李志健 魏小佳 薛融 邱宏進 徐穎

摘?要：刺激響應性柔性驅動器是近幾年發(fā)展起來的新型驅動器，與傳統(tǒng)的剛性驅動器相比，具有質輕、體積小、柔順性好以及環(huán)境適應性強的特點，因此在健康醫(yī)療、可穿戴設備以及制造業(yè)等領域展現(xiàn)了巨大潛力.其中，薄膜狀柔性驅動器在加工制造、定制各種復雜結構和可編程的形變能力方面具有獨特優(yōu)勢，同時在外部刺激作用下能夠表現(xiàn)出大形變、快速響應等優(yōu)點，因而具有重要的研究價值.本文結合近年來各類刺激響應性薄膜驅動器的研究成果，重點討論了相應的功能材料以及驅動機理，分析了在實際應用中所面臨的關鍵技術挑戰(zhàn)，最后對該領域未來的發(fā)展?jié)摿σ约翱赡苄宰龀隽苏雇?

關鍵詞：刺激響應；功能材料；驅動機理；驅動器

中圖分類號：TB381

文獻標志碼： A

文章編號：2096-398X（2023）04-0027-12

Abstract：Stimulus-responsive flexible actuators are a new type of actuator developed in recent years.Compared with the traditional rigid actuators，they have the characteristics of light weight，small size，good flexibility and strong environmental adaptability，so they show great potential in the fields of health care，wearable devices and manufacturing.Among them，the transparent thin-film flexible actuator has unique advantages in fabrication，customization of various complex geometric configurations and programmable deformation ability.At the same time，it can show the advantages of large deformation and rapid response under the action of external stimulus，so it has important research value.In this paper，based on the research results of various stimulus-responsive film actuators in recent years，the corresponding functional materials and driving mechanisms are discussed，and the key technologies and challenges faced in practical applications are analyzed.Finally，the development potentials and possibilities of this field are prospected.

Key words：stimulus-responsive；functional material；driving mechanism；actuator

0?引言

隨著科技、工業(yè)、社會各方面的進步與發(fā)展，柔性機器人備受關注［1］.驅動器作為機器人產(chǎn)生運動的基礎和重要技術之一，人們對于以柔性材料為主體的柔性驅動器的需求迅速增加［2］.材料的柔順性使柔性驅動器能夠根據(jù)周圍環(huán)境發(fā)生形變，進而為其提供更高的運動自由度，尤其是薄膜類器件具有柔性高、形狀可塑性強、刺激響應快等一系列優(yōu)點［3］，因此它們更適合在復雜多變的動態(tài)或非結構環(huán)境中執(zhí)行任務.此外，器件具有一定的透明度可以為其提供額外功能，如一方面能夠實現(xiàn)有效偽裝以進行秘密、安全地操作［4］，另一方面便于對目標物進行觀察［1］，因此在戰(zhàn)場、軍事偵察或輔助可穿戴設備等方面具有潛在應用.然而傳統(tǒng)驅動器通常是由具有一定硬度的不透明的剛性材料構成，缺乏一定的安全性、適應性和靈活性［5］，因此有必要開發(fā)透明的柔性薄膜驅動器.

盡管薄膜驅動器已經(jīng)得到了一定的發(fā)展，但是在如何使驅動器進行多維度響應，產(chǎn)生多樣運動，并使其更智能化、精準化等方面缺乏系統(tǒng)性的討論與研究.充分了解并掌握其中的驅動機理、控制策略對于設計具有所需結構和功能的驅動器至關重要.因此，本綜述依據(jù)不同的刺激響應方式（如電、光、熱、pH、濕度、磁等），分別介紹了各類透明柔性薄膜驅動器的材料選擇、結構設計、驅動機理以及研究現(xiàn)狀，并討論了目前所面臨的關鍵挑戰(zhàn)，最后對未來的研究與發(fā)展進行了展望.

1?刺激響應性柔性驅動器分類

隨著對智能材料研究的深入，研究者們開發(fā)了各種各樣的刺激響應性智能材料，隨之而產(chǎn)生的刺激響應性柔性驅動器亦成為研究的熱點.刺激響應性柔性驅動器是指在相應刺激源（如電［6］、光［7］、熱［8］、pH［9，10］、濕度［11］、磁［12］等）作用下可以產(chǎn)生彎曲、拉伸、膨脹、收縮、扭轉、位移等一系列驅動形變的器件，因此根據(jù)刺激源的不同，柔性驅動器可分為電響應驅動器、光響應驅動器、熱響應驅動器、pH響應驅動器以及濕度響應驅動器等；根據(jù)材料的不同，可分為碳基柔性驅動器、紙基柔性驅動器等；根據(jù)結構類別的不同，可分為一維纖維狀驅動器［13］、二維薄膜狀驅動器［14，15］、三維水凝膠狀驅動器［16-19］，如圖1所示.其中，薄膜驅動器由于厚度較薄而具有較高的驅動效率和響應速度，因此被廣泛研究.下面，本文將根據(jù)刺激源的不同對薄膜柔性驅動器進行介紹.

1.1?電刺激響應性柔性驅動器

電信號具有大小易于調節(jié)、頻率選擇范圍廣、易于控制等諸多優(yōu)點而受到廣泛關注［20］.電響應柔性驅動依據(jù)響應機理可分為電場驅動和電熱驅動，前者是在電場激發(fā)下，通過靜電作用或離子遷移來引起宏觀形變，目前該類柔性驅動器主要是由電活性聚合物（electroactive polymer，EAP）制備而成，而EAP可分為電子型EAP和離子型EAP，其中較具代表性的分別是介電彈性體驅動器（dielectric elastomer actuators，DEAs）和導電聚合物驅動器.電熱驅動則是利用電熱轉換效應，將電能轉換為熱能使其發(fā)生非對稱熱膨脹，從而產(chǎn)生一定的驅動變形，因此通常稱之為電熱柔性驅動器（electrothermal actuators，ETAs），接下來對這三種驅動器分別進行介紹.

1.1.1?介電彈性體驅動器（DEAs）

DEAs是由介電彈性體（dielectric elastomer，DE）薄膜和覆蓋在其兩側的柔性電極構成，如圖2所示，若對柔性電極施加一定電壓，DE會在平面內(nèi)發(fā)生擴展，在厚度方向上發(fā)生擠壓，這種機械響應主要是由電極上電荷間的相互靜電力（Maxwell力）引起.一方面分布在上、下電極間的相反電荷互相吸引，產(chǎn)生靜電引力，另一方面，同一電極內(nèi)部的相同電荷互相排斥，產(chǎn)生靜電斥力，當這種力足夠大時，即可使得DE在平面內(nèi)發(fā)生擴展，厚度方向產(chǎn)生收縮.當移除所施加的電場后，DE便又會恢復至初始狀態(tài).

DE材料的選擇會直接影響驅動器各方面的性能.理想的DE材料應具有低模量、高擊穿強度以及高介電常數(shù)，常見的DE材料主要有丙烯酸彈性體、硅橡膠、聚氨酯［21］.

丙烯酸彈性體是一種具有良好彈性和絕緣性的透明材料，具有較高的擊穿強度、能量密度并且能夠表現(xiàn)出高達500%的大應變而不發(fā)生故障.因此，丙烯酸彈性體是制備需要輸出較高應變的DEAs的首選材料［22］，但其較高的粘彈性使得響應速度較慢，故通常會對丙烯酸薄膜施加一定的預拉伸并將其固定在框架上維持該預應變，使其在外場作用下，可以快速地產(chǎn)生大應變，從而獲得更快的響應速度和更高的機電轉化效率［23］.Pelrine等［24］對由丙烯酸酯VHB4910制成的介電彈性體圓形薄膜施加單軸預應變，可產(chǎn)生高達215%的驅動應變.同樣，劉立武等［25］對制備的丙烯酸薄膜驅動器進行性能測試，結果表明增加薄膜的預應變可以提高面積應變，因此施加一定的預應變，能夠提升薄膜的驅動性能.

硅橡膠具有良好的透光性，并且粘彈性損耗小有著更快的響應速度和更穩(wěn)定的循環(huán)穩(wěn)定性.但硅橡膠是非極性聚合物，其介電常數(shù)較低，因此驅動器在工作過程中需要更高的電壓來產(chǎn)生較高的能量密度使器件進行驅動［26］.然而在實際操作中，較高的電壓極其不安全.為了降低DEAs的驅動電壓，可以采用減小DE薄膜厚度和提高DE介電常數(shù)的方法來實現(xiàn)，而最簡單、直接的策略便是減小DE薄膜的厚度.Poulin等［27］使用移印工藝生產(chǎn)了3 μm厚的聚二甲基硅氧烷（PDMS）薄膜，由此制成的DEA在靜態(tài)試驗條件下，施加245 V電壓時可以產(chǎn)生7.5%的橫向驅動應變.Wiranata等［28］進一步降低DE膜厚度，使DEA能夠在百伏內(nèi)的電壓下啟動.他們使用卷對卷工藝制備了由600 nm 厚的可拉伸PDMS納米薄膜和200 nm厚的導電納米薄膜組成的具有一定預拉伸結構的DEA，如圖3所示，其能夠實現(xiàn)低電壓操作，如在50 V的電壓下可產(chǎn)生大約1%的驅動應變，在90 V 時產(chǎn)生大約2%的驅動應變.而對于介電常數(shù)的提高主要有兩種措施，一是向介電彈性體基體中添加導電填料（如碳納米管［29］）或具有高介電常數(shù)的無機填料（如鈦酸銅鈣［30］和鈦酸鋇［31］）；二是向介電彈性體基體引入一些極性分子（如聚乙二醇［32］、氰基［33］）進行化學接枝改性，但是填料的添加以及極性分子的引入需考慮機械性能和電性能方面的變化.

聚氨酯彈性體是一種介于普通橡膠和堅硬塑料之間的高分子聚合物，是典型的嵌段共聚物.由于分子鏈中含有大量的極性官能團，相對介電常數(shù)遠高于其他兩類，通常能達到7左右，因此可應用在低電場環(huán)境中，但較高的模量會導致形變量受限［34］.故對于聚氨酯類介電彈性體驅動性能的改善可以通過繼續(xù)提高介電常數(shù)和降低彈性模量來實現(xiàn).Renard等［35］研究了不同種類的增塑劑對熱塑性聚氨酯的介電、機械以及機電驅動性能的影響，結果表明增塑劑的添加有利于在較低的電場下實現(xiàn)更高的驅動應變.如對于用不飽和聚酯增塑的聚氨酯，在5 V/μm的低電場驅動下可以實現(xiàn)1.54%的驅動應變，約為純聚氨酯的140%倍，同時可以獲得高達0.6%的機電耦合系數(shù)，表現(xiàn)出良好的電驅動性能.

此外，電極材料的選擇也會部分影響驅動器的性能.理想的電極材料，首先應該具備高導電性，且在多次形變后依舊能夠保持高導電；其次必須具備良好的柔順性并與介電彈性體的變形程度大致等同.其中電極的柔順性是構建介電彈性體薄膜驅動器的一個重要的設計參數(shù)，因為當DEA較薄時，電極的柔順性程度（假設電極厚度恒定）對驅動器性能的影響非常大［27］.對于DEAs，常用的柔順電極主要為石墨烯［36］、碳納米管［37］、導電聚合物［38］.

石墨烯是由單層碳原子緊密堆砌而成的二維蜂巢狀納米結構的平面薄膜，具有高導電性能、高光熱轉換效率、優(yōu)異的機械性能以及高達97.7%的透光率［39，40］.Hwang等［41］使用轉移技術將少層石墨烯（few-layer-graphene，F(xiàn)LG）薄膜轉移至介電彈性體薄膜上，由此制備了由FLG電極驅動的透明介電彈性體驅動器（如圖4（a）所示），其在600 nm的波長下表現(xiàn)出超過57%的光學透射率.此外，研究人員進一步對驅動器的應用展開了探索，如圖4（b）所示，該驅動器在電壓“關閉”狀態(tài)下可以清楚地觀察到下方的文字，當電壓打開“打開”時，由于驅動觸發(fā)焦距改變，使得文字變得失焦、模糊，因此改變驅動器的電壓輸入，可以使其變?yōu)閺澢哥R形狀，進而改變焦距，這表明該驅動器有潛力應用于光機電器件中，如透鏡、傳感器和觸摸屏，但壽命、耐久性以及耐循環(huán)性，還需要更深入地研究.

CNT可以看作是石墨烯卷曲而成的中空狀導電材料，其中單壁碳納米管（SWCNT）具有高比表面積、高導電、透明等特點，是設計透明導電膜的理想材料.Shian等［42］分析了SWCNT作為電極的丙烯酸彈性體驅動器的光學和驅動性能，發(fā)現(xiàn)在最佳條件下，可以實現(xiàn)高達91%的光學透射率和190%的驅動應變.

導電聚合物是一類可以導電的高分子材料，常見的透明導電聚合物主要有聚苯胺（PANI）、聚吡咯（PPy）、聚3，4-乙撐二氧噻吩∶聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT∶PSS）等，其中PEDOT∶PSS兼?zhèn)淞己玫臋C械性能和高透光率，被廣泛用于電子學領域中［43，44］.Li等［45］將PEDOT∶PSS和水溶性聚氨酯（WPU）進行共混，制備了透明、可壓縮的導電聚合物作為柔性固態(tài)電極，進而開發(fā)出同時具有200%的電壓誘導面積應變和80%以上高透射率的DEAs，如圖5所示.研究人員以此為基礎，開發(fā)了可以在各種彩色背景下實現(xiàn)完美偽裝的透明柔性機器人，通過改變驅動器的電壓和頻率，機器人能夠“秘密地”進行平移和旋轉，這一設計在未來戰(zhàn)場、偵察和安全監(jiān)視等領域具有一定的應用前景.

1.1.2?導電聚合物驅動器

導電聚合物是一類具有共軛π鍵長鏈結構的高分子材料，常見的導電聚合物有聚噻吩、聚乙炔、聚吡咯等.由導電聚合物構建的柔性驅動器大多具有雙層結構或三層結構，其中三層結構是由兩側的導電聚合物薄膜電極層和夾在電極層之間的無電活性的聚合物電解質中間層構成.當在電極兩側施加一定電壓時，會發(fā)生氧化還原的電化學過程，進而引起電解質層中離子的遷移與聚集，在宏觀上則出現(xiàn)驅動器兩側的不對稱膨脹或收縮，最終實現(xiàn)器件的彎曲變形［46］.Wang等［47］將兩層由多壁碳納米管改性的PEDOT∶PSS電極薄膜（M-PEDOT∶PSS）與夾在中間的電解質層（熱塑性聚氨酯/離子液體）通過熱壓法制備了具有“三明治”結構的導電聚合物驅動器.其中30%M-PEDOT∶PSS的復合電極驅動器在2.5 V直流電壓作用下，可以產(chǎn)生1.43 mN的力學輸出和15.7 mm的位移.與DEAs相比，導電聚合物驅動器的優(yōu)點是微型化、驅動電壓低、生物相容性好，但缺點是輸出的應力相對較小，并且大多需要在電解質環(huán)境中使用，存在一定的局限性.

1.1.3?電熱柔性驅動器（ETAs）

ETAs通常是由用于電熱轉換的導電材料和用于驅動的熱響應材料組成［48，49］，其驅動的基本原理是基于不同材料間的不對稱膨脹或收縮所導致的應力失配，從而宏觀上表現(xiàn)出可逆變形或機械運動.透明的ETAs可用于實現(xiàn)偽裝功能和不易察覺的執(zhí)行系統(tǒng)，其應具有透明加熱層和透明熱響應層，從而使柔性驅動器更接近于光學不可見.

常見的透明柔性基底材料有液晶彈性體（LCE）、低密度聚乙烯（LDPE）、聚氯乙烯（PVC）、聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）、雙軸取向聚丙烯（BOPP）等，透明柔性電熱轉換材料有CNT、PEDOT∶PSS、石墨烯、銀納米等.Chen等［50］展示了一種基于單層超對齊碳納米管片和聚合物（PET和BOPP）的高性能透明柔性驅動器，該驅動器在波長為550 nm下的透射率為72%，且能夠在低電壓下引起大形變.利用這些優(yōu)勢，研究人員制作了透明雨刷和透明機器人手，這為高性能隱形機器人和其他透明智能應用的發(fā)展開辟了新方向.Mu等［51］利用“吹氣球”的方法在丙烯酸薄膜上構筑了具有周期性褶皺結構的還原氧化石墨烯（RGO）功能層，得到的電熱驅動薄膜在拉伸過程中表現(xiàn)出穩(wěn)定的導電性和高達85%的透射率.如圖6所示，在15 V的低電壓下，該透明薄膜在3.7 MPa的拉伸應力下可以產(chǎn)生21%的應變.Weng等［52］提出了由透明聚合物（PET和PDMS）和單層高度取向碳納米管（HOCNT）薄膜制成的新型低壓驅動的柔性電熱驅動器，如圖7所示.其充分利用了HOCNT薄膜的高透明性和電導率，透射率能夠高達70%，并且施加100 V的電壓時，可產(chǎn)生曲率為0.15 cm-1，位移為14 mm的顯著彎曲.

然而，電響應柔性驅動器作為透明驅動器的缺陷通常在于需要連接不透明的電線，因此難以實現(xiàn)無線操作和真正的透明.

1.2?光刺激響應性柔性驅動器

光具有無線遠程操控、大小易于調節(jié)、綠色環(huán)保無污染等特點，因此常被用于柔性驅動器的研究中.光響應的驅動機理主要有兩種：一種是光熱驅動，通過光照產(chǎn)生熱引起驅動器的形變或運動；另一種是光化學驅動，材料中的光響應基團通過光異構化或光二聚化使得分子結構發(fā)生轉變，從而產(chǎn)生宏觀的可逆變形.

1.2.1?光熱柔性驅動器

光熱柔性驅動器通常由柔性聚合物基體材料與光熱轉換材料構成，在給予一定光照時，光熱轉換材料將所吸收的光能轉化為熱能，進而基體材料因受熱膨脹產(chǎn)生彎曲變形.常用的光熱轉換材料有碳基材料［53-57］、貴金屬納米材料［58，59］、染料［60，61］、半導體材料［19］等，其中碳基材料、貴金屬納米材料、染料多為有色或黑色，對于開發(fā)透明柔性驅動器不夠友好，因此探索透明光熱轉換材料至關重要.

Wu等［62］使用大面積薄層石墨烯作為光熱層開發(fā)了透明柔性驅動器，但薄層石墨烯存在光熱轉換不足的問題.Huang等［63］采用具有局部表面等離子共振效應的半導體納米晶體In2O3∶Sn（ITO）、W18O49和CuS分別作為光熱轉換層，PET和BOPP作為具有不同熱膨脹行為的柔性基底層，設計了三種多層柔性薄膜驅動器，如圖8所示.

這些驅動器在波長為600 nm時的透射率均高于72%，并且在500 mW·cm-2的近紅外光照射下可實現(xiàn)0.66 cm-1的彎曲.在此基礎上，研究人員開發(fā)了一系列機器人，展示了這種透明柔性驅動器在遠程操作和隱形偽裝方面的優(yōu)勢.但是無機半導體材料與有機聚合物之間的相容性通常比較差，因此在設計此類驅動器時，需要考慮每層材料之間是否能夠形成較強的相互作用力以維持結構的完整性和性能的穩(wěn)定性.

1.2.2?光化學柔性驅動器

光化學柔性驅動器通常被制成單層薄膜［64］，它是將偶氮苯、1，2-二芳基乙烯等光敏分子引入聚合物基體材料中得到光響應聚合物，從而制得相應的光化學驅動器.Gelebart等［65］向液晶網(wǎng)絡（LCN）中引入能夠快速發(fā)生順式至反式構型變化的偶氮苯衍生物，從而制備了光響應聚合物薄膜.伴隨著偶氮苯分子迅速、可逆的順反構型變化，薄膜會產(chǎn)生連續(xù)的波動，于是該薄膜在恒定的光照下可以表現(xiàn)出連續(xù)、定向、宏觀機械波.基于該光響應聚合物薄膜，研究人員開發(fā)了一些光響應驅動器的示例，展示了在自清潔以及小型化運輸領域的潛在應用，如圖9所示.Verpaalen等［66］以熱塑性PET為柔性基底，在其表面噴涂摻雜有偶氮苯的液晶網(wǎng)絡從而構筑具有形狀和動作可重復編程的光驅動薄膜.該驅動薄膜的初始形狀利用PET的熱塑性性質進行定型，形變動作通過LCN中的偶氮苯發(fā)色團誘導產(chǎn)生.如圖10所示，研究人員將LCN-PET薄膜塑造成不同形狀，在光照條件下能夠表現(xiàn)出良好的可逆驅動形變，這種優(yōu)異的可編程性能以及驅動性能極大地拓展了它的應用潛力.

1.3?熱刺激響應性柔性驅動器

根據(jù)熱源的不同，熱響應柔性驅動器可分為光熱驅動、電熱驅動和熱輻射驅動［67］，其中光熱驅動和電熱驅動前文已有所介紹，在此不再贅述.熱輻射驅動主要基于熱響應材料，其中研究最廣泛的是聚N-異丙基丙烯酰胺（PNIPAM）.PNIPAM的相轉變溫度約為32 ℃，當溫度低于32 ℃時，PNIPAM分子鏈處于伸展狀態(tài)，體積膨脹，超過32 ℃時，分子鏈蜷縮，體積縮小，由此可表現(xiàn)出宏觀形變.Xu等［68］使用聚多巴胺（PD）對單層石墨烯表面進行修飾獲得一定的反應活性，進而通過表面接枝法引發(fā)N-異丙基丙烯酰胺單體在膜表面聚合，由此得到具有熱響應性的3D石墨烯（G-PD-PNIPAM），如圖11（a）所示.緊接著研究人員對所制備的石墨烯進行了圖案化，如圖11（b）所示，當溫度升高到45 ℃左右時，圖案化的石墨烯“花”的花瓣會向中心折疊由開放狀態(tài)變?yōu)殚]合狀態(tài)，當溫度由45 ℃降低至25 ℃時，石墨烯“花”的花瓣會展開，同時由于G-PD-PNIPAM具有良好的生物相容性，因此這種自折疊過程對于藥物封裝和傳送以及生物捕獲具有重要意義.

1.4?pH刺激響應性柔性驅動器

pH響應柔性驅動器是通過在基材表面引入對pH敏感的基團（通常是酸、堿性基團，最常見的是羧酸和吡啶基團）來制備.當外界環(huán)境中的pH值發(fā)生改變時會引起基團質子化程度的改變，從而導致材料自身的收縮和溶脹，因此驅動器會產(chǎn)生變形［69］.pH響應柔性驅動器主要應用在藥物控制釋放、過濾膜等領域［70］.De等［71］使用含有內(nèi)部氫鍵的反應性介晶混合物制備了具有指向矢變化的圖案化液晶薄膜驅動器，這主要是利用液晶分子取向的不同，以使材料產(chǎn)生各向異性的收縮或膨脹.如圖12所示，當pH升高至11.4時，網(wǎng)絡內(nèi)部的氫鍵轉化為羧酸鹽，產(chǎn)生各向異性膨脹，并觀察到薄膜變?yōu)槭诛L琴形狀，當pH降低至2.3時，薄膜會恢復原有形狀，該驅動器可應用于微流體系統(tǒng)或精確復雜的醫(yī)療系統(tǒng)中.Chemin等［69］受植物中纖維素各向異性排列促使植物產(chǎn)生運動的啟發(fā)，制備了納米原纖化纖維素的納米紙，其帶電基團沿膜厚度方向具有一定的濃度梯度，當pH發(fā)生變化時，兩側的質子化程度不同，從而產(chǎn)生不對稱膨脹.雖然pH響應柔性驅動器種類較多，但大多數(shù)的響應速度較慢，且多適用于液體環(huán)境中，因此要想得到產(chǎn)業(yè)化的生產(chǎn)及應用還需要不斷地完善及改進［72，73］.

1.5?濕度刺激響應性柔性驅動器

濕度響應柔性驅動器中常用的濕度響應材料可分為碳基和聚合物基兩大類，這些材料通常含有親水基團，如羥基、氨基、羧基或吡咯基［74，75］等，在濕氣的刺激下，易與水分子發(fā)生相互作用，從而產(chǎn)生尺寸或形狀上的宏觀形變［76］.

碳基材料中最常用的濕度響應材料為氧化石墨烯（GO）.GO是最重要的石墨烯衍生物之一，表面豐富的含氧官能團使其能夠快速地吸附/解吸水分子進而改變其體積［77，78］，因此在濕度響應柔性驅動器中應用較為廣泛［79，80］.GO基濕度響應柔性驅動器的結構設計思路通常有兩種，一種是由GO和與GO濕度敏感度不同的柔性材料（如RGO［81］、PDMS和CNT［82］等）組成的雙層結構，由于二者對濕度的敏感度不同從而實現(xiàn)驅動；另一種是由氧化石墨烯形成的單層膜結構，但需在一側引入微結構［83］，從而由膜兩側的不對稱性實現(xiàn)驅動，或者是均質的單層膜結構，使其處于一定的濕度梯度環(huán)境中產(chǎn)生驅動.

聚合物基材料可分為天然聚合物及其衍生物和合成聚合物.在天然聚合物中，常用的濕度響應材料有纖維素［84］、瓊脂糖［85］、殼聚糖［86］等.在合成聚合物中，常用的濕度響應材料為含有親水基團的水凝膠［87］、液晶聚合物［88］等.Lv等［89］以聚乙二醇二丙烯酸酯（PEG-DA）為單體，采用紫外光聚合法制備了具有一定透明度的濕度響應PEG-DA水凝膠薄膜驅動器.如圖13所示，該薄膜在較小的濕度梯度下可以自發(fā)地產(chǎn)生變形和運動，如若將其放于濕潤的濾紙表面，PEG-DA膜會自發(fā)地連續(xù)翻轉；若將其置于手掌心，薄膜會向上彎曲.基于該薄膜，作者設計了一種爬行速度約為3 mm/min的爬行裝置，這種濕度響應的爬行裝置能夠模仿肌肉的運動和蠕蟲的爬行，因此在柔性機器人領域可能會有一定應用.Zhang等［90］報告了一種化學鍵合的海藻酸鈉/聚偏氟乙烯（SA/PVDF）雙層薄膜驅動器，其中SA是親水層，對濕度高度敏感，PVDF是疏水層，對濕度呈現(xiàn)惰性，因此在濕度作用下可表現(xiàn)出非對稱膨脹.為了精確控制并調節(jié)薄膜的響應形變，研究人員將吸附有Ca2+的濾紙按照一定的排列方式覆蓋在SA表面，使Ca2+與SA中的羧基發(fā)生交聯(lián)，從而在薄膜表面形成圖案化交聯(lián).圖案化交聯(lián)會賦予差異化的濕度響應，因此薄膜便表現(xiàn)出卷曲、螺旋等復雜變形，如圖14所示，將長軸垂直于交聯(lián)圖案方向的薄膜暴露于濕氣時，薄膜會向PVDF層彎曲；將其置于陽光下時，脫水加速，薄膜會向SA層彎曲.需注意，薄膜表面周期性的交聯(lián)/非交聯(lián)圖案使得彎曲并不平滑，而是不規(guī)則的彎曲，這種圖案化交聯(lián)為驅動器的設計提供了思路.

1.6?磁刺激響應性柔性驅動器

磁刺激響應柔性驅動器是將磁性粒子分散到柔性聚合物基質中構建而成.在外加磁場作用下，基體中的磁性粒子會沿磁場方向發(fā)生定向排列，宏觀上表現(xiàn)出彎曲、伸長、扭轉等一系列動作.與光、熱等其他刺激源不同，磁場具有極強的穿透力，可以穿過大部分材料，并且能夠實現(xiàn)遠程無線操控，因此在封閉或狹小空間中具有廣泛的應用前景.然而，受限于嵌入的大量不透明的磁性粒子，驅動器通常表現(xiàn)出深色甚至黑色，難以識別驅動器下方的物體和背景.Li等［91］構建了一種具有微節(jié)點陣列的透明磁性微型驅動器.如圖15所示，由于驅動器采用了高透明度的主體材料以及微節(jié)點設計，因此可以實現(xiàn)約為80%的高透射率，具有一定的偽裝能力.此外，該驅動器能夠以0.22 mm/s的速度越過高度為1 mm的障礙物，具有一定的移動和越障能力.這項研究在戰(zhàn)場、環(huán)境偵察、生物醫(yī)療等領域具有較大的應用前景，同時也為透明磁響應柔性驅動器的設計提供了新思路.

1.7?多重刺激響應性柔性驅動器

智能材料的多響應性能夠賦予驅動器更多的性能，這一特性有望使其在不同的使用環(huán)境中產(chǎn)生驅動，從而拓寬其應用范圍.Pilz等［92］報道了一種由含偶氮苯的液晶聚合物膜和含羰基鐵粉的PDMS層構成的磁光雙重響應柔性驅動器.該柔性驅動器能夠在光照和磁場作用下分別觸發(fā)薄膜產(chǎn)生不同的機械響應，如在光照作用下，薄膜驅動器可以實現(xiàn)抓取或釋放物體，在磁場作用下，可以進行平移或旋轉.基于這種雙重響應，驅動器可用于執(zhí)行遠程控制類任務，如圖16所示，研究人員設計了一種柔性抓手，能夠實現(xiàn)抓取、運輸和釋放等多種功能.Liang等［93］首先利用預先設計的二氧化硅模板制備了單側具有微通道圖案化的PVDF薄膜，然后在微通道圖案側用吸濕性的3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）對PVDF進行改性，從而得到對熱、濕度以及丙酮蒸汽具有良好響應的多重刺激響應性薄膜.在此基礎上，研究人員展示了該薄膜在驅動系統(tǒng)方面的潛在應用，如圖17所示，采用PVDF/APTES材料設計的柔性抓手能夠以高度可控的方式將濕度和熱量轉化為機械功從而抓取0.8 g的輕型物體，此外該驅動材料還被制作成爬行機器人，其在濕度和熱量的驅動下能夠以0.01 cm/s的速度模擬爬行運動.

2?關鍵技術與挑戰(zhàn)

當前報道的一些柔性驅動器已能夠初步實現(xiàn)對外界環(huán)境刺激的響應性驅動行為，但要滿足薄膜柔性驅動器的高性能還有一定距離，目前所面臨的挑戰(zhàn)主要包含以下三方面：

（1）刺激源單一.現(xiàn)已報道的大多數(shù)刺激響應柔性薄膜驅動器只能對一種或兩種刺激源產(chǎn)生響應，因此制備同時具有多重刺激響應性能的薄膜驅動器仍是個巨大的挑戰(zhàn).同時在實際環(huán)境中大多是由多種因素共同作用，因此可以將具有不同刺激響應性的材料進行復合或在某種刺激響應性材料上化學接枝其他敏感性基團，使柔性薄膜具有多重刺激響應，從而賦予驅動器更強的環(huán)境適應能力［54，82，93］.此外，在多重響應系統(tǒng)中，不同響應之間是否存在相互作用也是目前需要關注的方向之一［94］.

（2）形變方式單一且可控性差.目前，薄膜驅動器的響應仍是以簡單的彎曲、平移、旋轉等運動為主，運動形式單一、可控性較差.因此，為了使柔性薄膜在刺激源作用下能夠實現(xiàn)復雜可控的響應動力學，可以利用結構梯度化或各種常見的平面圖案化工藝構筑薄膜的各向異性，以實現(xiàn)復雜快速的定向驅動［93，95］.

（3）器件集成與多功能化.薄膜驅動器在驅動變形過程中缺少實時反饋，無法實現(xiàn)自調節(jié)、自適應.而薄膜類柔性傳感器的快速發(fā)展恰好為這一問題的解決提供了思路，因此可以通過在驅動器上集成傳感器件，以用于感知并實時反應驅動器的形變程度［6，96，97］，甚至依據(jù)反饋信號調整和控制驅動器.驅動與傳感的集成設計是實現(xiàn)柔性薄膜驅動器多功能化、智能化的研究目標之一，同時這一技術的應用也將為未來可穿戴設備提供新的功能與體驗.

因此，針對刺激響應性柔性薄膜驅動器中結構的優(yōu)化設計、刺激驅動的可控性、多功能化等問題的有效解決十分必要.

3?總結與展望

刺激響應性薄膜驅動器具有體積小、可遠程控制以及能夠實現(xiàn)快速變形等獨特優(yōu)勢，因此在狹小的空間環(huán)境，如微流體通道中有很好的應用，此外在柔性夾持器、爬行機器人、水下機器人等方面也取得了一定的研究進展.同時得益于薄膜質輕、靈活性好、功能多樣化，故可將其應用于新一代可穿戴設備中，但在薄膜驅動器的研究中，仍然存在一些挑戰(zhàn)，例如薄膜驅動器多以單層薄膜或雙層薄膜組成，其簡單的平面幾何結構在一定程度上會限制運動形式的多樣化以及器件的高度集成.總之，對于這類柔性驅動器的研究還處于萌芽階段，依舊有多個關鍵技術亟待解決，因此離薄膜驅動器實現(xiàn)規(guī)?；a(chǎn)和實際應用還有一段距離.

未來刺激響應性薄膜驅動器的研究一定會向著多學科交叉、協(xié)作、融合的方向發(fā)展，利用各學科的前沿成果使其更精確化、智能化.屆時，刺激響應性薄膜驅動器也將形成一套完善的理論體系并在各類工程、醫(yī)療、軍事等領域發(fā)揮重要作用.

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【責任編輯：陳?佳】

基金項目：陜西科技大學自然科學預研基金項目（2018BF51）

作者簡介：李志?。?964—），男，陜西藍田人，教授，博士生導師，研究方向：紙基材料生物信息功能化