張紅?！↓徰∥号巍≮w松峰

摘要：通過(guò)數(shù)值求解二維模型分子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的含時(shí)薛定諤方程，研究了拉伸氫分子產(chǎn)生閾下諧波中拉比振蕩特征的取向依賴(lài).結(jié)果表明，三次諧波附近展現(xiàn)出精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)，借助于兩態(tài)模型，將這些次峰結(jié)構(gòu)歸因于基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)之間強(qiáng)耦合引起的拉比振蕩.文中還發(fā)現(xiàn)這些次峰結(jié)構(gòu)對(duì)分子取向角有很強(qiáng)的依賴(lài)，且次峰結(jié)構(gòu)隨著取向角（0°～90°）的增大而逐漸消失，這是由兩態(tài)間的耦合強(qiáng)度隨取向角增大而減小所引起.

關(guān)鍵詞：拉伸氫分子；精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)；拉比振蕩；取向依賴(lài)

中圖分類(lèi)號(hào)：O 562.4文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A文章編號(hào)：1001－988Ⅹ（2024）02－0037－06

Alignment dependence of Rabi－flopping signatures in the below－threshold harmonics from the stretched H2 driven by lasers

ZHANG Hong－niu，GONG Xue，WEI Pan，ZHAO Song－feng

Abstract：We investigated the alignment dependence of Rabi－flopping signatures in the below－threshold harmonic generation from the stretched hydrogen molecules by numerically solving the two－dimensional time－dependent Schrdinger equation of molecules in laser fields.We found that fine sub－peaks near the third order harmonic and these fine sub－peaks can be attributed to Rabi oscillations originated from the strong－coupling between the ground state and the first excited state by using the two－state model.We also found that these fine sub－peaks strongly depend on alignment angles of molecules and gradually disappear as the alignment angle（0°～90°） increases because the coupling strength between these two states decreases with the alignment angle increasing.

Key words：stretched hydrogen molecules;fine sub－peak structures;Rabi－flopping;alignment dependence

物質(zhì)在強(qiáng)激光場(chǎng)中產(chǎn)生的高次諧波是超快科學(xué)領(lǐng)域最熱門(mén)的研究課題，主要因?yàn)楦叽沃C波在產(chǎn)生超短阿秒脈沖上取得了巨大成功［1－2］，使得人們有能力實(shí)時(shí)觀測(cè)阿秒量級(jí)的電子動(dòng)力學(xué)，也為物理、化學(xué)、生物、材料、信息、能源等領(lǐng)域提供了全新的研究手段，因而2023年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)授予了發(fā)展產(chǎn)生阿秒超短脈沖實(shí)驗(yàn)方法的3位科學(xué)家.

高次諧波的產(chǎn)生機(jī)制可用“三步模型”［3］或“四步模型”［4］來(lái)解釋.低次諧波起初被簡(jiǎn)單地認(rèn)為是微擾響應(yīng)［5］，因而沒(méi)有引起研究者的廣泛關(guān)注.然而，用重散射圖像無(wú)法對(duì)實(shí)驗(yàn)中近閾值諧波的反常橢偏依賴(lài)給出合理的解釋?zhuān)?－8］，對(duì)近閾值和閾下諧波產(chǎn)生機(jī)制的研究重新引起了人們的關(guān)注［9］，當(dāng)然也和低階諧波在產(chǎn)生高重頻真空紫外光源上的重要應(yīng)用密不可分［10－11］.Yost等［12］在Xe原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中產(chǎn)生的閾值附近及閾下諧波中觀測(cè)到了量子路徑干涉.次年，Power等［13］在中紅外激光驅(qū)動(dòng)的Cs原子中觀測(cè)到了負(fù)群速度色散現(xiàn)象.這兩個(gè)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)表明，用微擾理論無(wú)法解釋低階諧波的產(chǎn)生機(jī)制.理論方面，研究者分別采用求解含時(shí)薛定諤方程（TDSE）［14－19］和經(jīng)典蒙特卡羅方法（CTMC）［20］對(duì)原子閾下諧波的產(chǎn)生機(jī)制進(jìn)行了探索.

分子閾下諧波也同樣引起了實(shí)驗(yàn)和理論研究者的關(guān)注.早在2010年，Soifer等［21］用泵浦－探測(cè)方案觀測(cè)到氧分子諧波的反常橢偏依賴(lài)，這種反常的橢偏依賴(lài)在氮分子中并沒(méi)有出現(xiàn).最近，陸培祥等［22］研究了多軌道對(duì)氮分子產(chǎn)生諧波的貢獻(xiàn).理論方面，研究者分別用含時(shí)密度泛函理論（TDDFT）［23－24］和數(shù)值求解TDSE［25－30］研究了雙原子分子在激光場(chǎng)中產(chǎn)生的閾下諧波.在我們課題組之前的工作中，通過(guò)數(shù)值求解單電子TDSE［29］，發(fā)現(xiàn)大核間距的氫分子離子在激光場(chǎng)中產(chǎn)生的閾下諧波具有精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)，并將次峰結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)歸因于周期間的干涉效應(yīng).之后，魏盼等［30］在拉伸的氫分子和氮分子在激光場(chǎng)中產(chǎn)生的閾下諧波中也發(fā)現(xiàn)存在類(lèi)似的精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)，并將這些精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)解釋為兩態(tài)間的強(qiáng)耦合拉比振蕩.

文中將通過(guò)數(shù)值求解二維模型分子在激光場(chǎng)中的TDSE，證實(shí)在拉伸的二維模型氫分子中同樣也能發(fā)生強(qiáng)耦合拉比振蕩，在三次諧波附近發(fā)現(xiàn)精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)；然后，通過(guò)將分子旋轉(zhuǎn)不同角度（即取向角），研究了精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)對(duì)分子取向角的依賴(lài).文中除特別說(shuō)明外，均采用原子單位.

2 結(jié)果與討論

在我們前期的工作中［29－30］，在拉伸的三維氫分子離子、氫分子和氮分子閾下諧波中都發(fā)現(xiàn)了精細(xì)次峰結(jié)構(gòu).對(duì)于二維模型分子，計(jì)算的能級(jí)和三維真實(shí)分子能級(jí)存在差別，但是只要選擇合適的核間距和激光波長(zhǎng)，使得兩個(gè)孤立的分子態(tài)（即電荷共振態(tài)）之間能發(fā)生強(qiáng)耦合的拉比振蕩，我們預(yù)期能在閾下諧波中看到類(lèi)似的精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)，并進(jìn)一步研究這些精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)對(duì)分子取向角的依賴(lài).文中選擇激光的偏振方向沿x軸，通過(guò)旋轉(zhuǎn)分子來(lái)研究三次諧波附近的精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)對(duì)分子取向角的依賴(lài).

圖1給出了拉伸氫分子沿線偏振激光場(chǎng)時(shí)（即取向角為0°）的諧波譜.計(jì)算中，采用的半高全寬為24 fs，激光強(qiáng)度為1×1013W·cm-2，波長(zhǎng)為2 000 nm，核間距R=8 a.u..從放大的插圖中很清晰地觀察到了三次諧波附近的精細(xì)次峰結(jié)構(gòu).這說(shuō)明在拉伸的二維模型氫分子中同樣能產(chǎn)生類(lèi)似于三維拉伸分子中閾下諧波的精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)［29，30，38］.

圖2分別展示了用求解二維含時(shí)薛定諤方程和兩態(tài)模型所得的基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)布局隨時(shí)間的變化.從圖中可以看出，拉伸氫分子的基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)之間發(fā)生了強(qiáng)耦合的拉比振蕩.當(dāng)分子取向角為0°時(shí)，我們計(jì)算的躍遷偶極矩x21為3.82，因而拉比頻率 ΩR=x21E0為0.065 a.u，對(duì)應(yīng)的耦合參數(shù)δ=2ΩR/ω=5.7，表明滿足強(qiáng)耦合條件δ1［37］.在大核間距下，二維模型氫分子的波函數(shù)可近似用基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)描述，原因在于其他激發(fā)態(tài)與這兩個(gè)態(tài)的能級(jí)間隔太大.在激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下，基態(tài)中的活性電子首先通過(guò)偶極躍遷被激發(fā)到場(chǎng)綴飾的第一激發(fā)態(tài)，然后從激光場(chǎng)中獲得能量，最后復(fù)合到場(chǎng)綴飾的基態(tài)而發(fā)射出低能光子.

圖3a分別比較了采用求解TDSE和兩態(tài)模型得到的拉伸氫分子的閾下諧波譜和含時(shí)誘導(dǎo)偶極矩.可以看出，用兩種方法計(jì)算的閾下諧波譜以及含時(shí)誘導(dǎo)偶極矩都吻合得很好，這表明分子閾下諧波譜中這些精細(xì)的次峰結(jié)構(gòu)可歸因于兩個(gè)強(qiáng)耦合分子態(tài)之間的拉比振蕩.另外，相鄰子峰之間的間距約為0.25ω，對(duì)應(yīng)于ΩR/12.

圖4給出了不同取向角下拉伸氫分子產(chǎn)生的閾下諧波譜.隨著取向角的增大，體系的柱對(duì)稱(chēng)性被破壞，從而出現(xiàn)了偶次諧波.另外，三次諧波附近的精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)隨著取向角的增大逐漸消失，我們認(rèn)為這是兩態(tài)之間的耦合強(qiáng)度逐漸變?nèi)跻鸬?從圖4a到4g，不同取向角下躍遷偶極矩依次為3.82，3.69，3.31，2.70，1.91，0.99，0，而相應(yīng)的耦合參數(shù)依次為5.7，5.5，4.9，4.0，2.8，1.5，0.以取向角90°為例，圖4h和4i分別展示了拉伸氫分子的基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)的波函數(shù)，可以看出，在激光偏振方向（x軸）上第一激發(fā)態(tài)存在波節(jié)面，因而躍遷偶極矩為零，則相應(yīng)的耦合參數(shù)也為零.

3 結(jié)束語(yǔ)

文中通過(guò)數(shù)值求解二維模型分子在線偏振激光場(chǎng)中的含時(shí)薛定諤方程，研究了拉伸氫分子產(chǎn)生的三次諧波附近精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)對(duì)取向角的依賴(lài).結(jié)果表明，拉伸的二維模型氫分子中也能產(chǎn)生諧波的精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)，結(jié)合兩態(tài)模型可以確認(rèn)這些次峰結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的原因是兩態(tài)之間發(fā)生了強(qiáng)耦合拉比振蕩.另外，三次諧波附近的精細(xì)次峰結(jié)構(gòu)敏感地依賴(lài)于分子取向角，我們認(rèn)為這是兩態(tài)間的躍遷偶極矩和耦合強(qiáng)度隨取向角逐漸變小引起的.

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（責(zé)任編輯 孫對(duì)兄）

收稿日期：2023－07－05;修改稿收到日期：2023－11－25

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（12164044）

作者簡(jiǎn)介：張紅牛（1997—），男，甘肅白銀人，碩士研究生.主要研究方向?yàn)閺?qiáng)激光場(chǎng)中的原子分子物理.E－mail：17393154807@163.com

*通信聯(lián)系人，教授，博士，博士研究生導(dǎo)師.主要研究方向?yàn)閺?qiáng)激光場(chǎng)中的原子分子物理.E－mail：zhaosf@nwnu.edu.cn