彭華王春雷 李吉超 王洪超 王美曉

(山東大學(xué)物理學(xué)院，晶體材料國家重點實驗室，濟(jì)南250100)

(2009年8月17日收到;2010年1月5日收到修改稿)

Mg2Si 的電子結(jié)構(gòu)和熱電輸運(yùn)性質(zhì)的理論研究*

彭華?王春雷 李吉超 王洪超 王美曉

(山東大學(xué)物理學(xué)院，晶體材料國家重點實驗室，濟(jì)南250100)

(2009年8月17日收到;2010年1月5日收到修改稿)

利用全勢線性綴加平面波法，對Mg2Si的幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了計算，得到了穩(wěn)定的晶格參數(shù)以及能帶和電子態(tài)密度.能帶結(jié)構(gòu)表明，Mg2Si為間接帶隙半導(dǎo)體，禁帶寬度為0.20 eV.在此基礎(chǔ)上利用玻爾茲曼輸運(yùn)理論和剛性帶近似計算了材料的電導(dǎo)率、Seebeck系數(shù)和功率因子.結(jié)果表明，在溫度為700K時p型和n型摻雜的Mg2Si功率因子達(dá)到最大時的最佳載流子濃度分別為7.749×1019cm－3和1.346×1020cm－3.結(jié)合實驗熱導(dǎo)參數(shù)，估算了700K時最高熱電優(yōu)值ZT可以達(dá)到0.93.通過對比不同溫度下的輸運(yùn)系數(shù)發(fā)現(xiàn)，功率因子與弛豫時間之比的極大值隨溫度升高而增大，在中高溫區(qū)使用材料的最佳摻雜濃度要高于低溫區(qū)使用材料的最佳摻雜濃度.

Mg2Si，全勢線性綴加平面波法，熱電輸運(yùn)性質(zhì)

PACC:6155H，7215，7125C，7210

1. 引言

熱電材料是一類利用固體內(nèi)部載流子運(yùn)動實現(xiàn)熱能和電能相互轉(zhuǎn)換的功能材料.利用熱電材料在進(jìn)行發(fā)電和制冷過程中不需要使用傳動部件，因此具有無噪聲、無磨損等優(yōu)點.由于近年來發(fā)展新型能源的需求，熱電材料的研究已成為國際材料研究領(lǐng)域的熱點之一［1—4］.目前應(yīng)用較為廣泛的熱電材料主要有低溫區(qū)制冷的Bi2Te3［5，6］、中溫區(qū)發(fā)電的PbTe［7］以及高溫區(qū)發(fā)電的SiGe［8］等傳統(tǒng)熱電材料.然而傳統(tǒng)熱電材料中含有Te，Pb等有害元素，并且原料價格昂貴，限制了其大規(guī)模的推廣應(yīng)用.這促使人們探尋經(jīng)濟(jì)且無毒環(huán)保的熱電材料，其中半導(dǎo)體Mg2Si因具有良好的熱穩(wěn)定性、原材料來源廣等特點，而且價格經(jīng)濟(jì)，已引起了人們的廣泛關(guān)注.

由于本征的Mg2Si熱電轉(zhuǎn)換效率較低，因而人們采用摻雜、固溶等各種技術(shù)來提高M(jìn)g2Si的熱電性.早期Kajikawa等［9］得到Ag摻雜的p型Mg2Si，樣品在780K左右溫度下功率因子S2σ(S為Seebeck系數(shù)，σ為電導(dǎo)率)達(dá)到0.4×10－3W/m·K2.最近Tani和Kido［10］采用等離子體火花燒結(jié)技術(shù)得到未摻雜的Mg2Si在700K時熱電優(yōu)值ZT為0.04左右，S2σ為0.25×10－3W/mK2.而摻雜量為0.5%的摻Sb的n型Mg2Si，S2σ最大值提高到3.4×10－3W/mK2，摻雜量為2%的樣品在862 K時ZT值達(dá)到0.56，熱電性能得到了極大提高.Zhang等［11，12］通過摻入Sb，La等元素來提高M(jìn)g2(SiSn)固溶體的熱電性質(zhì)，使這類材料的熱電性能得到了進(jìn)一步的提高，其中Sb摻雜的Mg2(SiSn)固溶體最大ZT值在783 K時約為0.7，La摻雜的樣品750K下ZT值達(dá)到0.75.這些實驗工作充分表明Mg2Si是一種非常有潛力的熱電材料.

相對于材料的實驗研究工作，有關(guān)Mg2Si熱電性質(zhì)的理論研究開展較少.早期Corkill和Cohen［13］采用第一性原理贗勢方法計算6種ⅡA-Ⅳ化合物的結(jié)構(gòu)、成鍵和電子結(jié)構(gòu)，其中得到Mg2Si的禁帶寬度為0.118 eV.Tani和Kido［14］采用第一性原理方法(CASTEP軟件)結(jié)合線性響應(yīng)方法研究了Mg2Si和Mg2Ge的晶格動力學(xué)特性，得到比熱容和德拜溫度隨溫度的變化關(guān)系.用同樣的方法他們又計算了As，P，Sb等元素?fù)饺隡g2Si的形成能和Mulliken電荷，發(fā)現(xiàn)這些摻雜元素都有很好的固溶性［15］.劉娜娜等［16］采用第一性原理方法(CASTEP軟件)結(jié)合線性響應(yīng)方法研究了Mg2Sn的電子結(jié)構(gòu)和熱力學(xué)性質(zhì)，得到與實驗值基本符合的熱導(dǎo)率.Akasaka等［17］利用全勢線性綴加平面波(FLAPW)方法(ABCAP軟件)計算了n型摻雜和p型摻雜的Mg2Si的電子結(jié)構(gòu)，并結(jié)合玻爾茲曼方程計算了它們的傳輸性質(zhì).文獻(xiàn)［17］報道，本征和Bi摻雜的Mg2Si的Seebeck系數(shù)與實驗結(jié)果較為符合，而Ag摻雜的p型樣品的理論結(jié)果與實驗符合不夠理想.然而對于Mg2Si輸運(yùn)性質(zhì)與摻雜濃度的關(guān)系以及體系的最佳摻雜量方面作者尚未見有系統(tǒng)研究的報道.本文利用FLAPW方法計算Mg2Si的幾何和電子結(jié)構(gòu)，然后結(jié)合玻爾茲曼輸運(yùn)方程計算Mg2Si的輸運(yùn)系數(shù)，并討論了Mg2Si的輸運(yùn)系數(shù)隨摻雜量的變化關(guān)系以及溫度對輸運(yùn)性能的影響.

2. 模型與計算方法

Mg2Si具有反螢石型結(jié)構(gòu)，空間群為Fm3m，晶體結(jié)構(gòu)如圖1所示.Si原子位于晶胞的面心和8個頂角的位置，Mg原子處在8個小立方體的中心，位于(0.25a0，0.25a0，0.25a0)處，其中a0為晶格常數(shù).計算中采用一個Mg2Si晶胞模型，包含8個Mg原子和4個Si原子.對于電子結(jié)構(gòu)的計算，我們利用了基于FLAPW計算方法的Wien2K軟件包［18］，采用廣義梯度近似(GGA)下的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)交換關(guān)聯(lián)勢［19］，自洽求解Kohn-Sham方程.收斂參數(shù)RMTKmax的值設(shè)為8.0，其中RMT是糕模半徑，Kmax是平面波展開式中最大的倒格子矢量.計算時Mg和Si原子的RMT取值都為0.13nm，自洽計算的能量收斂標(biāo)準(zhǔn)為1×10－5Ry.在結(jié)構(gòu)優(yōu)化和自洽計算中采用布里淵區(qū)10×10×10的k網(wǎng)格點.

熱電輸運(yùn)系數(shù)是通過半經(jīng)典的玻爾茲曼電輸運(yùn)方程和剛性帶近似(RBA)計算得到［20—26］，其中使用了平滑的傅里葉變換以得到能帶的解析形式.在計算輸運(yùn)性質(zhì)中，對碰撞項作弛豫時間近似［20，27］.設(shè)某時刻載流子分布函數(shù)為f，而平衡狀態(tài)的分布函數(shù)為f0，分布函數(shù)遵從費(fèi)米-狄拉克分布.碰撞后的分布函數(shù)產(chǎn)生變化，有

這里τ為弛豫時間，在計算中假定τ依然是溫度和摻雜量的函數(shù)，但在溫度和化學(xué)勢一定時，弛豫時間τ和波矢k都與能量無關(guān)，這種近似計算所得結(jié)果與實驗結(jié)果符合很好［21，24］.

圖1 Mg2Si的晶體結(jié)構(gòu)

RBA方法應(yīng)用于輸運(yùn)計算是基于輸運(yùn)分布函數(shù)的基礎(chǔ)上，輸運(yùn)分布函數(shù)為

這里

其中α和β為張量指數(shù)，N為k點個數(shù)，ε(i，k)為能帶的能量，i為能帶指數(shù)，μ為化學(xué)勢，v(k)為k空間中載流子的群速度，它是電子色散關(guān)系(能帶)的梯度［28］.通過對輸運(yùn)分布張量積分得到輸運(yùn)系數(shù)，它是溫度和化學(xué)勢的函數(shù)，即

這里e和Ω分別為電子的電荷量和原胞的體積，T為絕對溫度，σαβ為電導(dǎo)率張量.Seebeck系數(shù)張量表示為

由于布里淵區(qū)的k網(wǎng)格點對輸運(yùn)性質(zhì)的計算影響較大，為提高計算的精度，我們增加了k點的個數(shù)，計算了布里淵區(qū)中24000個k點的本征值.

3. 電子結(jié)構(gòu)

經(jīng)過GGA優(yōu)化得到體系穩(wěn)態(tài)時Mg2Si的晶胞體積約為0.2588nm3，因此得到Mg2Si的晶格常數(shù)為0.6373nm，計算結(jié)果與實驗值［29］(0.6338nm)基本相同，說明我們選擇的計算參量比較合適.在此基礎(chǔ)上，采用GGA方法對穩(wěn)定的晶格結(jié)構(gòu)進(jìn)行電子結(jié)構(gòu)計算.

計算得到Mg2Si沿布里淵區(qū)高對稱性方向的能帶結(jié)構(gòu)如圖2所示，圖中水平虛線為費(fèi)米能級的位置，將費(fèi)米能級選為能量零點，其他能量是以費(fèi)米能級為參照標(biāo)準(zhǔn)的相對值.從能帶圖中可以看出，價帶頂和導(dǎo)帶底分別位于Γ(0，0，0)和X(0.5，0，0.5)點，說明Mg2Si為間接帶隙半導(dǎo)體.得到的帶隙為0.20 eV，與其他采用PBE交換勢的計算結(jié)果相近［30］，但比實驗上通過測量霍爾系數(shù)和電阻率得到的帶隙值［31］0.78 eV要小，這是由于密度泛函理論會普遍低估帶隙值所造成的.圖3是Mg2Si的分波態(tài)密度，可以看出能量在9—－8 eV和－5—10 eV范圍內(nèi)，Mg原子和Si原子軌道都有一定的雜化.其中能量較小的范圍(－9—－8 eV)的能態(tài)密度主要由Si原子的3s態(tài)電子提供，Si的3p態(tài)電子對－5—10 eV范圍的態(tài)密度貢獻(xiàn)較大.由于材料的電輸運(yùn)性質(zhì)和載流子的類型主要由費(fèi)米能級附近的電子結(jié)構(gòu)決定，因此我們只關(guān)注費(fèi)米能級附近的能態(tài)密度.從圖3可以明顯看出，Mg2Si價帶頂附近的能態(tài)密度主要由Si的3p態(tài)電子和Mg的3p態(tài)電子貢獻(xiàn)，靠近導(dǎo)帶底的能態(tài)密度主要由Mg原子提供.

圖2 Mg2Si的能帶結(jié)構(gòu)

圖3 Mg2Si的分波態(tài)密度

4. 輸運(yùn)性質(zhì)

在FLAPW方法計算得到布里淵區(qū)k點本征值的基礎(chǔ)上，采用玻爾茲曼輸運(yùn)方程計算了Mg2Si的熱電輸運(yùn)系數(shù).由于Mg2Si為適合中溫區(qū)使用的熱電材料，因此我們研究溫度為700K時的輸運(yùn)系數(shù)隨摻雜濃度的變化趨勢.計算中我們忽略溫度對能帶的影響，通過費(fèi)米能級的上下移動來模擬n型摻雜和p型摻雜，即采用RBA方法［18，24］.當(dāng)n型摻雜時，費(fèi)米能級向上移動，而p型摻雜時費(fèi)米能級向下移動.圖4給出了700K時摻入受主元素和施主元素后電導(dǎo)率與弛豫時間之比σ/τ隨摻雜濃度n的變化.這里摻雜濃度n定義為單位原胞內(nèi)摻入的電子或空穴數(shù).從圖4可以看出:隨摻雜濃度n的增加σ/τ呈上升趨勢，但p型摻雜的σ/τ值比n型摻雜的值要小.這主要是由于價帶頂和導(dǎo)帶底的能帶曲率不同，即k空間中載流子的群速度不同.由于價帶頂附近的色散曲線的曲率小于導(dǎo)帶頂?shù)那?，從而?dǎo)致(2)式中的n型摻雜的輸運(yùn)分布函數(shù)Cαβ值大于p型摻雜的Cαβ值，進(jìn)而有n型摻雜的σ/τ值大于p型摻雜的σ/τ值.

為研究摻雜濃度對Seebeck系數(shù)的影響，我們分別給出了p型摻雜和n型摻雜的Seebeck系數(shù)隨摻雜濃度的變化，如圖5所示.從圖5可以看出，隨摻雜濃度的增大，所得到的p型摻雜和n型摻雜的Seebeck系數(shù)絕對值都是先增大后減小.這一趨勢與Bi2Te3和CoSb3的理論計算結(jié)果［18］以及籠狀Si結(jié)構(gòu)的計算結(jié)果［23］趨勢相同.由于本征的Mg2Si具有較低的載流子濃度，此時Seebeck系數(shù)值較大.當(dāng)摻入受主或施主元素時，載流子濃度增加，費(fèi)米能級移向價帶或?qū)В瑢?dǎo)致Seebeck系數(shù)減?。?2］.當(dāng)費(fèi)米能級探入價帶或?qū)?nèi)，Seebeck系數(shù)趨于零.從圖5可以看出，Seebeck系數(shù)最大值分別為232.73和249.63 μV·K－1，此時對應(yīng)p型摻雜和n型摻雜濃度n分別是0.0046和0.00396，即平均一個原胞摻入受主元素提供0.0046個空穴，或者摻入施主元素引入0.00396個電子.換言之，p型摻雜和n型摻雜的摻雜量為0.46%和0.39%時是Seebeck系數(shù)最大時的摻雜濃度.

圖4 σ/τ隨摻雜濃度n的變化(a)p型摻雜，(b)n型摻雜

圖5 Seebeck系數(shù)S隨摻雜濃度n的變化(a)p型摻雜，(b)n型摻雜

溫度為700K時的p型摻雜和n型摻雜的功率因子S2σ與弛豫時間τ之比S2σ/τ隨摻雜濃度的變化關(guān)系如圖6所示.從圖6可以看出，p型摻雜和n型摻雜的功率因子隨摻雜濃度的增加先增大后減小，最大Seebeck系數(shù)并不對應(yīng)最大功率因子，S2σ/τ最大值的位置相對于Seebeck系數(shù)的峰值位置向兩側(cè)偏移，即獲得功率因子最大值的最佳摻雜濃度比獲得Seebeck系數(shù)最大值對應(yīng)的摻雜濃度要大.在溫度為700K時Mg2Si的p型摻雜和n型摻雜的最佳摻雜濃度n分別為0.0338和0.0588，對應(yīng)材料內(nèi)部的載流子濃度分別是7.749×1019cm－3和1.346×1020cm－3.此時，費(fèi)米能級的位置相對于未摻雜時的費(fèi)米能級分別向下移動了0.2168 eV和向上移動了0.4104 eV.對比圖6(a)和(b)可以看出，n型摻雜的S2σ/τ值比p型摻雜的對應(yīng)值大.由于n型摻雜和p型摻雜時載流子類型不同對弛豫時間τ造成的影響也不同，因此要對比不同摻雜類型的熱電性能需要進(jìn)一步計算弛豫時間的值.

為估計摻雜Mg2Si的ZT值，我們采用文獻(xiàn)［32］實驗測得未摻雜的Mg2Si晶體700K時的晶格熱導(dǎo)率κl=4 W/mK.電子熱導(dǎo)率通過Wiedemann-Franz定律κe=LσT計算得到，其中L為洛倫茲常數(shù)，L=2.45×10－8V2/K2.此外，采用文獻(xiàn)［30］實驗中摻雜Sb的Mg2Si載流子濃度為8.9×1019cm－3時的電導(dǎo)率σ=8.72×10－4Ωcm，同時采用計算得到的相同載流子濃度下的σ/τ=8.46×1019Ω－1ms－1，得出弛豫時間τ=2.1×10－14s.進(jìn)而得到電導(dǎo)率隨摻雜濃度的變化關(guān)系.假定弛豫時間不隨摻雜量的變化而變化，由ZT=σS2T/(κl+LTσ)計算得到700K時最大ZT值可以達(dá)到0.93.因此，Mg2Si在優(yōu)化載流子濃度后可以獲得較高的ZT值.

圖6 S2σ/τ隨摻雜濃度n的變化(a)p型摻雜，(b)n型摻雜

為研究輸運(yùn)系數(shù)和最佳摻雜量隨溫度的變化關(guān)系，我們估算了不同溫度下的最佳摻雜濃度、最佳載流子濃度以及所對應(yīng)的Seebeck系數(shù)和功率因子與弛豫時間的比值.表1給出了溫度為300，500，700和900K時所對應(yīng)的最佳摻雜濃度、最佳載流子濃度和相對應(yīng)的Seebeck系數(shù)和功率因子的值.可以看出，在高溫時，Mg2Si達(dá)到最大功率因子所需要的最佳摻雜濃度增加，p型摻雜的最佳載流子濃度在300K時為0.0087，而在900K時為0.0581.n型摻雜的最佳摻雜濃度在300K時為0.0383，而在900K時為0.0717.在最佳摻雜濃度時，n型摻雜和p型摻雜的Mg2Si的最大功率因子與弛豫時間的比值在高溫時相對低溫時要高.由表1給出不同摻雜類型的數(shù)值對比可以看出，p摻雜時的Seebeck系數(shù)比n摻雜的Seebeck系數(shù)大.對比不同摻雜類型的S2σ/τ的值可以看出，溫度為300K時p型摻雜的最佳摻雜濃度對應(yīng)的S2σ/τ值要比n型摻雜的S2σ/τ值大，而在溫度為500，700，900K時n型摻雜的S2σ/τ值要比p型摻雜的S2σ/τ值大.

表1 估算Mg2Si的ZT值時所用參數(shù)

5. 結(jié)論

由第一性原理方法對Mg2Si的電子結(jié)構(gòu)研究顯示Mg2Si是間接帶隙半導(dǎo)體，價帶頂附近的能態(tài)密度主要由Si的3p態(tài)電子和Mg的3p態(tài)電子貢獻(xiàn)，靠近導(dǎo)帶底的能態(tài)密度主要來源于Mg原子.由玻爾茲曼輸運(yùn)理論和RBA所得到的傳輸性質(zhì)表明，適度摻雜可以有效地提高M(jìn)g2Si的熱電性能.本文給出了p型摻雜和n型摻雜的Mg2Si最佳摻雜濃度的值，以及最佳摻雜濃度時Seebeck系數(shù)隨溫度的變化.研究發(fā)現(xiàn)，在低溫區(qū)(300K左右)p型摻雜的功率因子與弛豫時間的比值大于n型摻雜的相應(yīng)值，而中高溫區(qū)(700K左右)的情況卻相反，n型摻雜的功率因子與弛豫時間的比值大于p型摻雜的相應(yīng)值.結(jié)合實驗的熱導(dǎo)率參數(shù)，估算了典型溫度(700K)時最大ZT值可以達(dá)到0.93.

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*Project supported by the State Key Development Program for Basic Research of China(Grant No.2007CB607504).

?E-mail:penghua@mail.sdu.edu.cn

Theoretical investigation of the electronic structure and thermoelectric transport property of Mg2Si*

Peng Hua?Wang Chun-Lei Li Ji-Chao Wang Hong-Chao Wang Mei-Xiao
(State Key Laboratory of Crystal Materials，School of Physics，Shandong University，Jinan250100，China)
(Received 17 August 2009;revised manuscript received 5 January 2010)

Full-potential linearized augmented plane wave method and Boltzmann transport properties have been used to investigate the crystal structure and electronic structure of Mg2Si.Electronic conductivity，Seebeck coefficient and power factor are calculated.Energy band structure shows that Mg2Si is an indirect semiconductor with energy band gap of about 0.20 eV.Transport properties versus the doping level have been calculated for the n type and p type doped materials at 700K.The optimal carrier concentration corresponding to the maxima of power factor are obtained，which are 7.749× 1019cm－3and 1.346×1020cm－3for the p-doping and n-doping respectively.Maximum ZT value of 0.93 has been estimated in combination with experimental data of thermal conductivity.From the transport properties at different temperatures，we found that the ratio of power factor to relaxation time is enhanced when the temperature increases. Optimum doping level of materials used in middle and high temperature range is higher than that of materials used in low temperature.

Mg2Si，full-potential linearized augmented plane wave method，thermoelectric transport property

book=261,ebook=261

*國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(批準(zhǔn)號:2007CB607504)資助的課題.

?E-mail:penghua@mail.sdu.edu.cn