李 實，葉勇軍,2，黃春華，馮勝洋，吳文浩

(1.南華大學 環(huán)境與安全工程學院，湖南 衡陽 421001；2.南華大學 鈾礦冶生物技術國防重點學科實驗室，湖南 衡陽 421001；3.南華大學 土木工程學院，湖南 衡陽 421001)

氡-222是具有放射性的惰性氣體，在某些國家中被認為是引發(fā)肺癌的主要因素之一[1-3]。鈾尾礦砂是鈾礦石堆浸提鈾之后的固體廢物，粒徑大小不一[4]。鈾礦石中98%的鐳殘留在鈾尾礦砂內，是鈾礦區(qū)大氣中氡的主要來源之一[5-7]。人體受到的天然輻射照射總和中，氡及其子體的劑量幾乎是天然輻射照射總劑量的一半以上[8]。但鈾尾礦砂中產(chǎn)生的氡并不會全部釋放，只有沖破晶格束縛的自由氡才能進入大氣。射氣系數(shù)就是表示介質內自由氡在鐳衰變產(chǎn)生的總氡里所占份額的參數(shù)[9]。

射氣系數(shù)的影響因素較多，具有較大的變化范圍。水分含量對射氣系數(shù)的影響是眾所周知的，鈾尾礦含水率與尾礦氡射氣系數(shù)是正相關關系[10-11]。尾礦在庫中會發(fā)生物理和化學反應，隨著時間的推移，會造成尾礦粒徑的變化，進而導致射氣系數(shù)發(fā)生改變[12-14]。當尾礦砂長期暴露于高劑量的輻射中，由于輻射對晶格的破壞，也會使射氣系數(shù)產(chǎn)生變化[15]。另外，射氣系數(shù)還取決于溫度、孔隙率、顆粒形狀和其他環(huán)境及礦物學因素[16-18]。鈾尾礦庫的環(huán)境是復雜多變的，環(huán)境變化引起鈾尾礦砂氡的射氣系數(shù)發(fā)生改變，進而使鈾尾礦砂中可運行氡量產(chǎn)生變化。

筆者旨在研究鈾尾礦砂的粒徑、所處環(huán)境溫度和濕度等因素對射氣系數(shù)變化的綜合影響，以不同溫度、濕度和粒徑下鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)的實測數(shù)據(jù)進行擬合，建立射氣系數(shù)的BP神經(jīng)網(wǎng)絡預測模型，指導氡輻射防護評價。

1 理論模型

1.1 射氣系數(shù)測量方法

射氣系數(shù)的測量通常有鐳、氡測量值的組合計算法和γ射線光譜法。本研究采用組合計算法測量氡射氣系數(shù)，計算方法為

(1)

式中：V1—集氡罐有效體積，m3；C—集氡罐內氡活度濃度，Bq/m3；m—試樣質量，kg；a—鐳比活度，Bq/kg。

集氡罐內氡活度濃度由式(2)計算：

(2)

式中：V2—閃爍室體積，m3；N2—本底加樣品計數(shù)率平均值，cpm；N1—本底計數(shù)率平均值，cpm；N—實驗室內空氣計數(shù)率的平均值，cpm；V—針孔注射器取樣體積，m3；K—閃爍室的刻度系數(shù)，Bq/(m3·cpm)。南華大學氡室測得K值為13～14 Bq/(m3·cpm)。

實驗室內空氣計數(shù)率的平均值由式(3)計算：

(3)

式中：C0—環(huán)境氡活度濃度，Bq/m3。

試樣中鐳的比活度用高純鍺γ譜儀來測定，具體由式(4)計算：

(4)

式中：ab—標準物質中鐳的比活度，Bq/kg；Ab—標準物質在609.3 keV處的峰面積，m2；A—樣品214Bi在609.3 keV處的峰面積，m2。

集氡罐有效體積按式(5)計算：

V1=V3-V4

(5)

式中：V3—集氡罐體積，m3；V4—樣品體積，m3。具體計算如式(6)所示：

(6)

式中：d—集氡罐內徑，m；h—集氡罐高度，m；ρ—樣品密度，kg/m3。

綜合以上公式得到射氣系數(shù)的最終計算式為

(7)

采用正交試驗法進行射氣系數(shù)測量，試驗中先利用高純鍺γ譜儀測量鈾尾礦砂中鐳的比活度a；然后篩選不同粒徑的鈾尾礦砂作為試樣，裝入自制集氡罐裝置后，利用恒溫恒濕試驗箱調節(jié)試樣所處環(huán)境的溫濕度，恒溫恒濕保養(yǎng)72 h，在相同環(huán)境條件下利用閃爍室、FH463B型智能定標器和FD-125型氡釷分析儀測量5次本底計數(shù)率N1和本底加樣品計數(shù)率N2，求得平均值；最后代入式(7)中可得出相應環(huán)境溫度、濕度和粒徑下的鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)。

1.2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡預測模型

在堆浸鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)的實測數(shù)據(jù)基礎上建立BP神經(jīng)網(wǎng)絡預測模型。BP神經(jīng)網(wǎng)絡是誤差反向傳播多層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡的簡稱，是模仿生物神經(jīng)系統(tǒng)的功能和結構發(fā)展起來的信息處理系統(tǒng)，常用的是三層網(wǎng)絡結構，包括輸入層、輸出層和隱含層[19]。BP神經(jīng)網(wǎng)絡的學習規(guī)則是最速下降法，通過誤差的反向傳播調整內部連接的權值和閾值，以達到減小誤差的目的[20]。

神經(jīng)元模型示意如圖1所示，具有n個輸入分量的神經(jīng)元，其中輸入分量Qi(i=1，2，…，n)通過與它相乘的權值分量Pi(i=1，2，…，n)相連，求和之后生成輸入函數(shù)f(x)。神經(jīng)元輸出m除受輸入層的影響外，同時也受到神經(jīng)元內部其他因素的影響，所以在神經(jīng)元的建模中，常常還加有一個額外輸入信號b，稱為偏差，又稱為閾值。神經(jīng)網(wǎng)絡通過樣本學習進行訓練，改變內部連接的權值和閾值，使輸出值與目標值誤差最小，從而達到建模的目的。

圖1 神經(jīng)元模型示意

BP神經(jīng)網(wǎng)絡的網(wǎng)絡訓練過程主要由4部分組成[21]：1)輸入模式由輸入層經(jīng)中間層向輸出層傳播計算；2)輸出的誤差由輸出層經(jīng)中間層傳向輸入層；3)模式順傳播與誤差逆?zhèn)鞑ビ嬎氵^程反復交替；4)判定全局誤差是否趨向極小值。

2 鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)預測網(wǎng)絡模型

2.1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡結構

利用3層BP神經(jīng)網(wǎng)絡來建立鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)預測模型，以環(huán)境溫度、濕度和鈾尾礦砂粒

徑作為輸入層神經(jīng)節(jié)點，氡射氣系數(shù)為輸出層神經(jīng)節(jié)點，隱含層節(jié)點數(shù)為15。氡射氣系數(shù)預測神經(jīng)網(wǎng)絡結構如圖2所示。

圖2 氡射氣系數(shù)預測神經(jīng)網(wǎng)絡結構

2.2 訓練樣本數(shù)據(jù)

影響堆浸鈾尾砂氡射氣系數(shù)的因素有很多?；谝酝难芯砍晒蜕a(chǎn)實踐，本研究選擇粒徑、溫度、濕度作為影響因素。篩選6種粒徑的試樣，5個溫度水平和5個濕度水平，設計了三因素混合正交試驗，見表1。

表1 正交試驗因素及水平

利用自行研制的“鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)測量裝置”，對不同環(huán)境溫度、濕度及鈾尾礦砂粒徑條件下的氡射氣系數(shù)及其影響規(guī)律進行了研究。選用150個實測的具有代表性的鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)數(shù)據(jù)來建立訓練樣本，部分數(shù)據(jù)見表2。為檢驗模型精度，選擇20個具有代表性的不同粒徑、溫度和濕度數(shù)據(jù)作為檢驗樣本不參加訓練。

表2 部分射氣系數(shù)訓練樣本數(shù)據(jù)

續(xù)表2

2.3 神經(jīng)網(wǎng)絡訓練及預測

調用Matlab 2016a版本中BP神經(jīng)網(wǎng)絡工具箱，設置最小均方誤差為10-5，學習率為0.01，最大訓練次數(shù)為10 000次，將表1中1～130號樣本數(shù)據(jù)作為學習輸入，氡射氣系數(shù)E作為目標輸出進行訓練。本研究樣本順序對結果沒有影響。該網(wǎng)絡預測模型經(jīng)過7 974次訓練后精度滿足要求。檢驗樣本的預測結果和實測值對比見表3。

表3 檢驗樣本射氣系數(shù)的預測結果和實測值對比

從表3可知，訓練后BP神經(jīng)網(wǎng)絡模型所得的預測結果與實測值之間的最大相對誤差為2.68%。表明利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡建立的鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)預測模型能夠表達射氣系數(shù)與各個影響因素之間的聯(lián)系和規(guī)律。

3 預測結果的分析與討論

在濕度(60%)和粒徑(0.074 mm)一定時，鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)隨環(huán)境溫度變化如圖3所示。

從圖3可看出：隨著環(huán)境溫度的升高，射氣系數(shù)先呈緩慢上升的趨勢；當溫度超過40 ℃后，射氣系數(shù)迅速增大。導致這種現(xiàn)象的可能原因：氡原子在溫度為40 ℃以下時運動不劇烈，大部分的束縛氡不能脫離礦物晶格成為自由氡；當溫度升高到40 ℃以上時，氡原子劇烈運動，導致大量束縛氡轉變?yōu)樽杂呻辈⑼ㄟ^顆?？紫夺尫?。從圖3中還可看出，本研究所建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡模型所得的預測結果與實測值較為吻合。

在溫度(40 ℃)和粒徑(0.074 mm)一定時，鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)隨環(huán)境濕度變化如圖4所示。

圖3 環(huán)境溫度對射氣系數(shù)的影響

圖4 環(huán)境濕度對射氣系數(shù)的影響

從圖4可看出：隨著濕度的增加，射氣系數(shù)逐漸增大；當環(huán)境濕度超過40%時，鈾尾礦砂222Rn射氣系數(shù)增大的幅度變緩。產(chǎn)生此種現(xiàn)象的原因可能有：在環(huán)境濕度較低甚至干燥情況下，大多數(shù)的氡原子從試樣晶格中沖出又被相鄰晶格束縛，因此射氣系數(shù)較??；隨著環(huán)境濕度的增加，試樣孔隙中含水量增加，沖出晶格的氡被滯留在孔隙中并通過孔隙釋放，從而導致射氣系數(shù)增加；當環(huán)境濕度到達一定程度時，試樣的吸水率降低，試樣孔隙含水量增加緩慢，被滯留在孔隙中的氡原子量增加緩慢，故射氣系數(shù)增加緩慢。預測值與實測值也能較好貼合。

在溫度(40 ℃)和濕度(40%)一定時，鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)隨鈾尾礦砂粒徑變化如圖5所示。

圖5 鈾尾礦砂粒徑對射氣系數(shù)的影響

從圖5可看出，預測結果和實測值較接近，射氣系數(shù)隨著粒徑的增大而減小。這是因為粒徑影響試樣內有多少鐳與顆粒表面足夠接近，粒徑越小，試樣中的鐳越靠近顆粒表面，衰變產(chǎn)生的氡就越容易釋放，射氣系數(shù)越大。

4 結論

1)基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡基本原理，選取了130個不同條件下具有代表性的氡射氣系數(shù)實測數(shù)據(jù)作為訓練樣本；為檢驗預測模型的精度，選取了20個具有代表性的數(shù)據(jù)作為檢驗樣本；建立了以環(huán)境溫度、濕度和鈾尾礦砂粒徑為輸入元，射氣系數(shù)為輸出元的BP神經(jīng)網(wǎng)絡預測模型。

2)該BP神經(jīng)網(wǎng)絡經(jīng)過7 974次訓練后精度滿足要求，訓練后BP神經(jīng)網(wǎng)絡模型所得預測結果與實測值的最大相對誤差為2.68%，所建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡模型能夠較好地表達顆粒堆積型介質的射氣系數(shù)與各影響因素之間的聯(lián)系與規(guī)律。