李 飛，王曉鈺，李 雪

(1. 湖南大學 環(huán)境科學與工程學院, 湖南 長沙 410082; 2. 湖南大學 環(huán)境生物與控制教育部重點實驗室, 湖南 長沙 410082; 3. 長沙學院 生物工程與環(huán)境科學系,湖南 長沙 410022; 4. 新鄉(xiāng)學院 化學與化工學院, 河南 新鄉(xiāng) 453003)

土壤重金屬的健康風險評價及其參數不確定性的量化研究*

李 飛1,2?，王曉鈺1,4，李 雪3

(1. 湖南大學 環(huán)境科學與工程學院, 湖南 長沙 410082; 2. 湖南大學 環(huán)境生物與控制教育部重點實驗室, 湖南 長沙 410082; 3. 長沙學院 生物工程與環(huán)境科學系,湖南 長沙 410022; 4. 新鄉(xiāng)學院 化學與化工學院, 河南 新鄉(xiāng) 453003)

基于美國環(huán)保署現(xiàn)行健康風險評價體系的理論、方法和實例污染場址情景構建了土壤重金屬污染的多途徑健康風險評價模型，而后利用Monte-Carlo模擬法和敏感度分析技術初步量化研究了評價中參數不確定性的影響程度，并篩選得出相關敏感參數．結果表明：確定性評價下實例區(qū)域土壤中Cd和Ni的非致癌風險(HI)均小于1(HICd>HINi)，對目標受體暫時不會造成非致癌健康風險；而Cd的致癌風險(RCd)大于1.0×10-6，已可能對目標受體造成致癌風險；在參數Monte-Carlo模擬的輔助下，參數不確定性對于非致癌風險值的影響波動在0.1～0.2以內，而其引起致癌風險值的波動在1個數量級以內，實例中RCd的模擬值區(qū)間橫跨1.0×10-6，可能誤導決策；敏感度分析結果表明應重點對實例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度及區(qū)域目標受體體重這3個敏感參數進行資料搜集，如此可以在有效提高風險評價可信度的同時降低不必要的預算開支．

土壤；重金屬；風險評價；不確定性分析；Monte-Carlo模擬

重金屬是一類具有富集性，并很難在環(huán)境中降解的有毒污染物[1]．由于土壤與水體、大氣等環(huán)境介質有著密切關系[2]，土壤重金屬污染已經引起了公眾的廣泛關注，并且近年來多起公眾污染事件與土壤重金屬污染有關[3-4]．土壤重金屬污染健康風險評價作為國際廣泛認可的污染預防和修復決策的輔助工具，在當下中國有著重要的現(xiàn)實意義．近年來，有一些學者基于健康風險評價的理論框架[5-7]，分別對一些污染區(qū)域進行了健康風險評價的研究，得出了一些具有指導性的結論，但不確定性卻在健康風險評價中貫穿始終，威脅著風險評價結論的可信度[8]．鑒于模型不確定性和情景不確定性的固有性和隨機性特點[8]，多數學者在進行風險評價中重點考慮到了參數不確定性對評價結果的影響，并嘗試采用模糊數學、盲數理論、神經網絡理論和隨機模擬理論等來降低評價過程中的參數不確定性，其中Monte-Carlo隨機參數模擬法對于參數不確定性的良好控制具有廣泛的認可度[9-11]，并被美國環(huán)保署(US EPA)、中國環(huán)保部等權威機構所推薦使用．但大多研究中僅定性或是半定量地描述了評價結果可能存在的參數不確定性大小及其影響,并提醒決策者加以注意[5,7,12]，文獻中鮮有報道關于風險評價中參數不確定性影響程度的定量研究．

鑒于參數不確定性的大小對決策的可信度有著不同程度的影響，本研究基于一個農用土壤重金屬污染場址實例和US EPA現(xiàn)行的健康風險評價體系，根據實例情景構建了土壤重金屬污染的多途徑健康風險評價模型；而后，借助參數Monte-Carlo模擬下的風險評價結果和確定性風險評價結果的定量比對，初步量化研究了參數不確定性可能的影響程度，并通過敏感度分析進一步開展了敏感參數排選,以期為不確定環(huán)境下我國土壤健康風險評價與相關環(huán)境管理決策的制定提供理論基礎和實踐經驗．

1 實例區(qū)域概況與相關采樣分析

1.1 實例區(qū)域概況

實例區(qū)域所在城市位于華北大平原的南端，地勢西高東低，南鄰黃河．該城市季風特征明顯，冬季盛行東北風，夏季盛行西南風．在地理環(huán)境、大氣環(huán)流、地形，地勢等因子的綜合作用下，形成了暖溫大陸性季風型氣候．該市域面積8 269平方公里、總人口約570萬，其中市區(qū)建成區(qū)面積140平方公里、人口120萬，并且該市是全國重要的商品糧基地和優(yōu)質小麥生產基地，優(yōu)質糧比重達85%．

1.2 實例區(qū)域的采樣分析

實例區(qū)域農用土壤的采樣監(jiān)測(土壤環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范HJ/166-2004)采用網格-系統(tǒng)布點法，以100 m×100 m網格為樣品單元，設置20個采樣點，每個樣品設3個平行樣，混勻后用四分法分別留取1 kg樣品，于室溫下自然風干，細磨后過200目篩備用．采用四酸法進行消解，用原子吸收分光光度法(日立Z-5000原子吸收光譜測定儀)測定土壤中Cd和Ni的總量，結果見表1[13]．本文數據均使用SPSS 16軟件進行處理．將土壤重金屬含量實測數據進行Shapiro-Wilk檢驗，Cd和Ni的sig.值均大于0.05，表明這2種重金屬含量的實測數據都呈正態(tài)分布．根據美國環(huán)保署的綜合風險信息系統(tǒng)(Integrated Risk Information System，IRIS)可知，研究中2種重金屬均具有非致癌健康風險和致癌健康風險[12-15]．

表1 實例區(qū)域土壤中重金屬的總含量數據

注：土壤樣品pH均高于7.5

2 研究方法

2.1 健康風險評價步驟與量化參數不確定性研究流程

健康風險是因為受體人群暴露到環(huán)境中而導致傷害、疾病或死亡的可能性．US EPA開發(fā)的風險評估具有下列4個步驟：危害辨識、暴露評估、劑量反應評估和風險特性描述[16]．本研究中健康風險評價步驟與量化參數不確定性的研究流程如圖1所示．

圖1 風險評價步驟和不確定性量化研究流程

2.2 人體暴露評估

暴露評估的定義為“測量或估計人體暴露到目前存在于環(huán)境中物質的程度、頻率和持續(xù)期間，或估計新化學物進入環(huán)境中所可能引起的假設性暴露之過程”．沒有人體的暴露就沒有風險，所以準確的暴露途徑分析是構建特征風險評價模型的關鍵前提，暴露途徑主要包括經口食入，吸入(空氣)，經皮膚和黏膜吸收等．經過對實例污染場址的調查分析，成年職業(yè)人群(當地農民)其主要的暴露途徑為蔬菜經口攝入暴露途徑、皮膚直接接觸暴露途徑、誤食土壤暴露途徑和土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑．不同的暴露部位可能會有不同的吸收和代謝．全部吸收劑量(total absorbed dose)是每種暴露途徑所吸收劑量的總和．暴露評估需要本土的人體暴露參數及影響污染物在環(huán)境介質中傳輸的參數，但由于我國尚未建立起各級別的暴露參數的數據庫，本文在盡量搜集我國現(xiàn)有相關文獻資料的基礎上，也參考US EPA的部分推薦參數．

參考USEPA的健康風險評估體系，下面是各個暴露途徑下的單位時間單位體重的暴露量(mg/(kg·d))估算式[15-19]：

蔬菜經口攝入暴露途徑：

(1)

皮膚直接接觸暴露途徑：

(2)

誤食土壤暴露途徑：

(3)

土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑：

(4)

式中:wf為蔬菜的污染物濃度，mg/kg；IR為攝入率，kg/d；FI為被攝入污染源的比例，范圍0.0～1.0；w為土壤中化學物質濃度，mg/kg；CF為轉換因子；SA為皮膚接觸面積，cm2/d；AF為皮膚(對土壤)黏附因子，mg/cm2；ABS為皮膚對化學物質的吸收因子；IR′為攝取速率，mg/d；EF為暴露頻率，d·a-1；ED為暴露持續(xù)時間，a；BW為目標受體體重，kg；AT為平均接觸時間，d；PEF為土壤塵擴散因子，m3/kg；IRb為空氣的吸入量，m3/d．

2.3 風險特性描述

定量的風險評價可更直觀、有效的表述風險的大小，同時也便于對污染因子的風險進行篩選排序，為決策者提供科學的參考．本研究中2種重金屬都具有非致癌風險和致癌風險效應，故將風險定量表征公式列出如下．

2.3.1 非致癌風險的定量表征

非致癌效應假定具有閾值的機制，從而推導出參考劑量(reference dose, RfD)．參考劑量的定義是“估計人類族群每天的暴露，此暴露在一生之中可能不會造成可察覺到有害健康效應的風險”．非致癌風險的特征算式如下[15-19]：

(5)

式中：HI為某種污染物的非致癌污染指數；HQf，HQa，HQs和HQb分別為蔬菜經口攝入、皮膚直接接觸攝入、誤食土壤攝入和土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑的非致癌風險商數；ADD為某一非致癌物在某暴露途徑下目標受體一生中平均每天每人每千克的暴露劑量，mg/(kg·d)；RfD為某一非致癌物在某暴露途徑下的參考劑量，mg/(kg·d)．

關于非致癌風險的評判標準，一般當HI和HQ小于1時，認為風險較小或可以忽略；HI和HQ大于1時，認為存在風險．

2.3.2 致癌風險的定量表征

在人體或動物會造成癌癥的物質被認為具有非閾值效應，亦即并沒有安全暴露的水平．致癌風險的定量算法如式(6)[15-19]：

(6)

式中：ADIk為經由暴露途徑k的每日平均暴露量，mg/(kg·d)；CSFk為暴露途徑k的致癌斜率因子，(kg·d)/mg；其中ADIk與式(5)中的ADD在本研究中意義相同．

關于致癌風險的評判標準，目前采用的主要有美國環(huán)保局的健康風險評價標準、國際防輻射委員會推薦標準，以及瑞典環(huán)保局、荷蘭建設和環(huán)境部推薦的評價標準．其中美國環(huán)保局的致癌風險評價指南認為風險水平處于10-4～10-6時的風險是可以接受的，其認為的最大可接受風險為1.0×10-4；瑞典環(huán)保局、荷蘭建設和環(huán)境部推薦的健康危害風險度最大可接受限值為1.0×10-6．本研究選取最嚴格的1.0×10-6作為判別標準．

2.4 相關確定性評價參數的選取

表2列出了本研究暴露評估中選取的模型參數．研究中2種重金屬不同暴露途徑的參考劑量(RfD)值(mg/(kg·d))、致癌重金屬的致癌強度系數值((kg·d)/mg)參考IRIS和風險評價信息系統(tǒng)(RAIS)的相關取值[15，19]．

2.5 Monte-Carlo模擬

Monte-Carlo模擬又稱隨機抽樣或統(tǒng)計試驗方法，屬于計算數學的一個分支，是由Nicholas Metropolis在二次世界大戰(zhàn)期間提出的，而Von Neumann是Monte Carlo方法的正式奠基者，他與Stanislaw Ulam合作建立了概率密度函數、反累積分布函數的數學基礎，以及偽隨機數產生器，現(xiàn)此方法在金融工程學，宏觀經濟學，生物醫(yī)學和計算物理學(如粒子輸運計算、量子熱力學計算、空氣動力學計算)等領域已得到應用廣泛，效果良好[10-11]．

表2 風險評估模型中的相關參數

故本研究將Monte-Carlo模擬引入構建的土壤健康風險評價模型，并基于評價中參數的Monte-Carlo模擬可以良好的控制參數不確定性的前提下，利用確定性風險評價結果與基于Monte-Carlo模擬的風險評價結果的對比分析，量化研究實例風險評價中參數不確定性的影響大小，并進一步進行參數的敏感度分析，其主要模擬步驟為[10-11]：1)確定模型隨機變量，即確定影響評價結果的隨機因素，本研究中選取表3中的8個特征參數為隨機變量(包括CSCd，CSNi，BW，AT，IRb，IR′，CFfCd和CFfNi)；2)構建隨機因素的概率分布模型，主要通過實地采樣檢測和歷史經驗判定等方法，在本研究中采用歷史經驗和實地采樣檢測相結合的方法；3)將所得到的隨機數轉化為輸入參數的抽樣值，主要方法為Monte-Carlo抽樣和拉丁超立方抽樣(Latin Hypercube Sampling，LHS)，其中Monte-Carlo抽樣一般從樣本分布較少的低概率區(qū)進行抽樣，即為偏尾端抽樣；LHS抽樣則是由樣本整體分布考慮[10,12]，這說明LHS方法更適合構建小樣本的概率分布，故本文采用LHS法；4)整理分析所得模擬評價結果，其中主要包括評價指標的期望值、概率分布和累積概率分布等；5)參數的敏感度分析，主要目的是篩選關鍵影響因子，并以此提高相關數據收集預算的效用率．

表3 各途徑的土壤重金屬暴露劑量估算值和對應的風險商數值

3 結果與討論

3.1 確定性參數下實例區(qū)域土壤污染健康風險評價

根據前文中所建的特征土壤重金屬污染的多途徑健康風險評價模型，基于式(1)～(4)，代入表2中的各參數值，本節(jié)參數均取確定性值或均值，計算出實例區(qū)域農用土壤重金屬經各暴露途徑可能引起成人受體的重金屬攝入量，計算結果見表3．

由表3，對于Cd和Ni來說，其各途徑的日均暴露量的高低排序均為：蔬菜經口暴露途徑>誤食土壤暴露途徑>皮膚接觸途徑的重金屬暴露劑量>土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑．其中，Cd的各途徑的日均暴露量差異相對較大，而對于Ni來說各途徑的日均暴露量差異在3個數量級以內，并且其蔬菜經口暴露途徑和誤食土壤暴露途徑的日均暴露量處于同一數量級．

為進一步研究該地區(qū)健康風險的現(xiàn)狀，利用式(5)和表2中的數據，經計算得出土壤重金屬在4種暴露途徑下的危害商數值(HQ)，見表3．由表3，2種重金屬不同途徑的非致癌風險HI均<1．Cd各暴露途徑HQ的高低排序為：HQf>HQt>HQa>HQb；Ni各暴露途徑HQ的高低排序則為：HQb≈HQf>HQt>HQa．根據式(5)計算得到HICd和HINi分別為0.138和0.058，故可知該污染場址中的Cd和Ni的非致癌風險暫時較小或可以忽略，相比之下，Cd的非致癌風險相對嚴重，并且高風險貢獻途徑均主要為蔬菜經口暴露途徑和誤食土壤暴露途徑．

根據式(6)計算得出RCd和RNi分別為5.26×10-5和9.93×10-7．參比本研究選定的致癌風險標準值1.0×10-6可知該場址土壤中的Cd已存在較高的致癌風險，需要有關部門立即采取相應的修復治理措施．相比之下，土壤中Ni的引起致癌風險暫時在可接受范圍內．

3.2 參數不確定性對評價結果的定量影響分析

本研究嘗試利用Monte-Carlo隨機參數模擬下的風險評價結果和確定性風險評價結果的定量比對，初步量化研究參數不確定性對風險評價結果的影響程度．

故在其他計算過程保持不變的前提下，將表3中的帶概率分布的參數利用水晶球(Crystal Ball) 2000軟件設置為對應的概率分布模型，而后又基于非致癌風險(HQ和HI)和致癌風險(R)設置了定義預測單元．而后設置Monte-Carlo模擬的最大實驗量為1 000，置信區(qū)間為95%，抽樣方法為拉丁超立方(Latin hypercube sampling)，其它參數取軟件的默認值．運行模擬得出對研究區(qū)域土壤中各種金屬的評價模擬預測圖，如圖2～5所示．圖中Probability代表概率可信度，F(xiàn)requency代表頻數，并且圖4，圖5中橫坐標值分別需要乘以10-5和10-6．由圖2，圖3可知，參比于確定性評價結果HICd(0.138)和HINi(0.058)，在參數的Monte-Carlo模擬下的HICd和HINi的值區(qū)間分別為[0.01, 0.38]和[0, 0.15]．在參數不確定性的影響下，Cd和Ni的非致癌風險商數值在0.1～0.2波動，但在此實例下參數不確定性的影響程度暫時不會改變最終非致癌風險評價的結論．

由圖4，5可知，Cd的致癌風險評價的區(qū)間值[0.6×10-6, 1.5×10-5]可能低于或高于所選定的風險標準值1.0×10-6，此時參數不確定性可能會誤導Cd的污染防控決策．而對于Ni來說，其致癌風險的RNi值區(qū)間小于標準值1.0×10-6，故參數不確定性暫不會影響Ni的污染防控決策．由圖2～5，研究中參數不確定性對于致癌風險值造成的波動均在1個數量級以內，所以如果致癌風險評價結果R的數量級比風險標準值的數量級高或低2個數量級以上，則參數不確定性將可能不會影響到最終的污染防控決策．但是如果致癌風險評價結果R的數量級與風險標準值的數量級的差異在1個數量級以內的話，建議進行進一步的資料搜集以提高評價結果的可信度．

HIcd

HINi

RCd

RNi

3.3 參數的敏感度分析

敏感性分析是指從眾多不確定性因素中找出對投資項目經濟效益指標有重要影響的敏感性因素，并分析、測算其對項目經濟效益指標的影響程度和敏感性程度，進而判斷項目承受風險能力的一種不確定性分析方法[25]．參數的小幅度變化能導致經濟效果指標的較大變化，則稱此參數為敏感性因素，反之則稱其為非敏感性因素．

由于在參數不確定性的影響下，本研究中總風險值(R)可能會誤導決策；并且實例情景場址下的資料調查與搜集花費往往占整個風險評價項目的總預算的50%以上，故本研究在成本控制和評價可靠性的綜合考慮下，進一步對評價過程進行了參數敏感度分析(結果見表4)，以期篩選出對于R來說的敏感變量，從而盡可能提高預算的有效利用率．表4 基于Monte-Carlo模擬下評價中的參數敏感度分析結果

Tab.4 The results of sensitivity analysis during the health risk assessment based on the Monte-Carlo simulation %

由表4可知，在本研究中選取的8個隨機變量關于R的敏感度的高低排序為：蔬菜中Cd的濃度(78.7%)>目標受體的體重(-13.3%)>土壤中Cd的濃度(7.5%)>土壤經口攝入量(0.1%)≈平均接觸時間(-0.1%)≈蔬菜中的Ni的濃度(-0.1%)≈空氣吸入量(-0.1%)>蔬菜中Ni的濃度(0.0%)．上述數據說明，對于評價結果R，蔬菜和土壤中Cd的濃度和目標受體的體重這3個變量具有高敏感度，對評價結果起決定性作用；而相比之下，土壤經口攝入量、平均接觸時間和空氣吸入量這些參數的感敏度相對較低，對R影響較小．故在R的值可能會誤導決策的前提下，需要進一步通過對實例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度和區(qū)域目標受體體重這3個敏感參數的資料再搜集(包括歷史參數整理和實地檢測分析等)來降低評價中的參數不確定性，進而有的放矢地提高評價結論的可信度和預算的有效使用率．

4 結 論

1)確定性健康風險評價結果顯示實例區(qū)域Cd和Ni的HI均小于1(HICd>HINi)，對人體暫時不會造成非致癌健康風險；而RCd>1.0×10-6，已經對該區(qū)域造成致癌風險，需要引起有關部門的注意．

2)在參數Monte-Carlo模擬的輔助下，定量研究表明參數不確定性對于總非致癌風險商數值的波動在0.1～0.2以內，而其對致癌風險值造成的波動在1個數量級以內，實例中RCd的模擬值區(qū)間橫跨1.0×10-6，可能誤導決策．

3)敏感度分析的結果顯示對于總致癌風險值來說，實例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度及區(qū)域目標受體體重應作為敏感參數，重點搜集這3個參數的信息可有效地提高結論可信度和預算的效用率．

4)本研究中方法在技術參數、特征模型架構等方面仍需要進一步完善，并且需要更系統(tǒng)的區(qū)域流行病學調查研究．

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Health Risk Assessment for Heavy Metals in Soils and Quantitative Study of Parameter Uncertainty

LI Fei1,2?, WANG Xiao-yu1,4, LI Xue3

(1.College of Environmental Science and Engineering, Hunan Univ, Changsha, Hunan 410082, China; 2.Key Laboratory of Environmental Biology and Pollution Control (Hunan Univ), Ministry of Education, Changsha, Hunan 410082, China; 3.Dept of Bioengineering and Environmental Science, Changsha Univ, Changsha, Hunan 410022, China; 4. College of Chemistry and Chemical Engineering, Xinxiang Univ, Xinxiang, Henan 453003,China)

Based on USEPA framework of health risk assessment, the multi-pathway health risk assessment model was developed for heavy metals in the case soils. Monte-Carlo simulation was adopted to quantitatively study the effect degree of parameter uncertainty on assessment result, and sensitive parameters were further identified by sensitivity analysis. The results without Monte-Carlo simulation showed that there was no non-carcinogenic risk because of 1>HICd>HINiwhile it was under carcinogenic risk due toRCd>1.0×10-6. However, with the Monte-Carlo simulation of selected variables, it indicated that the parameter uncertainty made the non-carcinogenic risk assessment results varying within 0.1～0.2, and the carcinogenic risk assessment results varying in the range within 1 order of magnitudes. Therefore, the parameter uncertainty made the value range ofRCdspan 1.0×10-6and it was probable to mislead the corresponding decision-making. Sensitivity analysis indicated that the contents ofCdin case soils and vegetables, and the weight for the target receptor should be treated as sensitive variables, which were the main source of parameter uncertainty. To further improve the credibility of assessment with cost-benefit consideration, data of the sensitive variables should be preferentially gathered.

soils；heavy metals；risk assessment；uncertainty analysis；Monte-Carlo simulation

1674-2974(2015)06-0119-08

2014-05-19

國家自然科學基金資助項目(51178172，51039001，51308076),National Natural Science Foundation of China(51178172,51039001,51308076)；湖南省自然科學基金資助項目(13JJ4107)

李 飛(1986-)，男，河南新鄉(xiāng)人，湖南大學博士研究生

?通訊聯(lián)系人，E-mail:lucky.li.eia@gmail.com

X820.2

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