羅志榮 ，高英俊, ，鄧芊芊，黃禮琳 ，黃創(chuàng)高,

(1. 玉林師范學院 物理科學與工程技術學院，玉林 537000；2. 廣西大學 物理科學與工程技術學院，南寧 530004；3. 廣西大學 廣西有色金屬及特色材料加工重點實驗室，南寧 530004)

材料的力學、熱學和電學等性能強烈地依賴于其微觀結構。因此，為了設計生產(chǎn)滿足不同性能需求的材料，更深入地研究材料微觀結構演化機理顯得尤為重要[1-3]。多晶體材料的晶粒尺寸及其均勻性是影響材料性能的關鍵因素，采用熱處理工藝來控制晶粒長大是提高材料性能的常用方法[4]。高溫材料要求具有較粗大的晶粒才能使得材料具有足夠的高溫強度和抗蠕變能力。通過控制晶界結構，實現(xiàn)晶粒組織定向化是改善和提高高溫材料性能的有效手段[5]。其中，定向退火已經(jīng)在實驗上成功應用于高溫材料產(chǎn)生柱狀晶結構[6-7]。柱狀晶具有優(yōu)良的抗蠕變性能[8]和抗疲勞能力[9]以及抑制裂紋擴展[5,10]等優(yōu)點，因此，研究定向退火條件下柱狀晶的形成過程具有重要的實際意義。

近年來，已有學者采用計算機模擬方法研究了定向退火條件下的晶粒長大過程，其中以蒙特卡羅法(Monte Carlo method)、前端追蹤法(Front-tracking method)和相場法(Phase field method)為主。HOLM等[11]采用蒙特卡羅法模擬了局部退火時非均勻晶粒長大行為，并分析了晶粒長大動力學。BADMOS等[12-13]采用前端追蹤法研究了單相材料中柱狀晶的長大過程及晶界能和晶界遷移率各向異性對柱狀晶長大的影響，值得注意的是，其研究結果表明柱狀晶長大沒有最小熱區(qū)移動速率臨界值。魏承煬等[14]通過設定晶界遷移率為高斯函數(shù)，采用相場法研究多晶材料在定向退火過程中由溫度梯度引起的非均勻晶粒長大和定向晶粒長大行為。

在眾多研究材料微觀結構的計算方法中，相場法因具有深刻的物理思想，不需要追蹤復雜界面的運動等優(yōu)勢而成為強有力的計算方法[15]，已經(jīng)廣泛應用于研究晶粒長大[16]、再結晶[17-18]和凝固[19-20]等現(xiàn)象。在前期的研究工作中，本文作者[21]構建了定向退火條件下的移動熱區(qū)模型(該模型在模擬定向退火時具有簡單且實用的優(yōu)點)，并研究了熱區(qū)溫度等因素對柱狀晶形成的影響。在文獻[21]的研究基礎上，本文作者采用相場法研究定向退火條件下移動熱區(qū)寬度對柱狀晶形成及連續(xù)擴展的影響，探究柱狀晶形成和連續(xù)擴展的規(guī)律。

1 模型與方法

1.1 相場模型

在單相多晶材料晶粒演化的相場模型中，采用一系列非保守的取向場變量η1(r,t)，η2(r,t)，…，ηP( r,t )描述晶粒在空間位置r的不同取向，其中P為晶粒取向個數(shù)。體系總自由能泛函F可以表示為[22]

式中：f0為自由能密度函數(shù)；ki為能量梯度系數(shù)。為了能夠描述多晶材料微觀組織，對f0的基本要求是：存在 2P個大小相等的簡并極小值，且極小值位于(η1, η2,???,ηP) = (1,0,???,0),(0,1,???,0),???,(0,0,???,1),(-1,0,???,0),(0,-1 ,???,0 ),???,(0 , 0,???,-1 )，從而保證空間中每個位置只有一個取向，且每個取向在空間位置的概率相等。滿足上述要求的f0可以構建為[22]

式中：α、β和γ為唯象參數(shù)，要求γ＞β/2。

由于取向場變量是非保守場變量，它們隨時間的演化由Ginzburg-Landau方程組描述[22]

式中：M為晶界遷移率；t為時間。

1.2 數(shù)值化處理

為了數(shù)值求解動力學方程組(式(3))，需要將它們在時間和空間上進行離散化處理。在時間上采用顯式Euler迭代公式[22]：

式中：Δt為時間步長。在空間上將Laplace算子采用九點差分格式離散[23]：

式中：Δx為空間步長；j和n分別代表i的最近鄰格點與次近鄰格點。

1.3 晶界遷移率的設置

在退火過程中，溫度通過晶界遷移率對晶粒長大過程產(chǎn)生直接影響，而不均勻溫度場影響晶粒長大的本質是與之有關的不均勻晶界遷移率對晶粒長大的影響[14]。在定向退火過程中，溫度梯度通常由晶界遷移率梯度來體現(xiàn)[11]。選取具有無限大溫度梯度的熱區(qū)，且熱區(qū)以速率v做勻速運動，如圖1所示。在熱區(qū)內(nèi)溫度均勻，且晶粒長大只發(fā)生在熱區(qū)內(nèi)，熱區(qū)外晶粒不長大。式(3)中晶界遷移率M設定為[21]

式中：Mh為熱區(qū)內(nèi)晶界遷移率。

圖1 具有無限大溫度梯度的移動熱區(qū)示意圖[21]Fig. 1 Schematic diagram of moving hot zone with infinite temperature (T) gradient[21]

1.4 參數(shù)選取

本研究不涉及具體材料的物性參數(shù)，所采用的參數(shù)均已無量綱化。計算時將連續(xù)空間離散為四方格子,采用周期性邊界條件。計算區(qū)域為512×512 gp(gp表示格子點數(shù))，P=36，α=1.0，β=1.0，γ=1.0，Mh=1.0，空間步長Δx=2.0 gp，時間步長Δt=0.25 ts。

通過設定晶界遷移率為常數(shù)來模擬在溫度場均勻分布情況下體系晶粒長大500 ts后得到的微觀組織，將其作為初始組織(平均晶粒直徑D=14.1 gp)，如圖2所示。隨后對體系進行定向退火，定向退火時熱區(qū)從體系最左端向右(見圖1中x軸正方向)勻速移動。圖中灰色區(qū)域表示熱區(qū)位置。

圖2 初始細小等軸晶Fig. 2 Initial fine equiaxed grain

2 模擬結果與分析

2.1 熱區(qū)寬度對柱狀晶形成的影響

圖3 體系在不同寬度的熱區(qū)作用下以移動速率v=0.002 gp/ts定向退火所獲得晶粒的形貌Fig. 3 Grain morphologies of system at same hot zone speed (v=0.002 gp/ts) and different hot zone widths W during directional annealing : (a) W=5 gp; (b) W=10 gp; (c) W=15 gp; (d) W=20 gp; (e) W=30 gp; (f) W=50 gp

圖3所示為體系在不同熱區(qū)寬度下以相同移動速率(v=0.002 gp/ts，即每模擬500 ts，熱區(qū)移動1 gp)從體系最左端移動至最右端后得到的晶粒形貌。由圖 3可見，當熱區(qū)寬度很小(W=5 gp)時，所得晶粒相對于初始晶粒(見圖2)只是整體粗化，但仍保持等軸晶結構(見圖3(a))。當熱區(qū)寬度增加到10 gp時，所得晶粒沿熱區(qū)移動方向被拉長，并且存在一部分較粗大的長條晶粒(見圖3(b))。當熱區(qū)寬度達到15 gp時，得到柱狀晶與等軸晶并存的混合晶粒結構(見圖3(c))。當熱區(qū)寬度達到20 gp時，大部分晶粒為柱狀晶，但仍存在少部分等軸晶(見圖 3(d))。隨著熱區(qū)寬度的增加，所得晶粒中等軸晶逐漸減少。當熱區(qū)寬度增大到30 gp時，所得晶粒結構除了圖 3(e)中圓形區(qū)域外，其余為柱狀晶。當熱區(qū)寬度增大至50 gp時，得到平直的柱狀晶結構(見圖3(f))。這是因為熱區(qū)寬度較大時，熱區(qū)內(nèi)晶粒長大及長大前端的形成時間較長，從而在柱狀晶間形成平行于熱區(qū)移動方向的平直晶界。

圖4 晶粒尺寸和晶粒長寬比與熱區(qū)寬度W的關系Fig. 4 Relationship between grain size (a) and aspect ratio (b)and hot zone width

對于柱狀晶結構，晶粒尺寸用晶粒長度和晶粒寬度表示。在熱區(qū)移動速率保持不變、熱區(qū)寬度(W)不同的條件下，定向退火后所得晶粒的尺寸(晶粒長度Dx和晶粒寬度Dy)及其長寬比Dx/Dy與熱區(qū)寬度W的關系曲線分別見圖4(a)和(b)。由圖4可見，在W不超過5 gp時，晶粒的長寬比Dx/Dy約為1，晶粒為等軸晶結構。當W達到15 gp時，Dx就快速增加到Dy的4倍左右，形成了較明顯的柱狀晶結構。當W繼續(xù)增大時，所得晶粒的長寬比Dx/Dy仍繼續(xù)增大，但增大幅度趨于平緩。這是因為在熱區(qū)寬度較小時，熱區(qū)內(nèi)晶粒長大時間較短，所以所得晶粒大部分為等軸晶；而在熱區(qū)寬度較大時，熱區(qū)內(nèi)晶粒長大時間較長，晶粒不斷長大，且隨著熱區(qū)的移動，晶粒在垂直于熱區(qū)移動方向由于晶粒的相互碰撞而受到抑制，所以得到晶界較平直的柱狀晶結構?？梢姡跓釁^(qū)移動速率一定時，增加熱區(qū)寬度有利于形成柱狀晶結構，且所得柱狀晶的長寬比隨著熱區(qū)寬度的增加而增大。

2.2 熱區(qū)寬度對柱狀晶連續(xù)擴展的影響

為了研究熱區(qū)寬度對柱狀晶連續(xù)擴展的影響，首先在一個較大熱區(qū)寬度(W=30 gp)下以速率v=0.002 gp/ts進行定向退火，形成一段柱狀晶結構(見圖 5(a)中灰色區(qū)域左側的晶粒組織)；然后將熱區(qū)寬度減小到某一個值，再以原熱區(qū)移動速率(v=0.002 gp/ts)沿原熱區(qū)運動方向繼續(xù)定向退火。當熱區(qū)寬度W=15 gp時，所獲得的晶粒結構如圖5(b)所示。對比圖5(b)和圖3(c)可見，雖然兩者的熱區(qū)寬度相同(W=15 gp)，但在初始等軸晶基礎上，定向退火所獲得的晶粒結構為柱狀晶和等軸晶并存的混合結構(見圖 3(c)) ；而在有一段柱狀晶(見圖5(a))基礎上減小熱區(qū)寬度后繼續(xù)定向退火，柱狀晶仍能連續(xù)擴展，即得到的晶粒形貌仍然保持柱狀晶結構(除圖 5(b)中圓形區(qū)域外)。可見，當熱區(qū)移動速率保持恒定時，柱狀晶連續(xù)擴展比柱狀晶形成所需臨界熱區(qū)寬度要小。

當熱區(qū)寬度W=10 gp時，柱狀晶在擴展過程中被破壞，所得晶界結構為柱狀晶與等軸晶混合的晶粒結構(見圖5(c))。這是因為在熱區(qū)移動速率恒定時，若熱區(qū)寬度太小(見圖5(c))，當三叉晶界處的脊超過熱區(qū)寬度時，只有一部分三叉晶界處在熱區(qū)內(nèi)部作為晶粒生長前端而擴展，導致柱狀晶連續(xù)擴展失敗。柱狀晶結構的連續(xù)擴展需要在熱力學上處于劣勢的晶粒被其他晶粒吞噬，且晶粒長大前端能夠隨著熱區(qū)一起移動，這需要柱狀晶在熱區(qū)內(nèi)停留一定時間，當熱區(qū)移動速率恒定時，就要求熱區(qū)寬度不能太小。

從圖5(c)還可以觀察到，寬度較小的柱狀晶(晶粒A)在連續(xù)擴展過程中被破壞；而寬度較大的柱狀晶(晶粒B)在連續(xù)擴展過程中一直保持柱狀晶結構?？梢?，較粗大的柱狀晶在連續(xù)擴展過程中更易保持柱狀晶結構。這是因為柱狀晶連續(xù)擴展與晶界遷移速率有關，

圖5 熱區(qū)寬度對柱狀晶連續(xù)擴展的影響(熱區(qū)移動速率v=0.002 gp/ts)Fig. 5 Effect of hot zone width W on continuous propagation of columnar grain structure (hot zone speed v=0.002 gp/ts) (Position and width of hot zone are indicated by gray rectangular regions): (a) W=30 gp; (b) W=15 gp; (c) W=10 gp

而在熱區(qū)內(nèi)柱狀晶與初始等軸晶之間的晶界中，三叉晶界的遷移速率最小。熱區(qū)內(nèi)較粗大的柱狀晶與初始等軸晶之間的晶界段的曲率較小，對應的晶界驅動力更大，所以較粗大的柱狀晶更易連續(xù)擴展。

2.3 柱狀晶連續(xù)擴展的熱區(qū)移動臨界速率

以圖 5(a)中晶粒組織為模擬初態(tài)，分別在不同熱區(qū)寬度(15～60gp)和熱區(qū)移動速率(0.00067～0.0054 gp/ts)的條件下繼續(xù)對樣品進行定向退火。圖6所示為定向退火時柱狀晶連續(xù)擴展的熱區(qū)移動臨界速率與熱區(qū)寬度的關系曲線。圖 7(a)～(f)所示分別為圖 6中點A～F所對應的晶粒組織。柱狀晶的形成和連續(xù)擴展實質上都是柱狀晶的前端晶粒不斷地向初始細小等軸晶粒遷移的過程。由圖7可見，在熱區(qū)寬度一定時，當熱區(qū)移動速率等于或小于臨界速率時柱狀晶才能連續(xù)擴展(見圖 7(a)～(c))；當熱區(qū)移動速率超過臨界速率時，柱狀晶在擴展過程中會發(fā)生斷裂，形成柱狀晶與等軸晶都存在的混合結構(見圖7(d)～(f))。

圖 6 柱狀晶連續(xù)擴展的熱區(qū)移動臨界速率與熱區(qū)寬度的關系Fig. 6 Relationship between critical speed for continuous propagation of columnar structure and hot zone width

根據(jù)熱區(qū)寬度的不同，圖6中柱狀晶連續(xù)擴展的熱區(qū)移動臨界速率與熱區(qū)寬度的曲線分成兩個階段，在熱區(qū)寬度較小(W＜1.5D)和熱區(qū)寬度較大(W＞1.5D)時分別有不同的變化規(guī)律。當熱區(qū)寬度較小時，隨著熱區(qū)寬度的增加，臨界速率快速增加；當熱區(qū)寬度達到閾值(1.5D)后，隨著熱區(qū)寬度的增加，臨界速率的增加趨緩。說明熱區(qū)寬度對臨界速率的影響存在一個閾值，超過閾值，臨界速率對熱區(qū)寬度變化不敏感。

3 結論

1) 當熱區(qū)移動速率保持恒定時，增加熱區(qū)寬度有利于形成柱狀晶結構，且所得柱狀晶的長寬比隨著熱區(qū)寬度的增加而增大。

2) 柱狀晶連續(xù)擴展所需臨界熱區(qū)寬度小于形成柱狀晶所需臨界熱區(qū)寬度，在連續(xù)擴展過程中，較粗大的柱狀晶更易保持柱狀晶結構。

3) 熱區(qū)寬度對柱狀晶連續(xù)擴展的熱區(qū)移動臨界速率的影響存在一個閾值。當熱區(qū)寬度小于初始晶粒直徑的1.5倍時，熱區(qū)移動臨界速率隨著熱區(qū)寬度的增加而顯著增加；當熱區(qū)寬度大于初始晶粒直徑的1.5倍時，熱區(qū)移動臨界速率隨著熱區(qū)寬度的增加而緩慢增加，熱區(qū)寬度的影響減弱。

圖7 不同熱區(qū)寬度和移動速率下得到的晶粒形貌(圖7(a)～(f)分別對應圖6中點A～F)Fig. 7 Grain morphologies of different hot zone widths and speeds (Fig.7(a)～(f) corresponding to points from A to F in Fig. 6,respectively): (a) W=15 gp, v=0.00067 gp/ts; (b) W=20 gp, v=0.0033 gp/ts; (c) W=50 gp, v=0.0044 gp/ts; (d) W=15 gp, v=0.0050 gp/ts; (e) W=20 gp, v=0.0050 gp/ts; (f) W=50 gp, v=0.0054 gp/ts

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