馬 燮，崔保群，唐 兵，馬瑞剛，陳立華，馬鷹俊，王云峰，黃青華，張一帆，于榮凱

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413)

北京放射性核束裝置(BRIF, Beijing Radioactive Ion beam Facility)是一臺(tái)質(zhì)量分辨率為20 000的高質(zhì)量分辨在線同位素分離(ISOL)型放射性核素裝置，可提供高純的短壽命放射性核束開展物理研究。該裝置由回旋加速器、在線同位素分離器(BRISOL)和HI-13串列加速器組成?；匦铀倨骺商峁┠芰?00 MeV、最大流強(qiáng)200 μA的質(zhì)子束；BRISOL使用回旋加速器提供的質(zhì)子束與靶材發(fā)生核反應(yīng)生成放射性核素，經(jīng)過電離、引出和分析后開展低能實(shí)驗(yàn)或注入HI-13串列加速器進(jìn)行后加速[1]，開展高能物理實(shí)驗(yàn)。

近期物理用戶擬開展國(guó)內(nèi)首個(gè)不穩(wěn)定核素的共線激光譜實(shí)驗(yàn)，對(duì)共線激光譜技術(shù)進(jìn)行在線測(cè)試，同時(shí)實(shí)驗(yàn)中將系統(tǒng)地測(cè)量37～43K+的電荷半徑和磁矩。實(shí)驗(yàn)需求的放射性核素有37,38K+、42,43K+，同時(shí)要求放射性核束的產(chǎn)額不低于106pps。BRISOL裝置建立初期使用0.5 μA的質(zhì)子束轟擊氧化鈣靶產(chǎn)生了37K+、38K+放射性核束，其中38K+的最高產(chǎn)額為1×106pps[2]。由于首次實(shí)驗(yàn)使用的質(zhì)子束流強(qiáng)很小，離子源參數(shù)未達(dá)到最優(yōu)化，導(dǎo)致放射性核束的產(chǎn)額較低。為了增加BRISOL產(chǎn)生的鉀放射性核束的產(chǎn)額，并開發(fā)更多的放射性核束種類以滿足物理實(shí)驗(yàn)的需求，本工作開展鉀放射性核束產(chǎn)生的系統(tǒng)研究。

1 鉀放射性核束的產(chǎn)生方法

1.1 靶材選擇

BRISOL裝置為一臺(tái)ISOL型放射性核束裝置，采用高能質(zhì)子束與厚靶作用，發(fā)生核反應(yīng)生成放射性核素。新生成的核素在高溫條件下，從靶內(nèi)遷移并析出，傳送到離子源放電室電離形成離子束。這是一個(gè)復(fù)雜的多物理過程，因此用于放射性核束產(chǎn)生的靶材需具備如下條件：1) 靶材與前級(jí)質(zhì)子束核反應(yīng)生成目標(biāo)核素且反應(yīng)截面大；2) 靶材熔點(diǎn)高、高溫特性好，在1 500～2 000 ℃高溫條件下，蒸氣壓低、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定；3) 具有微米量級(jí)的多孔微觀結(jié)構(gòu)，便于放射性核束釋放；4) 靶材具有良好的導(dǎo)熱性，使得前級(jí)束流在靶材內(nèi)沉積的功率能夠有效釋放，提升初級(jí)束流的利用率。

BRISOL初級(jí)質(zhì)子束能量最高為100 MeV，需要選擇質(zhì)量數(shù)與鉀接近的核素，從而獲得較大的反應(yīng)截面。鈣與鉀質(zhì)量最為接近，是靶材的理想選擇，但單質(zhì)鈣的熔點(diǎn)太低，僅為842 ℃，不適合直接用于靶材的研制。通常情況下，碳化物或氧化物熔點(diǎn)較高，但由于碳化鈣化學(xué)性質(zhì)活潑，遇水或濕氣反應(yīng)生成易燃的乙炔，不適合用于制備靶材。氧化鈣熔點(diǎn)可達(dá)2 700 ℃，導(dǎo)熱系數(shù)在1 200 K時(shí)為7.035 W/(cm·K)[3]，是較為理想的靶材。鈣有5個(gè)穩(wěn)定同位素，分別為40Ca、42Ca、43Ca、44Ca和46Ca，其天然豐度分別為96.94%、0.647%、0.135%、2.09%和0.187%。圖1為質(zhì)子與鈣同位素核反應(yīng)生成38K的截面分布[4]，其中質(zhì)子與40Ca產(chǎn)生38K的最大截面可達(dá)1.57×10-25cm2。

圖1 質(zhì)子與天然鈣反應(yīng)生成38K的截面Fig.1 Cross section of 38K for p+natCa

1.2 靶材制備

制靶工藝選擇冷壓成型法，即通過將靶材與造孔劑等添加劑混合成型后再熱處理除去造孔劑，利用造孔劑在高溫下分解成氣體的方式在靶材內(nèi)部生成多孔結(jié)構(gòu)。使用羧甲基纖維素鈉(CMC:[C6H7O2(OH)2OCH2COONa]n)作為造孔劑和成型時(shí)的粘結(jié)劑。羧甲基纖維素鈉在高溫下可以產(chǎn)生H2O和CO2，有利于靶材微觀孔的形成。羧甲基纖維素鈉與去離子水混合均勻后為粘稠的塊狀物，不需要太大壓力即可使得靶材成型[5]，使用壓力機(jī)配合模具將靶材壓制為所需形狀。

由于羧甲基纖維素鈉粉末需要與水混合才能具有粘性，而氧化鈣會(huì)與水反應(yīng)生成絮狀氫氧化鈣沉淀。為了制備氧化鈣靶材，制靶原料選擇氫氧化鈣，氫氧化鈣在500～600 ℃分解為氧化鈣和水，氧化鈣為目標(biāo)靶材，水會(huì)在高溫下從靶材中除去。

制靶使用的試劑為：羧甲基纖維素鈉粉末；去離子水；氫氧化鈣粉末，分析純。由于靶材中顆粒尺寸在1～10 μm時(shí)有利于核反應(yīng)生成的放射性核素釋放[6]，本文選擇的顆粒尺寸在8 μm。

制靶流程如圖2所示。首先稱取相應(yīng)比例的羧甲基纖維素鈉和氫氧化鈣，將二者均勻混合，再加入相應(yīng)比例的去離子水。由于羧甲基纖維素鈉溶于水較慢，在配制過程中需不斷攪拌，擠壓使混合物均勻，將混合物攪拌擠壓成粘稠塊狀物。然后將粘稠塊狀物放入模具，使用手動(dòng)壓力機(jī)壓制成型。將壓制成型的粘稠靶材放置于空氣中，當(dāng)靶材內(nèi)水分揮發(fā)后靶材形態(tài)由粘稠轉(zhuǎn)變?yōu)閳?jiān)硬，之后將靶材放入燒結(jié)爐進(jìn)行熱處理。通過大量實(shí)驗(yàn)研究，當(dāng)羧甲基纖維素鈉、水、氫氧化鈣按質(zhì)量比為1∶10∶16混合時(shí)，靶材具有較好的孔隙率和微觀結(jié)構(gòu)。

圖2 冷壓成型法的制靶流程Fig.2 Process of cold pressing molding method

靶材的熱處理過程對(duì)成孔尤為關(guān)鍵，熱處理過程如下。

1) 在大氣下加熱至350 ℃，升溫速度為1 ℃/min，防止靶材內(nèi)殘留水分蒸發(fā)和熱應(yīng)力使得靶材破裂。羧甲基纖維素鈉在約300 ℃可以分解，生成H2O和CO2，從而在靶材內(nèi)部產(chǎn)生孔隙，如果在真空環(huán)境(缺氧條件下)下加熱羧甲基纖維素鈉會(huì)發(fā)生碳化，成為渣狀顆粒，破壞靶材的形態(tài)，因此在靶材熱處理時(shí)選擇在大氣環(huán)境下進(jìn)行。熱處理過程為在350 ℃保溫2 h，使得羧甲基纖維素鈉充分分解。

2) 以1 ℃/min升溫至600 ℃，氫氧化鈣在500～600 ℃分解為氧化鈣和水，在600 ℃保溫2 h，使得氫氧化鈣充分分解。

3) 以1 ℃/min升溫至1 200 ℃并在1 200 ℃保溫2 h，從而增加靶材強(qiáng)度。最后以1 ℃/min降溫至室溫，完成靶材的熱處理過程。圖3為制備氧化鈣靶材的實(shí)物圖和SEM圖。

由圖3可看到，靶材內(nèi)顆粒尺寸在1～10 μm之間，靶材具有明顯的多孔結(jié)構(gòu)。經(jīng)計(jì)算靶材的平均密度為1.215 g/cm3，對(duì)應(yīng)的孔隙率[7]約為63%。制備后的氧化鈣靶放置于靶筒中，靶筒內(nèi)徑為φ18 mm，長(zhǎng)度為106 mm，壁厚為0.1 mm，靶筒兩端使用鉭蓋密封，離線實(shí)驗(yàn)時(shí)可通過對(duì)靶筒施加最大500 A電流進(jìn)行加熱，靶溫可達(dá)2 000 ℃左右；在線實(shí)驗(yàn)時(shí)根據(jù)質(zhì)子束流強(qiáng)調(diào)節(jié)加熱電流從而優(yōu)化靶筒的溫度，使得放射性核素能更快從靶材中釋放。

1.3 鉀核束產(chǎn)生離子源技術(shù)

圖4 離子源結(jié)構(gòu)Fig.4 Structure of ion source

BRISOL所使用的離子源為電子束碰撞等離子體離子源(FEBIAD)[8]，其結(jié)構(gòu)如圖4所示。離子源由靶筒、傳輸管、陰極、陽極、地電極等組成，靶筒內(nèi)核反應(yīng)生成的放射性核素通過傳輸管進(jìn)入放電室，電離后通過地電極引出。該離子源具備電子束碰撞等離子體電離和表面電離兩種工作模式[9]。通過將陰極施加最大400 A的大電流，可將傳輸管和陰極加熱至2 200 ℃以上高溫，即可以保證從靶筒內(nèi)釋放的放射性核素高效進(jìn)入放電室，又可讓陰極達(dá)到足夠高的溫度，實(shí)現(xiàn)表面電離或電子發(fā)射。在電子束碰撞電離模式下，陽極設(shè)置為+300 V，陰極上發(fā)射的電子可在陰極和陽極電場(chǎng)作用下加速進(jìn)入放電室，與中性核素碰撞并使之電離；在表面電離模式下，陽極設(shè)置為負(fù)電壓，堿金屬、堿土金屬等電離電位較低的核素與高溫陰極作用，實(shí)現(xiàn)表面電離并引出形成離子束。該離子源已成功用于氧化鎂靶的在線實(shí)驗(yàn)，并產(chǎn)生了鈉、氖同位素放射性核束。

離子源的陰極使用鉭管制成，鉭的功函數(shù)僅為4.25 eV，而鉀的電離電位為4.34 eV。為了提高鉀同位素的表面電離效率，在陰極內(nèi)壁上安裝0.1 mm厚的錸金屬內(nèi)襯(錸的功函數(shù)為4.96 eV)以提高表面電離效率。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 離線實(shí)驗(yàn)研究

圖5 離線實(shí)驗(yàn)測(cè)量的氧化鈣靶質(zhì)譜Fig.5 Off-line mass spectrometry of CaO target

使用SRIM程序模擬計(jì)算100 MeV質(zhì)子束入射氧化鈣靶中的射程約74 mm，將41片氧化鈣靶裝入靶筒，總靶片長(zhǎng)度為94 mm。由于目標(biāo)核素鉀屬于堿金屬，表面電離對(duì)其電離效率較高且靶材的質(zhì)譜成分相比電子束電離更簡(jiǎn)單，因此離子源采取表面電離模式。實(shí)驗(yàn)中分別在陰極電流為190 A(陰極功率約為400 W)、283 A(陰極功率約為1 000 W)時(shí)測(cè)量氧化鈣靶的質(zhì)譜，結(jié)果如圖5所示。在陰極電流為190 A時(shí)，氧化鈣靶的質(zhì)譜中主要由39K+、41K+及23Na+組成，未在質(zhì)譜中測(cè)量到鈣同位素，其中39K+流強(qiáng)為350 pA，占總流強(qiáng)的比例為87.1%；當(dāng)陰極電流提高至283 A時(shí)，質(zhì)譜的主要成分為7Li+、23Na+、39K+、40Ca+、87Rb+等，其中40Ca+的流強(qiáng)達(dá)到3.5 nA，占總束流的比例為54.54%。這主要是因?yàn)殁}的電離電位較高，為6.11 eV，當(dāng)陰極溫度較低時(shí)，對(duì)鈣的電離效率較低，離子束流小，隨著陰極電流的提高其電離能力更強(qiáng)，使得鈣被大量電離，從而占總束流的主要部分。

2.2 在線實(shí)驗(yàn)研究

2021年9月，在BRISOL上開展了氧化鈣靶的在線實(shí)驗(yàn)，BRISOL束線上設(shè)置了放射性核素鑒別裝置[10]，可以鑒別放射性核素種類和定量測(cè)量其束流強(qiáng)度。表1列出BRISOL在線實(shí)驗(yàn)測(cè)量到的氧化鈣靶放射性核束產(chǎn)額，其中當(dāng)質(zhì)子束流強(qiáng)為10 μA時(shí)，38K+的最大產(chǎn)額為1.12×1010pps；當(dāng)質(zhì)子束流強(qiáng)為15 μA時(shí)，37K+的最大產(chǎn)額為4.62×107pps。圖6給出質(zhì)子束流強(qiáng)為11 μA時(shí)，37K+產(chǎn)額與陰極電流的關(guān)系，其產(chǎn)額隨陰極電流增加先增大后減小，當(dāng)陰極電流為230 A時(shí)，37K+產(chǎn)額最大。這主要是由于隨陰極電流的增加，鈣離子被大量電離，從而抑制了鉀離子的電離，這與離線實(shí)驗(yàn)質(zhì)譜符合。在實(shí)驗(yàn)中將陰極電流設(shè)置為230 A，該陰極電流較小，有利于延長(zhǎng)離子源的使用壽命。本次實(shí)驗(yàn)除了成功產(chǎn)生37K+和38K+外，還產(chǎn)生了36～38K+、43K+、45～47K+等多種鉀同位素放射性核束，其中37，38K+、42，43K+放射性核素的產(chǎn)額均大于106pps。實(shí)驗(yàn)中鉀放射性核素產(chǎn)額提高的主要原因?yàn)椋?) 初級(jí)質(zhì)子束流提升，上靶束流增加從而使得放射性核素的產(chǎn)額提高；2) 由于靶工作溫度優(yōu)化使得放射性核素的釋放效率提高，從而使得產(chǎn)額提高；3) 離子源結(jié)構(gòu)做了優(yōu)化，陰極內(nèi)增加了錸內(nèi)襯，提高了功函數(shù)，從而提升了離子源對(duì)鉀的電離效率。

表1 氧化鈣靶產(chǎn)生的鉀同位素放射性產(chǎn)額Table 1 Radioactive yield of potassium isotope produced by CaO target

國(guó)際上在運(yùn)行的大型ISOL設(shè)施主要有加拿大TRIUMF的ISAC[11]裝置以及歐洲CERN的ISOLDE[12]裝置，圖7為BRIF、CERN、TRIUMF上鉀放射性核素產(chǎn)額的對(duì)比。CERN、TRIUMF使用的前級(jí)束能量均大于BRIF，但BRIF的37K+、38K+產(chǎn)額與二者水平相當(dāng)；BRIF上其余種類的鉀放射性核束產(chǎn)額低于國(guó)際水平。但需要指出的是，BRIF產(chǎn)生36K+、45～47K+時(shí)的前級(jí)束流強(qiáng)僅為5 μA，隨著初級(jí)束流的提升，BRIF上鉀放射性核素的產(chǎn)額仍有提高的空間。

圖6 37K產(chǎn)額與陰極電流的關(guān)系Fig.6 Relationship between 37K+ current and cathode current

圖7 BRIF、CERN、TRIUMF裝置鉀放射性核素產(chǎn)額的對(duì)比Fig.7 Comparison of yield of K radionuclide on BRIF, CERN and TRIUMF

3 結(jié)論

研制了用于放射性核束產(chǎn)生的氧化鈣靶材，并應(yīng)用于BRISOL在線實(shí)驗(yàn)，成功產(chǎn)生了36～38K+、43K+、45～47K+等多種放射性核束。37，38K+、42，43K+放射性核素的產(chǎn)額均大于106pps，其中38K+的最大產(chǎn)額為1.12×1010pps，為后期的物理實(shí)驗(yàn)奠定了基礎(chǔ)。