劉麗

（工業(yè)和信息化部電子第五研究所，廣東廣州 510610）お

摘要

概述了土壤重金屬污染的來源、危害以及土壤重金屬的主要化學(xué)修復(fù)方法，包括化學(xué)淋洗法、化學(xué)固定/穩(wěn)定化法、化學(xué)還原修復(fù)法和可滲透反應(yīng)墻修復(fù)方法等。通過對(duì)這些修復(fù)方法的綜述，歸納了各種化學(xué)修復(fù)方法的應(yīng)用，且對(duì)土壤重金屬修復(fù)方法進(jìn)行了展望。

關(guān)鍵詞 土壤污染；重金屬；化學(xué)修復(fù)方法

中圖分類號(hào) SB181.3文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A文章編號(hào) 0517-6611（2014）19-06226-03

Research Progress on Chemical Remediation of Soils Contaminated by Heavy Metals

LIU Li

(The Fifth Electronics Research Institute of Ministry of Industry and Information Technology, Guangzhou, Guangdong 510610)

Abstract An overview is given about the chemical remediation of heavy metal contaminated soils such as chemical leaching method, chemical fixation method, chemical reduction method and permeable reactive barrier method. The sources and hazards of soils contaminated by heavy metals are also generalized. Through review of these remediation methods, the applications of various chemical remediation methods were compared and the remediation methods of heavy metals contaminated were discussed.

Key wordsContaminated soil; Heavy metal; Chemical remediation method

作者簡介

劉麗（1982-），女，遼寧營口人，工程師，碩士，從事土壤重金屬、有機(jī)污染物相關(guān)研究工作。

收稿日期 20140609

土壤污染是指人為活動(dòng)產(chǎn)生的污染物進(jìn)入土壤且積累到一定程度，超過土壤的容納和凈化能力，引起土壤質(zhì)量惡化，進(jìn)而造成農(nóng)作物或水間接被人體吸收，達(dá)到危害人體健康的程度。土壤污染目前已成為除大氣、水體污染之外的全球三大環(huán)境污染之一。

土壤污染一般可分為重金屬污染、有機(jī)污染、放射性污染及病源微生物污染四大類。重金屬（一般指鉛、鎘、汞、鉻）污染目前是我國土壤污染中最嚴(yán)重的一種［1］，約3.6萬hm2耕地土壤重金屬超標(biāo)［2］，超標(biāo)率達(dá)12.1%，其中多集中在珠三角、長三角、環(huán)渤海等發(fā)達(dá)地區(qū)，由此每年因?yàn)橹亟饘傥廴炯Z食達(dá)到1 200萬t，造成的直接經(jīng)濟(jì)損失達(dá)200億元［3-4］。

重金屬污染的土地一般只能通過化學(xué)檢測或周邊人群的健康狀況確定，同時(shí)由于重金屬在土壤中較穩(wěn)定，不會(huì)自動(dòng)進(jìn)行微生物或化學(xué)降解，對(duì)環(huán)境和人類的影響非常巨大［5］。因此，發(fā)展經(jīng)濟(jì)且高效的土壤修復(fù)技術(shù)，對(duì)于生態(tài)環(huán)境的保護(hù)、農(nóng)產(chǎn)品的質(zhì)量安全和社會(huì)經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展具有重要的意義。

1 土壤重金屬污染的來源及危害［6-7］

1.1 土壤中鉛污染的來源及危害

土壤中的鉛除了本身土壤中含有以外，人為因素是其主要的來源。土壤中鉛的人為來源主要是大氣降塵，礦產(chǎn)開發(fā)，金屬冶煉，未處理三廢的任意堆積、排放，農(nóng)用地的污灌以及含鉛污泥的使用，特別是汽車工藝的發(fā)展。四乙基鉛作為防爆劑的使用添加到汽油中，擴(kuò)大了大氣中鉛的污染，進(jìn)入大氣中的鉛最終沉降到海洋和土壤［8-12］。土壤中的鉛通過植物系統(tǒng)轉(zhuǎn)移至植物體內(nèi)，通過食物鏈轉(zhuǎn)移至動(dòng)物及人體內(nèi)，危害人類健康。

鉛是一種嚴(yán)重危害人類健康的重金屬元素。它可影響神經(jīng)、造血、消化、泌尿、生殖和發(fā)育、心血管、內(nèi)分泌、免疫、骨骼等各類器官，主要是神經(jīng)系統(tǒng)和造血系統(tǒng)。更為嚴(yán)重的是，它影響嬰幼兒的生長和智力發(fā)育，損傷認(rèn)知功能、神經(jīng)行為和學(xué)習(xí)記憶等腦功能，嚴(yán)重者造成癡呆。

1.2 土壤中鎘污染的來源及危害

土壤中鎘的人為來源主要包括大氣中鎘的沉降，如工業(yè)生產(chǎn)、汽車尾氣排放及汽車輪胎磨損產(chǎn)生的含鎘有害氣體和粉塵，經(jīng)干濕沉降進(jìn)入土壤；施用含有鎘的農(nóng)藥，使用含鎘地膜；污水灌溉，如采礦、電鍍、堿性電池、染料、塑料穩(wěn)定劑、油漆及輪胎生產(chǎn)工業(yè)廢水未經(jīng)處理或處理不達(dá)標(biāo), 鎘隨著污水灌溉進(jìn)入土壤；大量的含重金屬廢棄物堆積；農(nóng)田施用受污染的污泥及金屬礦山的酸性廢水等［13-17］。

土壤中的鎘通過食物鏈進(jìn)入人體后，主要分布在肝與腎中，導(dǎo)致腎皮質(zhì)壞死、腎小管損害。長期食用遭到鎘污染的食品, 可導(dǎo)致骨質(zhì)疏松、脆化、腰病、脊柱畸形，即“痛痛病”［15-16,18-19］。

1.3 土壤中汞污染的來源及危害

土壤中汞的人為來源主要包括大氣汞的干濕沉降，使用電池、紙漿造紙等工業(yè)生產(chǎn)未經(jīng)處理或處理不達(dá)標(biāo)的工業(yè)廢水的污水進(jìn)行灌溉，含汞肥料及有機(jī)汞農(nóng)藥的施用，含汞廢物的堆積以及采礦業(yè)等［20-25］。

土壤中的汞通過食物鏈進(jìn)入人體后，經(jīng)過長時(shí)間積累，主要以精神神經(jīng)異常、震顫為主要癥狀，有時(shí)還會(huì)產(chǎn)生幻覺，可伴隨全身彎曲，骨骼變脆。在20世紀(jì)50年代，日本出現(xiàn)最嚴(yán)重的汞中毒事件，由于當(dāng)時(shí)發(fā)生地點(diǎn)在日水俁灣，因此被稱為“水俁病”［20,26］。

1.4 土壤中鉻污染的來源及危害

鉻在土壤常以六價(jià)鉻Cr(VI)和三價(jià)鉻Cr(Ⅲ)2種穩(wěn)定價(jià)態(tài)存在［27］。由于鉻及其化合物在工業(yè)生產(chǎn)中廣泛使用如冶金工業(yè)、電鍍、皮革、油漆和涂料、顏料、印染、制藥、照相制版等，因此采用未經(jīng)處理或處理不達(dá)標(biāo)的工業(yè)廢水的污水進(jìn)行灌溉是土壤中鉻的主要來源；其次，鉻的采礦和加工業(yè)及含鉻廢物的堆積也是土壤中鉻的來源之一［8-9,28-30］。

六價(jià)鉻的毒性比三價(jià)鉻的高100倍［31］，是國際公認(rèn)的3種致癌金屬物之一。近年的一些研究表明, 六價(jià)鉻經(jīng)人體吸收后會(huì)在細(xì)胞內(nèi)被還原為三價(jià)鉻，與細(xì)胞內(nèi)大分子相結(jié)合后引起遺傳密碼的改變，進(jìn)而引起細(xì)胞的突變和癌變。

2 土壤中重金屬污染的化學(xué)修復(fù)方法

所謂土壤修復(fù)就是研究對(duì)被污染的土壤采取物理、化學(xué)或生物學(xué)技術(shù)措施，使存在于土壤中的污染物濃度減少或毒性降低或完全無害化，使得土壤能夠部分或全部恢復(fù)到原始狀態(tài)。

目前主要的土壤修復(fù)技術(shù)和手段一般包括工程修復(fù)、物理修復(fù)、化學(xué)修復(fù)及生物修復(fù)四大類型［3,32-34］。隨著修復(fù)技術(shù)的發(fā)展，土壤修復(fù)的理論研究不斷深入，形成目前工程、物理、化學(xué)、生物多種修復(fù)方法共存的局面，并有由物理化學(xué)方法向生物方法發(fā)展的趨勢，但是化學(xué)修復(fù)手段作為土壤修復(fù)的傳統(tǒng)、有效的修復(fù)方式仍然有其不可替代的優(yōu)勢和特點(diǎn)。目前的化學(xué)修復(fù)方法主要包括化學(xué)淋洗修復(fù)方法，化學(xué)固定化、穩(wěn)定化修復(fù)方法，化學(xué)還原修復(fù)方法，可滲透反應(yīng)墻修復(fù)方法等。

2.1 化學(xué)淋洗修復(fù)方法

化學(xué)淋洗修復(fù)方法是通過重力或水力壓頭作用將淋洗液通入被污染的土壤中，通過絡(luò)合或沉淀的方法，將污染土壤中固定在黏土顆粒表面的重金屬從土壤中解吸并洗脫出來，然后對(duì)含有重金屬的淋洗液進(jìn)行回收和處理的方法［30,35-37］。該方法的技術(shù)關(guān)鍵是尋找一種既能提取各種形態(tài)的重金屬，又不破壞土壤結(jié)構(gòu)的淋洗液。淋洗液應(yīng)選擇生物降解性好、不易造成土壤二次污染的清洗劑。目前，主要的淋洗液種類包括清水；螯合劑，包括EDTA、DTPA類人工螯合劑和檸檬酸、蘋果酸、酒石酸鹽等天然螯合劑；表面活性劑；無機(jī)溶劑，如酸、堿、鹽等［38］。

目前，化學(xué)淋洗修復(fù)方法對(duì)于重金屬的重度污染效果較好，適合砂土和砂壤土等透水性好的土壤。Wasay等［39］比較了弱有機(jī)酸鹽（檸檬酸和酒石酸鹽）和強(qiáng)螯合劑（EDTA和DTPA）對(duì)重金屬Cr、Hg和Pb污染土壤修復(fù)有效性，發(fā)現(xiàn)EDTA和DTPA能有效地去除Hg以外的重金屬元素，也提取出大量的土壤營養(yǎng)元素；弱有機(jī)酸鹽(檸檬酸和酒石酸鹽)只淋濾少量的營養(yǎng)元素，同時(shí)能改善土壤結(jié)構(gòu)。蔣先軍等［40］研究表明，EDTA加入土壤僅7 d，水溶態(tài)的鎘增加數(shù)百倍，交換態(tài)的鎘增加了數(shù)十倍。Andy等［41］建議用淋洗和泵出處理法修復(fù)鉻污染土壤。

2.2 化學(xué)固定化/穩(wěn)定化修復(fù)方法

化學(xué)固定化/穩(wěn)定化修復(fù)方法指向被重金屬污染的土壤中加入化學(xué)試劑或化學(xué)材料（如水泥和硅土），使得重金屬鈍化形成不溶性或移動(dòng)性差、毒性小的物質(zhì)而降低其在污染土壤中的生物有效性，減少其向其他環(huán)境系統(tǒng)的遷移或結(jié)合其他修復(fù)技術(shù)手段永久地消除污染物［5,18,42-43］。目前，常用于處理重金屬污染土壤的固化方法包括水泥及其他凝硬性材料固化法、熱塑性微包膠處理、玻璃化及微波固化等方法［44］。常用固化劑有卜特藍(lán)水泥、硅酸鹽、高爐渣、石灰、磷灰石、窯灰、飄塵、瀝青、沸石、磷肥、海綠石、含鐵氧化物材料、堆肥和鋼渣等［1,30］。

Alan等［45］利用含80％高爐礦渣的水泥固化Cr污染土壤，對(duì)Cr質(zhì)量濃度超過0.1%的土壤固化后，固化后土壤中Cr濃度低于0.000 5%，并且隨著礦渣比例的提高，Cr質(zhì)量濃度進(jìn)一步降低。廖敏等［46］研究表明，黏土礦物和氧化物與重金屬生成絡(luò)合、螯合物，性質(zhì)穩(wěn)定，能在原位固化重金屬。肖輝林等［47］研究利用合成沸石鈍化污染土壤的鎘。Meng等［48］報(bào)道了用舊輪胎橡膠可固化污染土壤中二價(jià)汞，用乙酸浸提經(jīng)舊輪胎橡膠固化的土壤。

2.3化學(xué)還原修復(fù)方法

化學(xué)還原修復(fù)方法是一種原位修復(fù)方法，是利用化學(xué)還原劑將污染環(huán)境中的污染物質(zhì)還原，從而去除的方法［30,36］。如，可利用鐵屑、硫酸亞鐵或其他一些容易得到的化學(xué)還原劑將六價(jià)鉻還原為三價(jià)鉻，形成難溶的化合物，從而降低鉻在環(huán)境中的遷移性和生物可利用性，減輕鉻污染的危害。還原劑可以直接加入到土壤中，或采用“可滲透氧化還原反應(yīng)墻”的形式。

根據(jù)采用的不同還原劑化學(xué)還原修復(fù)法，可以分為無機(jī)還原法和有機(jī)還原法［49-50］。Andy等［41］認(rèn)為，加入亞鐵溶液將Cr(Ⅵ)還原時(shí)，形成不溶沉淀——鉻和鐵的復(fù)合氫氧化物，可以用該法原位處理鉻污染土壤。Geelhoed等［51］研究表明，可以使用硫酸亞鐵將被鉻污染土壤中的Cr(Ⅵ)轉(zhuǎn)變?yōu)榈投拘缘腃r(Ⅲ) 。美國新澤西州哈得孫縣1905~1976年產(chǎn)出200萬t鉻渣，由于底部填富含腐爛植物有機(jī)層，層中細(xì)菌和有機(jī)物將雨水帶入的Cr(Ⅵ)還原［52］。俄羅斯發(fā)明的鉻渣安全貯坑內(nèi)墊有一層富含腐殖土的泥煤，能將雨水從鉻渣中淋溶流入的Cr(Ⅵ)還原，并生成穩(wěn)定的Cr(Ⅲ)鉻絡(luò)合物而固定，致流出貯坑的地下水不含鉻。

2.4 可滲透反應(yīng)墻修復(fù)方法

可滲透反應(yīng)墻（Permeable reactive barrier，PRB），又稱“滲透反應(yīng)格柵技術(shù)”。它是一種被動(dòng)原位處理技術(shù)［36］。目前，在歐美等許多發(fā)達(dá)國家新興起來的用于原位去除地下水及土壤中污染組分的方法。美國環(huán)保署USEPA1998年發(fā)行的《污染物修復(fù)PRB的技術(shù)》手冊(cè)中指出，PRB是在地下安置活性材料墻體以便攔截污染羽狀體，使得污染羽狀體通過反應(yīng)介質(zhì)后，其污染物能轉(zhuǎn)化為環(huán)境接受的另一種形式，實(shí)現(xiàn)使污染物濃度達(dá)到環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)的目標(biāo)。當(dāng)重金屬沿地下水水流方向進(jìn)入PRB處理系統(tǒng)，在具有較低滲透性的化學(xué)活性物質(zhì)的作用下，發(fā)生沉淀反應(yīng)、吸附反應(yīng)、催化還原反應(yīng)或催化氧化反應(yīng)，使得污染物轉(zhuǎn)化為低活性的物質(zhì)或降解為無毒的成分，目前我國還處于實(shí)驗(yàn)室研究階段。

3 展望

目前重金屬污染土壤的修復(fù)方法多種多樣，但很多仍處于實(shí)驗(yàn)開發(fā)階段。任何一種單一的修復(fù)手段都無法滿足日益復(fù)雜的土壤重金屬污染。同時(shí)，由于污染的土壤面積在迅速的擴(kuò)大，而相應(yīng)的修復(fù)技術(shù)的發(fā)展遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于日益嚴(yán)峻的重金屬土壤污染，因而加大土壤污染的技術(shù)創(chuàng)新和多種修復(fù)技術(shù)綜合應(yīng)用進(jìn)行土壤修復(fù)勢在必行。

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