劉　佩，林殷茵

(復旦大學 專用集成電路與系統(tǒng)國家重點實驗室，上海 201203)

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氧化鉭基RRAM的循環(huán)耐受特性優(yōu)化研究

劉佩，林殷茵

(復旦大學 專用集成電路與系統(tǒng)國家重點實驗室，上海 201203)

阻變存儲器(RRAM)因其性能優(yōu)異、可高密度集成以及與CMOS工藝兼容成本較低等眾多優(yōu)點而被廣泛研究.用于制備阻變型存儲器的關鍵材料有很多種，其中氧化鉭材料由于與標準CMOS工藝兼容而被各大研究機構廣泛關注，但TaOx基RRAM存儲陣列的可靠性仍存在很大問題，尤其是循環(huán)耐受特性.本文制備了4種具有優(yōu)秀阻變性能的雙層Ta2O5/TaOxRRAM器件，Ta2O5層厚度分別為5nm和3nm，TaOx層的x值分別為1.0和0.7.比較了這4種擁有不同器件參數(shù)的氧化鉭基RRAM器件的循環(huán)耐受性能，給出了TaOx基RRAM的循環(huán)耐受性能優(yōu)化方法，發(fā)現(xiàn)雙層TaOxRRAM的富氧Ta2O5層的厚度越薄且缺氧TaOx層的缺氧程度越大，其循環(huán)耐受性能越好.

氧化鉭； Ta2O5/TaOx； 循環(huán)耐受特性； 阻變存儲器

傳統(tǒng)非揮發(fā)存儲技術隨著半導體工藝進一步微縮化遇到了其物理極限的瓶頸，各種新型非揮發(fā)存儲器的研究受到廣泛關注，其中最有潛力在未來進一步工藝微縮化進程中替代NOR型和NAND型閃存的新型存儲器并實現(xiàn)大規(guī)模商業(yè)化量產的存儲器就是阻變存儲器(Resistive switching Random Access Memory，RRAM)[1].RRAM是否與標準CMOS工藝兼容及RRAM存儲陣列的可靠性問題是RRAM大規(guī)模商業(yè)化的最大挑戰(zhàn).氧化鉭(TaOx)基材料由于其與標準CMOS工藝兼容、制備成本低而受到廣泛關注.

TaOx基RRAM的研究最先始于2008年，日本松下公司發(fā)現(xiàn)TaOx基RRAM表現(xiàn)出了阻變特性，但其各項電學性能表現(xiàn)并不好，高阻和低阻阻值都過低，低阻阻值在100Ω左右，高阻阻值在1kΩ左右[2]，這使得RRAM的工作功耗非常之高.在此之后，相繼有日本NEC公司、韓國三星公司、北京大學、新加坡國立大學等高?？蒲袡C構展開了對TaOx基RRAM的研究，總體的研究情況總結如表1所示.

表1　TaOx基RRAM全球研究情況表

該表中列舉了自2008年開始的所有研究TaOx基RRAM的科研機構及其TaOx基RRAM的器件信息.我們可以看出大多數(shù)科研機構都采用的是單層TaOx基RRAM結構.日本NEC公司在2009年報道了采用Ta2O5/TiO2雙層RRAM結構，其性能表現(xiàn)優(yōu)秀.之后三星公司在2010年報道了Ta2O5/TaOx雙層結構RRAM.目前三星和松下兩家公司都采用的是Ta2O5/TaOx雙層結構.根據(jù)他們的研究結果我們可以看出來，雙層Ta2O5/TaOxRRAM的性能會明顯好于單層TaOxRRAM.

大多數(shù)科研機構對TaOx基RRAM的研究都是基于實驗室制作的少量器件的電學性能報道及阻變轉換機理研究.雙層TaOxRRAM雖然報道的性能優(yōu)秀，但要達到面向商業(yè)化生產的目標，還有很多亟待解決的問題，最主要的就是提高其可循環(huán)耐受性能問題.本文中設計了4種具備不同器件參數(shù)的TaOx基RRAM器件，通過比較其性能，我們得出了TaOx基RRAM循環(huán)耐受性能的優(yōu)化思路： (1)富氧Ta2O5層的厚度越薄，1R器件的各種電學性能及循環(huán)耐受性能越好；(2)缺氧TaOx層x值越小即缺氧程度越大，1R器件的電學性能及循環(huán)耐受性能越好.

1　TaOx基RRAM器件設計及制備

為了研究雙層TaOx基RRAM的哪些器件參數(shù)會影響到其電學性能和循環(huán)耐受性能，擬制備的4種RRAM器件的信息如表2所示.通過比較1#和3#、2#和4#的循環(huán)耐受性能，可以研究富氧的Ta2O5層厚度對器件循環(huán)耐受性能的影響；通過比較1#和2#、3#和4#的循環(huán)耐受性能，可以研究缺氧TaOx層中氧含量對器件循環(huán)耐受性能的影響.

本文制備的以上4種器件的結構如圖1所示.從下到上的層疊結構是： Si/SiO2/TaN/TaOx/Ta2O5/Pt.以上4種雙層結構器件TE/Ta2O5/TaOx/BE的制備步驟如下：

(1) 在硅片上形成400nm的SiO2層，用磁控濺射方法生長30nm的TaN下電極.

(2) 在其上通過濺射方法生成30nmx值不同的兩種TaOx薄膜樣品.第一種x值為1.0，第二種x值為0.7.濺射時采用金屬Ta靶，通過調節(jié)通入的Ar與O2流量比值來調節(jié)x值.

(3)通過濺射方法分別濺射3nm和5nm的Ta2O5薄膜，濺射時采用Ta2O5靶材，并通入Ar和O2.

(4)在沉積完Ta2O5薄膜的樣品上通過剝離(Lift-off)方法制備上電極，上電極為50nm Pt金屬.

表2　4種雙層Ta2O5/TaOxRRAM器件的樣品信息表

為了驗證Ta2O5/TaOx雙層的構建是否達到我們所設計的目標，我們對1#和4#樣品薄膜做X射線光電子能譜(X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS)分析.Ta2O5層的厚度和TaOx層x值結果如圖2和圖3(見第30頁)所示.1#樣品的XPS原子濃度隨深度分析如圖2所示.按照濺射速率為2.6nm/min進行計算，在4.75min以前為Pt層，厚度為12.8nm；在4.75～6.75min為Ta2O5層，厚度為5.4nm；在6.75～8.75min內，Ta原子濃度增大，O原子濃度減小，大約5.4nm；在8.75～19.5min之間，Ta原子和O原子濃度趨于不變，說明這一層是穩(wěn)定的TaOx層，平均原子濃度比例為O/Ta～0.96，厚度約為29nm.在19.5min之后，Ta原子濃度和N原子濃度急劇增大，說明此時進入下電極TaN層.4#樣品的XPS原子濃度隨深度分析如圖3所示.按照濺射速率為2.6nm/min進行計算，在4.75min以前為Pt層，厚度為12.8nm；在4.75～6min為Ta2O5層，厚度為3.4nm；在第6～8min內，Ta原子濃度增大，O原子濃度減小，大約5.4nm；在第8～19min之間，Ta原子和O原子濃度趨于不變，說明這一層是穩(wěn)定的TaOx層，平均原子濃度比例為O/Ta～0.76，厚度約為29.7nm.在19min之后，Ta原子濃度和N原子濃度急劇增大，說明此時進入下電極TaN層.由XPS分析結果可知，我們構建的Ta2O5層的厚度和TaOx層x的值都與設計的器件一致.

2　雙層TaOx基RRAM器件的I-V電學性能

Pt/Ta2O5(5nm)/TaO1.0/TaN雙層器件的直流I-V特性曲線如圖4所示.測試采用Keithley 4200半導體參數(shù)測試儀，下電極接地，上電極施加信號，如圖1所示.該樣品顯示負向SET，正向RESET.該單元器件的初始電阻為1.3GΩ，約在-2V左右SET成功，低阻阻值大約為1kΩ左右，接下來在正向電流掃描中，大約在2V左右RESET成功，高阻阻值大約為1MΩ左右，高低阻值窗口為1000倍.Pt/Ta2O5(5nm)/TaO0.7/TaNRRAM器件、Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaNRRAM器件、Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaNRRAM器件的I-V特性曲線與Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaN RRAM器件的掃描圖像相似，但SET電壓、RESET電壓有區(qū)別，高低阻值分布也有一些區(qū)別，這一區(qū)別將在脈沖測試下進行詳細的比較和闡述.

3　雙層TaOx基RRAM器件的循環(huán)耐受性能比較及分析

我們對這四種器件的Endurance測試采用脈沖操作的寫-驗證算法，通過外接的MOS管進行限流.SET電壓和RESET電壓的V_start和V_end根據(jù)每個樣品的實際情況具體設置，SET時V_step設置為0.5V，RESET時V_step設置為0.3V.SET時采用的脈沖寬度為10μs，RESET時的脈沖寬度為100μs.SET和RESET的Ref_LRS(低阻參考值)和Ref_HRS(高阻參考值)分別設置為50kΩ和500kΩ，窗口為10倍.

Pt/Ta2O5(5nm)/TaO1.0/TaN器件的循環(huán)耐受特性如圖5所示，在循環(huán)擦寫過程中，低阻和高阻阻值分布非常集中，且Ron的值在10kΩ以上，遠遠大于單層TaOxRRAM器件的低阻值，高阻值的分布在500kΩ以上，集中在1MΩ左右.Pt/Ta2O5(5nm)/TaO0.7/TaN器件的循環(huán)耐受特性如圖6所示，低阻和高阻阻值分布非常集中，且Ron的值在50kΩ左右，高阻值的分布在500kΩ到10MΩ之間.Pt/Ta2O5(5nm)/TaO1.0/TaN器件的SET和RESET電壓分布如圖7所示，SET電壓集中分布在-3.5V左右，RESET電壓集中分布在1.0～3.0V之間.Pt/Ta2O5(5nm)/TaO0.7/TaN器件的SET和RESET電壓分布如圖8所示，SET電壓分布范圍比較大，在-5～-8V之間，RESET電壓集中分布在2.0～3.5V之間.

Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaN器件的循環(huán)耐受特性如圖9(見第32頁)所示.在循環(huán)擦寫的過程中，低阻和高阻阻值分布穩(wěn)定，Ron在10～50kΩ之間，Roff分布在500kΩ到5MΩ之間.Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaN器件的循環(huán)耐受特性如圖10(見第32頁)所示，在循環(huán)擦寫的過程中Ron和Roff阻值分布非常穩(wěn)定，Ron的值在1～5kΩ之間，有個別Ron值大于10kΩ；高阻值的分布在500kΩ到5MΩ之間.Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaN器件在循環(huán)過程中SET和RESET電壓分布如圖11(見第32頁)所示，SET電壓穩(wěn)定分布在-2.0～-3.5V之間，只有個別擦寫次數(shù)下的SET電壓增大至-4.5V左右；RESET電壓穩(wěn)定分布在1.5～3.0V之間，分布集中.Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaN器件的最大擦寫次數(shù)為214次.Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaN器件的SET和RESET電壓在循環(huán)的過程中分布如圖12(見第32頁)所示，SET電壓穩(wěn)定分布在-1.5～-3.0V之間，RESET電壓穩(wěn)定分布在1.5～3.5V之間，分布集中.Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaN器件的最大可擦寫次數(shù)達到3×104次，且還可繼續(xù)循環(huán)擦寫.

4種Ta2O5/TaOxRRAM器件的Ron和Roff阻值分布如圖13(a)(見第32頁)所示，4種器件的Roff分布范圍相似，且均分布集中，約在500kΩ～5MΩ之間；Ron的分布差別較大，其中Pt/Ta2O5(5nm)/TaO1.0/TaN器件、Pt/Ta2O5(5nm)/TaO0.7/TaN器件和Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaN器件的Ron分布相接近，大約在10～50kΩ之間，而Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaN器件的Ron小于前述3種器件，Ron分布在1～10kΩ之間，推測是Ta2O5層的厚度及TaOx層的氧濃度對Ron造成影響，TaOx層起到串聯(lián)電阻的作用，氧濃度越大的器件其Ron值越大，且Ta2O5層較薄時，也會導致低阻阻值較低.4種器件的SET和RESET電壓的分布如圖13(b)所示，RESET電壓分布范圍相互接近，集中分布在2V左右.SET電壓的差別較大，Pt/Ta2O5(5nm)/TaO1.0/TaN器件和Pt/Ta2O5(5nm)/TaO0.7/TaN器件的SET電壓大于Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaN器件和Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaN器件的SET電壓，推測其原因是Ta2O5層厚度的影響，Ta2O5層越厚，SET時需要的電壓越大.

本文所設計的4種Ta2O5/TaOxRRAM器件的循環(huán)耐受性能的整體表現(xiàn)見表3.

表3　4種Pt/Ta2O5/TaOx/TaN器件的循環(huán)耐受性能

1) 可繼續(xù)循環(huán).

從表中我們可以看出，Ta2O5層的厚度為5nm時，初始阻值為1MΩ以上的比例最大，當Ta2O5層的厚度為3nm時，初始態(tài)阻值為1MΩ以上的略有下降.在AC模式下可以循環(huán)擦寫的器件單元的比例，Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaN器件的比例最大，占到58.5%，且最大可循環(huán)擦寫次數(shù)最大，達到3×104次以上，并且還沒有失效，還可繼續(xù)對其進行擦寫.其次是Pt/Ta2O5(5nm)/TaO1.0/TaN，占到37%，但最大可擦寫次數(shù)只達到了3×103次.比較耐受性>50次的電池所占的比例，Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaN器件的最大，占到15.66%，其次是Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaN器件.

對于這4種Ta2O5/TaOxRRAM器件，可循環(huán)擦寫單元可擦寫次數(shù)的分布如圖14所示，結合表3和圖14所列的數(shù)據(jù)，我們可以得出：

(1) Ta2O5層的厚度會影響循環(huán)耐受性能，Ta2O5層越薄，其循環(huán)耐受性能表現(xiàn)越好；

(2) TaOx層的氧濃度影響循環(huán)耐受性能，氧濃度越小，循環(huán)耐受性能表現(xiàn)越好.

(3) Forming過程會極大影響循環(huán)耐受性能.4種Ta2O5/TaOxRRAM器件中有的表現(xiàn)出Forming-less的現(xiàn)象.測試過程中發(fā)現(xiàn)，Pt/Ta2O5(3nm)/TaO1.0/TaN器件和Pt/Ta2O5(3nm)/TaO0.7/TaN器件在耐受性測試中，不需要Forming過程，即第一個SET電壓和隨后擦寫過程中的電壓值無較大差別；而Pt/Ta2O5(5nm)/TaO1.0/TaN器件和Pt/Ta2O5(5nm)/TaO0.7/TaN器件在耐受性測試過程中，第一個SET電壓往往大于隨后擦寫過程中的SET電壓.Forming-less的RRAM器件的循環(huán)耐受性能要好于需要Forming的RRAM器件性能.Forming過程需要的能量越小，形成的導電細絲尺寸越小，在RESET時只需要少量的氧離子與導電細絲中的氧空位復合就可以得到高阻，在SET時只需要少量的氧離子運動至TaOx層就可以形成導電細絲.北京大學康晉鋒的研究認為耐受性的失效是由于氧離子數(shù)量的退化導致的[26]，導電細絲尺寸越小，氧原子退化的速度減慢.由此推測Forming過程對于器件薄膜的損傷較大，會較大程度上減小可循環(huán)擦寫的次數(shù).

4　總　結

本文研究了TaOx基RRAM的循環(huán)耐受性能的優(yōu)化方法，制備了4種具有優(yōu)秀阻變性能的TaOx基RRAM器件，通過循環(huán)耐受性能比較我們發(fā)現(xiàn)： (1) Ta2O5層的厚度越薄，循環(huán)耐受性能越好，3nm Ta2O5的雙層器件表現(xiàn)出更好的循環(huán)耐受性能，且不需要Forming過程；(2) Ta2O5層與TaOx層的氧濃度差別越大，越有利于氧離子的可逆運動，循環(huán)耐受性能越好，亦即缺氧層TaOx的缺氧程度越高，循環(huán)耐受性能越好,TaOx層x值為0.7的兩種器件的循環(huán)耐受性能明顯優(yōu)于x值為1.0的兩種器件.基于此我們提出了TaOx基RRAM的循環(huán)耐受性能優(yōu)化方法： 采用雙層Ta2O5/TaOx結構，采用較薄的Ta2O5層(3nm)和較厚的TaOx層(>50nm)，并增大富氧層和缺氧層之間的濃度差.本研究內容為半導體代工廠實際研發(fā)TaOx基RRAM提供了器件設計參數(shù)，并且該參數(shù)具有好的循環(huán)耐受性能.

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Endurance Performance Optimization Research of TaOx-Based RRAM

LIU Pei, LIN Yinyin

(State Key Laboratory of ASIC & System, Fudan University, Shanghai 201203, China)

RRAM gets intensive attention recently owing to its excellent electrical performance and its compatibility with standard CMOS technology. There are lots of resistive switching materials which are used in RRAM devices. The research about those materials which are compatible with standard CMOS technology and have low fabrication cost meets many problems. TaOx-based RRAM is compatible with standard CMOS technology and previous studies report its good electrical characteristics, but the reliability problem still remains unsolved and attracts lots of attention, especially the endurance performance. This work designed four kinds of TaOxbased RRAM devices to study the endurance performance improvement methods. We found that the thinner oxygen-rich layer and the larger deficient level of oxygen-deficient layer would contribute to good endurance performance.

TaOx; Ta2O5/TaOx; endurance improvement; RRAM

0427-7104(2016)01-0028-08

2015-05-04

國家高技術研究發(fā)展計劃(2014AA032602)

劉佩，女，碩士研究生；林殷茵，女，教授，通訊聯(lián)系人，E-mail： yylin@fudan.edu.cn.

TN 492

A