duì)吐魯番盆地葡萄園土壤重金屬污染狀況調(diào)查表明，葡萄園土壤中Cd的高污染水平及高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別是由于本地區(qū)土壤中Cd的高背景值引起的。龐榮麗等[34]對(duì)葡萄植株的不同部位（根、莖、葉和果實(shí)）對(duì)重金屬吸附的能力進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)吸附能力與葡萄植株的部位、葡萄品種以及重金屬元素的種類有密切關(guān)系。果實(shí)中積累的重金屬最少，最容易被吸附的重金屬元素是Cd。

2 結(jié)論與展望

綜上分析，我國葡萄中的環(huán)境激素污染目前處于低風(fēng)險(xiǎn)狀態(tài)，但是環(huán)境激素的安全、可靠性仍需要較長周期來驗(yàn)證。隨著生產(chǎn)的大量應(yīng)用以及消費(fèi)的需求，環(huán)境激素類物質(zhì)從產(chǎn)品中脫落到環(huán)境中的風(fēng)險(xiǎn)也隨之增大，經(jīng)過不斷的積累后，環(huán)境激素風(fēng)險(xiǎn)因子還會(huì)通過食物鏈逐級(jí)放大，成為健康的潛在威脅因素。我國對(duì)環(huán)境激素的風(fēng)險(xiǎn)研究和評(píng)價(jià)體系處于起步階段，未來的研究主要解決以下幾方面問題：（一）研究環(huán)境激素污染在農(nóng)作物中的遷移、積累、轉(zhuǎn)化機(jī)理，建立更加完善的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)體系;（二）開展植物生長調(diào)節(jié)劑在農(nóng)作物中的作用機(jī)制及生物學(xué)效應(yīng)研究，平衡植物生長調(diào)節(jié)劑與農(nóng)作物營養(yǎng)品質(zhì)之間的關(guān)系;（三）不斷完善未列入GB 2763-2019《食品中安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中農(nóng)藥最大殘留限量》標(biāo)準(zhǔn)中其他植物生長調(diào)節(jié)劑的限量值;（四）目前報(bào)道的研究大多數(shù)是針對(duì)常用農(nóng)藥、植物生長調(diào)節(jié)劑等單種或單類環(huán)境激素的殘留監(jiān)測，而在實(shí)際應(yīng)用中，由于基質(zhì)和環(huán)境因素種類多且復(fù)雜，更需要考慮多種環(huán)境激素共存時(shí)帶來的聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)?！?/p>

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Research Progress on Environmental Hormones in Grapes

WU Jing-na，YANG Xiu-juan，WEI Lu-yang，WU Feng，LI Jin-zhao，ZHANG Li-juan，LUO Yi-can

（Guangxi Subtropical Crops Research Institute/Laboratory of Quality Risk Assessment for Agro-products （Nanning），Ministry of Agriculture and Rural Affairs/Quality Supervision and Testing Center of Subtropical Fruit and Vegetable，Ministry of Agriculture and Rural Affairs，Nanning 530001，China）

Abstract：Environmental hormone pollutants are important risk factors in the quality and safety of agricultural products. In order to understand the research progress of environmental hormone pollutions，this paper reviewed the research progress of phthalates，pesticides，plant growth regulators and heavy metal pollutants in grapes in China. The results showed that environmental hormone pollution risk was low in grapes. The paper made several recommendations，including the migration，accumulation and transformation mechanism of environmental hormone pollution in crops，perfection of the recommended maximum residue limits of plant growth regulators and the compound risk which arised from several co-existent environmental hormone pollutions.

Keywords：environmental hormones;grape;phthalates;pesticides;plant growth regulator;heavy metal

基金項(xiàng)目：廣西農(nóng)業(yè)科學(xué)院基本科研業(yè)務(wù)專項(xiàng)（項(xiàng)目編號(hào)：桂農(nóng)科2020YM59）;荔枝龍眼等熱帶水果種植與貯藏保鮮風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估（項(xiàng)目編號(hào)：GJFP20210503）。

作者簡介：吳靜娜（1984— ），女，碩士，助理研究員，研究方向：農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量檢測與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。

通信作者：楊秀娟（1982— ），女，碩士，高級(jí)農(nóng)藝師，研究方向：農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。