任燕 李倩惠 張宏升,? 康凌

PM2.5濃度湍流特征和通量獲取的實(shí)驗(yàn)研究

任燕1,2李倩惠1張宏升1,?康凌3

1.北京大學(xué)物理學(xué)院大氣與海洋科學(xué)系, 氣候與海?氣實(shí)驗(yàn)室, 北京 100871; 2.蘭州大學(xué)西部生態(tài)安全省部共建協(xié)同創(chuàng)新中心, 蘭州 730000; 3.環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室, 北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 北京 100871; ?通信作者, E-mail: hsdq@pku.edu.cn

利用 PM2.5質(zhì)量濃度測(cè)量儀 E-Sampler 的 1Hz 高頻采樣功能, 采用渦動(dòng)相關(guān)法, 計(jì)算山東省德州大氣環(huán)境實(shí)驗(yàn)站 2018 年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 7 日多次污染事件的 PM2.5濃度脈動(dòng)和湍流通量, 探討 PM2.5濃度湍流特征。結(jié)果表明, 實(shí)驗(yàn)觀測(cè)期間 PM2.5濃度湍流通量均值為 0.026μg/(m2·s); 不同污染過程中 PM2.5濃度湍流通量傳輸方向不同, 表明不同污染過程的污染源匯屬性不同。隨著湍流統(tǒng)計(jì)特征量(如湍流動(dòng)能、水平風(fēng)速標(biāo)準(zhǔn)差、垂直風(fēng)速標(biāo)準(zhǔn)差、水平風(fēng)速、動(dòng)量通量和感熱通量)增大, PM2.5湍流垂直通量呈現(xiàn)指數(shù)型減小的趨勢(shì), 即先急劇減小, 然后隨各變量的增長變化不大。隨著 PM2.5濃度增大, 其湍流通量絕對(duì)值呈現(xiàn)增加趨勢(shì), 因此 PM2.5濃度湍流通量的大小與 PM2.5濃度和湍流強(qiáng)弱有關(guān)。不穩(wěn)定條件下, PM2.5濃度歸一化標(biāo)準(zhǔn)差與穩(wěn)定度參數(shù)=/遵循?1/3 冪次關(guān)系, 即c/*= 6.7(?ζ)?1/3; 穩(wěn)定條件下, 實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對(duì)離散。另外, PM2.5濃度脈動(dòng)方差譜曲線在高頻段滿足?2/3 冪指數(shù)率, PM2.5濃度脈動(dòng)與垂直速度脈動(dòng)的協(xié)方差譜曲線在高頻段滿足 ?4/3 冪指數(shù)率。研究結(jié)果表明, 利用 E-Sampler 的 PM2.5濃度 1Hz 高頻采樣功能可以得到連續(xù)且有效的PM2.5濃度湍流通量。

PM2.5濃度湍流通量; 湍流統(tǒng)計(jì)特征; 湍流能譜; 污染過程

空氣污染嚴(yán)重影響生態(tài)環(huán)境和人類健康, 并通過氣溶膠?輻射?云反饋?zhàn)饔糜绊憵夂蜃兓?0 世紀(jì) 70 年代, 蘭州光化學(xué)煙霧引起學(xué)者的關(guān)注; 80—90 年代, 酸雨問題成為大氣環(huán)境的研究熱點(diǎn); 90 年代后期, 研究者更多地關(guān)注改善城市和區(qū)域尺度的空氣質(zhì)量[1]。21 世紀(jì)以來, 高濃度 PM2.5(空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于等于 2.5μm 的顆粒物)導(dǎo)致霾污染天氣現(xiàn)象在京津冀地區(qū)頻發(fā), 持續(xù)時(shí)間長, 空間范圍廣[2?4]。以 PM2.5為首要污染物霾污染天氣現(xiàn)象的發(fā)生與污染源排放[5?6]、氣象條件[7?8]和地形[9]等諸多因素密切相關(guān)。霾污染天氣發(fā)生在大氣邊界層, 因此大氣邊界層的結(jié)構(gòu)和特征對(duì)污染過程的形成、發(fā)展和消散有重要影響[10?14]。

湍流運(yùn)動(dòng)是大氣邊界層最顯著的運(yùn)動(dòng)形式, 主導(dǎo)著大氣邊界層中水?熱和能量的交換與輸送[15]。湍流交換決定著污染物能夠被傳輸和擴(kuò)散的高度以及空間分布。Ren 等[16]發(fā)現(xiàn)湍流隔板效應(yīng), 并通過實(shí)驗(yàn)揭示湍流運(yùn)動(dòng)增強(qiáng)或減弱對(duì)不同高度 PM2.5濃度變化的影響機(jī)制。Wang 等[17]的數(shù)值模擬結(jié)果表明, 如果強(qiáng)制減弱重污染天氣過程中 80%的湍流擴(kuò)散能力, PM2.5濃度的模擬結(jié)果會(huì)與觀測(cè)值更接近, 即修正模式中被高估的湍流擴(kuò)散作用, 可以有效地改善模式對(duì)重污染過程條件下 PM2.5濃度的低估。

毋庸置疑, PM2.5的湍流輸送是重霾天氣研究中非常重要的內(nèi)容, 準(zhǔn)確地估算 PM2.5的湍流通量不僅有助于精確地計(jì)算源排放和污染物輸送與沉降, 優(yōu)化污染排放參數(shù)化方案[18?20], 而且有助于改善霾污染模擬的邊界層參數(shù)化方案, 提高霾污染天氣預(yù)報(bào)水平[21?22]。目前, 對(duì) PM2.5湍流輸送的研究報(bào)道相對(duì)較少。與對(duì)水汽、二氧化碳等物質(zhì)的研究不同, 對(duì) PM2.5湍流輸送的研究集中在其數(shù)濃度[23?26], 一些研究者也獲取了數(shù)濃度通量[27?29]。污染物質(zhì)量濃度湍流通量能夠直接反映其物質(zhì)情況, 有更廣泛的適用性[20,22]。Ren 等[30]將超聲風(fēng)溫儀、PM2.5濃度連續(xù)測(cè)量儀和高頻響應(yīng)消光系數(shù)儀構(gòu)成PM2.5濃度湍流通量測(cè)量系統(tǒng), 其中超聲風(fēng)溫儀獲取 10 Hz 的垂直風(fēng)速脈動(dòng)數(shù)據(jù), PM2.5連續(xù)測(cè)量儀獲取PM2.5平均質(zhì)量濃度數(shù)據(jù), 高頻響應(yīng)消光系數(shù)儀獲取 1 Hz 消光系數(shù)數(shù)據(jù), 利用大氣消光系數(shù)與大氣氣溶膠的關(guān)系和規(guī)律確定 PM2.5濃度的變化, 采用渦動(dòng)相關(guān)法計(jì)算其湍流通量。

鑒于目前沒有獲取 PM2.5濃度湍流通量的普適性方法, 本文選用文獻(xiàn)[30]的結(jié)果作為參考, 利用PM2.5質(zhì)量濃度測(cè)量儀 E-Sampler 的 1Hz 高頻采樣功能, 結(jié)合超聲風(fēng)溫儀, 基于渦動(dòng)相關(guān)法, 計(jì)算和研究 2018 年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 7 日德州大氣環(huán)境實(shí)驗(yàn)站PM2.5質(zhì)量濃度脈動(dòng)、湍流通量及特征。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)觀測(cè)站簡介

本研究使用 2018 年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 7日山西省德州大氣環(huán)境實(shí)驗(yàn)站的大氣湍流和大氣環(huán)境加強(qiáng)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)數(shù)據(jù)。如圖 1 所示, 該實(shí)驗(yàn)站位于華北平原(37.15°N, 116.47°E), 周圍是較為平坦的農(nóng)田(圖 1(b)), 沒有大型的工業(yè)排放源。在大氣環(huán)境實(shí)驗(yàn)站安裝集成式的三維超聲風(fēng)溫儀(IRGASON, Campbell Scientific, Inc., 美國), 架設(shè)高度為 2.8m, 傳感器朝向正北方向, 采樣頻率為 10Hz; 架設(shè)儀器E-Sampler (Met One, Inc., 美國), 同步進(jìn)行 PM2.5質(zhì)量濃度的連續(xù)采樣, 采樣頻率可達(dá) 1Hz。均采用數(shù)據(jù)采集器自動(dòng)采集和記錄觀測(cè)數(shù)據(jù), 并實(shí)時(shí)傳輸至數(shù)據(jù)處理中心, 進(jìn)行數(shù)據(jù)質(zhì)控和 30 min 平均。

1.2 數(shù)據(jù)獲取方法與處理

紅色五角星代表觀測(cè)站位置

觀測(cè)數(shù)據(jù)的預(yù)處理方法如下: 采用 EddyPro 商業(yè)軟件[31](Advanced 6.2.1, LI-COR Biosciences, Inc.), 對(duì)原始湍流數(shù)據(jù)進(jìn)行野點(diǎn)剔除[32]、二次坐標(biāo)變換[33]以及趨勢(shì)項(xiàng)回歸[34]等處理, 并計(jì)算各氣象要素的湍流統(tǒng)計(jì)特征量, 計(jì)算時(shí)長為 30 min。同時(shí), 對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行嚴(yán)格的質(zhì)量控制, 剔除以下數(shù)據(jù)組: 1)風(fēng)向與三維超聲風(fēng)溫儀傳感器的夾角大于±135°的數(shù)據(jù)組, 即不考慮傳感器背后來流方向的數(shù)據(jù)組(偏南風(fēng)), 盡量避免儀器支架對(duì)流場的影響; 2)不滿足梯度輸送理論的數(shù)據(jù)組; 3)明顯有錯(cuò)誤的數(shù)據(jù)組。

2 結(jié)果和討論

2.1 PM2.5濃度脈動(dòng)和湍流垂直通量特征

觀測(cè)期間包含多次污染天氣過程, PM2.5濃度均值為 167μg/m3, 最高可達(dá) 676μg/m3; PM2.5濃度脈動(dòng)值變化范圍為±200μg/m3; 污染天氣過程的垂直速度脈動(dòng)數(shù)值較小, 變化范圍為±2m/s; PM2.5濃度湍流通量變化范圍為?1～2μg/(m2·s), 均值為 0.026μg/(m2·s), 與 Ren 等[30]的結(jié)果類似, 表明加強(qiáng)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)期間德州實(shí)驗(yàn)站所在地區(qū)整體上為 PM2.5源。如圖 2 所示, 污染天氣過程個(gè)例 1～5 的 PM2.5濃度湍流通量分別為?0.015, ?0.030, 0.053, 0.023 和0.078μg/(m2·s)。其中, 個(gè)例 1 和 2 的 PM2.5濃度湍流通量方向向下, 表明這兩次污染天氣過程中德州實(shí)驗(yàn)站總體上屬于 PM2.5匯, 即以沉降為主; 個(gè)例 3～5 的PM2.5濃度湍流通量方向向上, 表明這 3 次污染天氣過程中德州實(shí)驗(yàn)站總體上屬于 PM2.5源, 即以 PM2.5排放為主?？梢? 同一地區(qū)在不同的污染過程中, 其源匯屬性并不是一成不變。

2.2 PM2.5 湍流垂直通量與各湍流變量之間的關(guān)系

灰色豎線隔開 5 次污染天氣過程個(gè)例: C-I, C-II, C-III, C-IV, C-V; 灰色陰影區(qū)域表示第 4 次污染天氣過程的不同階段: S-I 為污染發(fā)展階段, S-II 為污染維持階段, S-III 為污染最嚴(yán)重的階段, S-IV 為污染消散階段

黑色曲線表示湍流垂直通量與其他各湍流變量之間的關(guān)系趨勢(shì)

2.3 PM2.5濃度脈動(dòng)的湍流特征

近地面層 Monin-Obukhov 相似性理論[35]揭示, 不穩(wěn)定層結(jié)條件下, 三方向風(fēng)速的歸一化標(biāo)準(zhǔn)差與穩(wěn)定度參數(shù)之間存在 1/3 冪次關(guān)系, 溫度歸一化標(biāo)準(zhǔn)差與之間存在?1/3 冪次關(guān)系; 近中性層結(jié)條件下, 三方向風(fēng)速的歸一化標(biāo)準(zhǔn)差趨近于常數(shù)。從圖4 可以看到, 近中性條件下, 水平風(fēng)速歸一化標(biāo)準(zhǔn)差/*=2.5(1?2.5ζ)1/3, 略高于文獻(xiàn)[36]中平坦下墊面的 2.39±0.03; 溫度歸一化標(biāo)準(zhǔn)差的系數(shù)為 0.8, 略小于文獻(xiàn)[37]中美國堪薩斯草原下墊面的 0.95。圖 4 顯示, 德州大氣環(huán)境實(shí)驗(yàn)觀測(cè)站測(cè)得的風(fēng)速與溫度脈動(dòng)的統(tǒng)計(jì)特征符合經(jīng)典的相似性關(guān)系。

圖 4(c1)和(c2)顯示, 不穩(wěn)定條件下, PM2.5濃度歸一化標(biāo)準(zhǔn)差與穩(wěn)定度參數(shù)之間的關(guān)系也遵循?1/3 冪次關(guān)系, 其系數(shù)為 6.7, 明顯大于溫度等標(biāo)量的歸一化標(biāo)準(zhǔn)差的系數(shù), 略小于文獻(xiàn)[30]的結(jié)果, 原因可能與 PM2.5采樣、甄別和處理方式有關(guān); 同時(shí), 也反映 PM2.5濃度湍流特性與溫度等標(biāo)量存在差異。PM2.5濃度的相似性關(guān)系與文獻(xiàn)[30]相同, 從一個(gè)側(cè)面證明本文獲取 PM2.5濃度脈動(dòng)和湍流通量結(jié)果的有效性和合理性。

(a1)～(c1) 不穩(wěn)定條件; (a2)～(c2) 穩(wěn)定條件

以加強(qiáng)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)期間污染過程持續(xù)時(shí)間最長的個(gè)例 4 為例, 根據(jù)PM2.5濃度的變化, 將該污染過程分為 4 個(gè)階段: 污染發(fā)展階段(S-I), 污染維持階段(S-II), 污染最嚴(yán)重的階段(S-III), 污染消散階段(S- IV)。圖 5 給出 4 個(gè)污染階段水平風(fēng)速和溫度的脈動(dòng)方差譜, 圖 6 給出 4 個(gè)污染階段 PM2.5濃度的脈動(dòng)方差譜以及 PM2.5濃度脈動(dòng)與垂直速度脈動(dòng)的協(xié)方差譜。

從圖 5(a1)～(a4)可知, 不同污染階段的水平風(fēng)速脈動(dòng)方差譜曲線滿足 Kolmogorov 湍流理論[38], 慣性副區(qū)滿足?2/3 冪次率; 水平風(fēng)速脈動(dòng)方差譜的譜峰對(duì)應(yīng)的能譜密度在污染維持階段(S-II)數(shù)值最小; 水平風(fēng)速脈動(dòng)方差譜的譜峰對(duì)應(yīng)的能譜密度在污染消散階段(S-IV)數(shù)值最大。原因是, 污染維持階段的水平風(fēng)速最小, 污染消散階段的水平風(fēng)速最大。溫度脈動(dòng)方差譜曲線呈現(xiàn)類似的規(guī)律。從圖5(b1)～(b4)可知, 污染發(fā)展過程不同階段的溫度脈動(dòng)方差譜形狀相似, 慣性副區(qū)滿足?2/3 冪次率。

從圖 6(a1)～(a4)可知, PM2.5濃度脈動(dòng)方差譜線形狀與水平風(fēng)速和溫度相似, 慣性副區(qū)滿足?2/3 冪次率。類似地, 圖 6(b1)～(b4)中 PM2.5濃度脈動(dòng)和垂直速度脈動(dòng)的協(xié)方差譜線也呈現(xiàn)與水平風(fēng)速和溫度相似的規(guī)律, 慣性副區(qū)滿足?4/3 冪次率。上述結(jié)果表明, PM2.5濃度湍流微觀特征符合近地層 Monin-Obukhov 相似性理論[35], 同時(shí)驗(yàn)證了 Ren 等[30]的結(jié)果。另外, 圖 6(a4)、(b1)和(b2)中, PM2.5濃度脈動(dòng)方差譜以及 PM2.5濃度脈動(dòng)與垂直速度脈動(dòng)的協(xié)方差譜都在高頻位置出現(xiàn)不同程度的噪聲, 這一現(xiàn)象表明 PM2.5濃度脈動(dòng)的高頻響應(yīng)低于風(fēng)速和溫度, 與 E-Sampler 的 PM2.5采樣采取抽氣的方式有關(guān)。

灰色斜線的斜率為?2/3; n表示自然頻率

(a1)～(a4)中灰色斜線的斜率為?2/3, (b1)～(b4)中灰色斜線的斜率為?4/3

3 結(jié)論

本研究利用 PM2.5質(zhì)量濃度測(cè)量儀 E-Sampler 的1Hz 高頻采樣功能, 結(jié)合超聲風(fēng)溫儀, 采用渦動(dòng)相關(guān)法, 計(jì)算 PM2.5質(zhì)量濃度的湍流通量, 討論 2018年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 7 日德州地區(qū) PM2.5濃度的湍流統(tǒng)計(jì)特征和微觀特征, 證明了獲取 PM2.5濃度脈動(dòng)和湍流通量的可能性和合理性, 得到如下主要結(jié)論。

1)利用 PM2.5質(zhì)量濃度測(cè)量儀 E-Sampler 的 1 Hz 高頻采樣功能, 可以得到連續(xù)的 PM2.5濃度脈動(dòng)及其湍流通量。實(shí)驗(yàn)觀測(cè)期間, 德州大氣環(huán)境實(shí)驗(yàn)站所在地區(qū) PM2.5濃度湍流通量均值為 0.026μg/ (m2·s), 整體上呈現(xiàn) PM2.5源特征。該期間 5 個(gè)污染過程的 PM2.5濃度湍流通量分別為?0.015, ?0.030, 0.053, 0.023 和 0.078μg/(m2·s), 表明不同污染天氣過程的污染源匯屬性有所不同。

2)隨湍流統(tǒng)計(jì)特征量(如湍流動(dòng)能、水平風(fēng)速標(biāo)準(zhǔn)差、垂直風(fēng)速標(biāo)準(zhǔn)差、水平風(fēng)速、動(dòng)量通量和感熱通量)增大, PM2.5湍流垂直通量呈指數(shù)型減小趨勢(shì), 先急劇減小, 然后隨各變量的增長變化不大。隨著 PM2.5濃度增大, PM2.5濃度湍流通量絕對(duì)值呈增加趨勢(shì)。PM2.5濃度湍流通量的大小與 PM2.5濃度和湍流強(qiáng)弱有關(guān)。

3)不穩(wěn)定條件下, PM2.5濃度歸一化標(biāo)準(zhǔn)差/*與穩(wěn)定度參數(shù)的關(guān)系遵循?1/3 冪次關(guān)系, 即σ/*=6.7(?)?1/3。PM2.5濃度脈動(dòng)方差譜線在慣性副區(qū)滿足?2/3 冪次率, PM2.5濃度脈動(dòng)與垂直速度脈動(dòng)的協(xié)方差譜線在慣性副區(qū)滿足?4/3 冪指次率, 與風(fēng)速和溫度的情況類似, 說明 PM2.5濃度湍流宏觀統(tǒng)計(jì)特征和微觀特征在一定程度上符合近地層 Monin-Obukhov 相似性理論。

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Experimental Study on the Turbulence Characteristics and Flux Acquisition of PM2.5

REN Yan1,2, LI Qianhui1, ZHANG Hongsheng1,?, KANG Ling3

1.Laboratory for Climate and Oceanic-Atmosphere Studies, Department of Atmospheric and Oceanic Sciences, School of Physics, Peking University, Beijing 100871; 2.Collaborative Innovation Center for West Ecological Safety, Lanzhou University, Lanzhou 730000; 3.State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871; ? Corresponding author, E-mail: hsdq@pku.edu.cn

The authors use the high-frequency sampling function of the fine particle mass concentration measurement instrument E-Sampler and the eddy covariance method to calculate PM2.5concentration fluctuation and turbulent flux of the multiple pollution events of the Dezhou city atmospheric environment experimental station in Shandong Province from December 27, 2018 to January 7, 2019, and the turbulence characteristics of PM2.5concentration are discussed.The results show that the mean value of the turbulent flux of PM2.5concentration during the observation period is 0.026 μg/(m2·s).The transmission direction of the turbulent flux of PM2.5concentration in different pollution processes is different, indicating that the sink or source property is not static.With the increase of turbulence statistical characteristic quantities (such as turbulent kinetic energy, standard deviation of horizontal wind speed, standard deviation of vertical wind speed, horizontal wind speed, momentum flux and sensible heat flux), the vertical flux of PM2.5decreases exponentially, namely, it decreases sharply, and then changes little with the increase of each variable.With the increase of the concentration of PM2.5, the absolute value of the turbulent flux of PM2.5shows an increasing trend.The turbulent vertical flux of PM2.5concentration is related to the PM2.5concentration and the intensity of turbulence.The normalized standard deviation of PM2.5concentration and the stability parameter=/follow the ?1/3 power relationship under unstable conditions, that isc/*=6.7(?ζ)?1/3.Under stable conditions, the experimental results are relatively discrete.In addition, the variance spectrum curve of PM2.5concentration satisfies the ?2/3 power exponential rate in the high frequency range, and the covariance spectrum curve of the PM2.5concentration and the vertical wind speed satisfies the ?4/3 power exponential rate in the high frequency band.The result shows that 1Hz high-frequency sampling function of E-Sampler can obtain continuous and effective turbulent flux of PM2.5concentration.

turbulent flux of PM2.5concentration; turbulence statistics; turbulence energy spectrum; pollution process

10.13209/j.0479-8023.2021.082

2020–11–22;

2021–01–20

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2017YFC0209904, 2017YFC0209600)、國家自然科學(xué)基金(41705003, 41544216)和新疆維吾爾自治區(qū)高層次(柔性)人才引進(jìn)項(xiàng)目(2018)資助