楊兆銳，徐秋梅，耿一丹，郭義盼，戴振文，趙紅赟，楊治虎,*

(1.甘肅省人民醫(yī)院，甘肅 蘭州 730000；2.中國(guó)科學(xué)院 近代物理研究所，甘肅 蘭州 730000；3.吉林大學(xué) 物理學(xué)院，吉林 長(zhǎng)春 130012；4.南京航空航天大學(xué) 航天學(xué)院，江蘇 南京 210016)

在低能重離子輻照過程中，一定能量的離子入射到固體表面上，將與表面原子不斷進(jìn)行碰撞，當(dāng)其動(dòng)能大于表面結(jié)合能時(shí)，固體表面原子獲得能量后，會(huì)從固體表面發(fā)射出去，這種現(xiàn)象稱為濺射。低能重離子輻照過程中，濺射原子的激發(fā)態(tài)退激輻射光譜是研究輻照損傷機(jī)制的一種重要物理數(shù)據(jù)。在這種情況中，濺射原子、離子的激發(fā)態(tài)輻射光譜可提供有關(guān)離子轟擊靶材的表面化學(xué)態(tài)的信息(如濺射效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)[1-2])及與輻照損傷程度的關(guān)聯(lián)。由于粒子與固體作用中存在濺射原子、離子的光輻射，測(cè)量其光發(fā)射是研究低能輻照過程中粒子碰撞激發(fā)、電離、濺射等機(jī)制的手段之一。早期的粒子輻照中，粒子與靶原子之間的相互作用產(chǎn)生的濺射原子、離子的發(fā)光現(xiàn)象的研究，主要集中在入射離子能量低于20 keV時(shí)，考慮的是與靶原子的彈性碰撞，濺射粒子發(fā)射光譜，光子產(chǎn)額隨入射離子能量的變化與核阻止本領(lǐng)隨入射離子能量變化有相同的變化趨勢(shì)[3]，其隨入射離子能量的變化趨勢(shì)為：在低能時(shí)，濺射原子、離子發(fā)光產(chǎn)額隨離子能量的變化幾乎是線性上升增加，達(dá)到最大值后，便隨入射離子能量增加而下降，在此過程中入射離子主要通過靶原子核彈性碰撞損失其能量。在本實(shí)驗(yàn)的能量范圍內(nèi)發(fā)現(xiàn)隨入射離子能量的變化，輻射光譜光子產(chǎn)額不再與核阻止本領(lǐng)有相同的變化趨勢(shì)，其原因是核能損起主導(dǎo)作用減少，較高能量的入射離子存在與靶原子核外電子的非彈性碰撞，從而損失能量。人們對(duì)重離子輻照中濺射現(xiàn)象的關(guān)注和重視是因?yàn)闉R射粒子和表面光輻射不僅與帶電粒子同固體表面相互作用的各種物理過程直接相關(guān)，而且它具有重要的應(yīng)用，如核聚變反應(yīng)堆的器壁保護(hù)、表面分析技術(shù)、薄膜制備及天體等離子體等均涉及到濺射發(fā)光現(xiàn)象。目前，國(guó)際上的同類工作主要針對(duì)特殊材料進(jìn)行離子輻照形成的光發(fā)射，如入射粒子能量在幾keV到幾百keV的離子輻照含氧高純度金屬和多晶體、高純度氧(99.995)覆蓋鎳和多晶鈦[4-5]，研究局部隨不同真空度變化的發(fā)射光譜強(qiáng)度或發(fā)射光子產(chǎn)額。另外，低能高電荷態(tài)離子輻照固體表面的光發(fā)射也是目前關(guān)注的重要研究課題[6]。低能高電荷態(tài)(勢(shì)能)輻照固體光發(fā)射的實(shí)驗(yàn)工作要在動(dòng)能和勢(shì)能下分別進(jìn)行，本工作選擇大于20 keV能量的Xe10+輻照高純度Al，在200～550 keV能量范圍內(nèi)研究Xe10+與Al表面相互作用中濺射Al原子輻射譜光子產(chǎn)額隨入射能量增加的變化，其光譜特征和結(jié)果分析不僅對(duì)天體物理研究[1]，而且對(duì)理解帶電重離子在不同能量下與物質(zhì)相互作用中的濺射產(chǎn)額、光輻射、碰撞激發(fā)機(jī)制有重要意義[6-8]。

1 測(cè)量裝置與方法

實(shí)驗(yàn)在中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺(tái)上進(jìn)行，圖1為本次實(shí)驗(yàn)的裝置示意圖[9]，實(shí)驗(yàn)中不同能量的Xe10+離子在不同高壓下引出，然后經(jīng)過二極磁鐵和四極磁鐵輸運(yùn)。相對(duì)束流線，離子在Al靶平面的45°方向入射。實(shí)驗(yàn)中，靶室真空度保持10-6Pa，在法拉第筒中的流強(qiáng)(入射離子流強(qiáng))和靶表面流強(qiáng)分別用束流積分儀記錄。透鏡組在束流垂直方向聚焦光輻射在Acton Series SP-2550光柵光譜儀的入射狹縫(采用1 200 L/mm光柵，閃耀波長(zhǎng)500 nm)。實(shí)驗(yàn)中為了精確對(duì)準(zhǔn)碰撞點(diǎn)與光譜儀狹縫的位置，在粒子與靶的碰撞點(diǎn)裝有直徑2 mm的發(fā)光二級(jí)管，測(cè)量發(fā)光二級(jí)管的500 nm光譜線。根據(jù)發(fā)光二級(jí)管的500 nm光譜線，確定出碰撞點(diǎn)與光譜儀入射狹縫的準(zhǔn)確位置。實(shí)驗(yàn)前后，利用標(biāo)準(zhǔn)汞燈進(jìn)行譜儀刻度和校準(zhǔn)。本實(shí)驗(yàn)測(cè)量是弱光測(cè)量，為了降低噪聲，提高信噪比，實(shí)驗(yàn)過程中做了遮光處理，對(duì)光電倍增管進(jìn)行了冷卻。選擇入射流強(qiáng)約為200 nA，光子產(chǎn)額定義為每個(gè)入射粒子在靶表面濺射出輻射光譜的光子產(chǎn)額，即：

圖1 高電荷態(tài)離子轟擊固體表面發(fā)射光譜的測(cè)量裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of measurement apparatus for light emission from solid surface bombarded by highly charged ion

(1)

式中：Yλ和Nλ分別為輻射光譜光子產(chǎn)額和光子數(shù)；It為靶表面上的流強(qiáng)；q為入射離子電荷態(tài)數(shù)；e為電荷電量。

為了修正離子轟擊靶表面時(shí)產(chǎn)生靶表面電子[4]對(duì)發(fā)射光譜的影響，C為在相同實(shí)驗(yàn)條件下設(shè)置時(shí)間內(nèi)的靶表面和靶前平均流強(qiáng)的比值，即：

(2)

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

在本實(shí)驗(yàn)中，低能Xe10+離子與Al靶表面碰撞產(chǎn)生的光輻射中沒有觀測(cè)到表面其他成分的譜線或?qū)拵?。圖2為450 keV Xe10+與Al表面作用發(fā)射的304～400 nm波長(zhǎng)范圍的光譜圖，光譜來自于原子Al I的激發(fā)能級(jí)躍遷，譜線分辨在0.31～0.43 nm之間，波長(zhǎng)分別為308.10、309.14、394.52和396.28 nm。輻射光譜的光子產(chǎn)額反映處在激發(fā)態(tài)的原子數(shù)目，與躍遷概率呈正比。圖2中光譜線的能級(jí)躍遷概率分別為5.8×107、7.28×107、4.99×107、9.85×107s-1[10]。394.52 nm譜線的光子產(chǎn)額大于308.10 nm的光子產(chǎn)額，而躍遷概率較308.10 nm譜線的低，這是由于處于激發(fā)態(tài)S1/2的電子數(shù)目大于激發(fā)態(tài)D3/2的電子數(shù)目。圖3為Al原子能級(jí)示意圖。Al原子基態(tài)3s23p(2P1/2)的3p電子獲得能量，進(jìn)入4S軌道，按照LS耦合理論[11]形成S1/2。電子被激發(fā)到3d軌道，軌道發(fā)生分裂形成D3/2和D5/2兩個(gè)軌道。處在激發(fā)態(tài)S1/2的電子向2P3/2和2P1/2分別躍遷，輻射Al I 394.52 和Al I 396.28 nm光譜線。處在激發(fā)態(tài)D3/2的電子向2P1/2態(tài)躍遷，輻射Al I 308.10 nm光譜線，由于D3/2和D5/2能級(jí)差較小，電子向2P3/2躍遷疊加形成譜線Al I 309.14 nm譜線。圖4為200～550 keV Xe10+轟擊Al表面引起濺射靶原子發(fā)射譜線的強(qiáng)度比值，其隨能量的變化保持基本不變，與早期的單電荷態(tài)離子Ar和Ca與Al表面作用的實(shí)驗(yàn)結(jié)果[12]相一致。

圖2 450 keV Xe10+與Al表面作用發(fā)射的光譜Fig.2 Emission spectrum of aluminum target interacted with 450 keV Xe10+

圖3 Al原子能級(jí)示意圖Fig.3 Energy diagram of Al atom

圖4 200～550 keV Xe10+轟擊Al表面引起濺射靶原子發(fā)射譜線強(qiáng)度比值Fig.4 Intensity ratio of spectral line from sputtered target atom in 200-550 keV Xe10+ with Al surface

圖5為200～550 keV Xe10+的308.10、309.14、394.52、396.28 nm光譜光子產(chǎn)額隨入射能量的變化。為了便于與文獻(xiàn)中相關(guān)結(jié)果比較，入射離子的能量采用約化能量ε表示：

(3)

式中：E為入射離子能量；M1和M2分別為入射離子和靶原子質(zhì)量；Z1和Z2分別為入射離子和靶原子的原子序數(shù)。

由圖5可知，ε在0.3～1.0之間，濺射原子發(fā)射光譜光子產(chǎn)額隨入射離子能量的變化特征為：能量較低時(shí)，濺射Al原子的光譜光子產(chǎn)額隨離子能量的增加幾乎是緩慢線性增加的；隨離子能量繼續(xù)增加光子產(chǎn)額則急劇上升，出現(xiàn)最大值；然后光子產(chǎn)額隨入射離子能量的再增加而急劇下降。光子產(chǎn)額變化趨勢(shì)與入射離子沉積在固體表面能量、入射離子能量損失、離子穿入靶的深度有關(guān)，也就是說，ε小于0.8的區(qū)間，隨入射離子能量增加光子產(chǎn)額隨之增加，當(dāng)入射離子能量大于0.8時(shí)，光子產(chǎn)額隨入射離子能量的增加而下降。這種變化趨勢(shì)服從粒子束與固體作用的一般規(guī)律，離子穿進(jìn)固體越深，能量沉積在近固體表面越少，形成發(fā)射光子產(chǎn)額越少。這是因?yàn)殡x子穿進(jìn)固體越深，深處的移位原子越不易逸出表面，所以濺射原子發(fā)射光子產(chǎn)額下降。

圖5 200～550 keV Xe10+的308.10、309.14、394.52、396.28 nm光譜光子產(chǎn)額隨入射離子能量的變化Fig.5 Photon yield of 308.10, 309.14, 394.52, 396.28 nm spectral line in 200-550 keV Xe10+ vs incident ion energy

入射離子能量一般在keV～MeV范圍，當(dāng)濺射粒子離開表面時(shí)，電子轉(zhuǎn)移或曲線交叉過程導(dǎo)致濺射粒子激發(fā)，處在激發(fā)態(tài)的濺射粒子退激輻射光子，粒子濺射產(chǎn)額越大，形成的光子數(shù)越多，且在低能區(qū)濺射粒子發(fā)射光子產(chǎn)額隨入射離子能量的變化和核阻止隨入射離子能量的變化具有相同的特征。由于低能重離子轟擊固體，入射離子與路徑上的物質(zhì)靶原子核發(fā)生相互作用，入射離子能量不同，相互作用的強(qiáng)度和特征不同，最終決定了入射帶電粒子在靶物質(zhì)中能量損失與射程分布。根據(jù)文獻(xiàn)[13]中的核阻止本領(lǐng)Sn公式為：

(4)

由式(4)可得到Xe離子轟擊Al靶的核阻止本領(lǐng)隨ε的變化曲線(圖6a)，此計(jì)算結(jié)果與圖5中的光子產(chǎn)額隨ε的變化比較，沒有出現(xiàn)相同的特征，即沒有相同的變化趨勢(shì)。

圖6 Xe離子轟擊Al的核阻止和電子阻止本領(lǐng)(a)及核阻止和電子阻止本領(lǐng)合(b)Fig.6 Nuclear stopping and electronic stopping power (a) and nuclear stopping and electronic stopping power plus (b) for Xe ion bombarding Al target

由圖6a可知，核阻止本領(lǐng)曲線隨ε的增加而下降，分析認(rèn)為，核阻止作用只有入射粒子能量很低或入射粒子質(zhì)量很大時(shí)，才會(huì)對(duì)能量損失有重要貢獻(xiàn)，發(fā)射光子產(chǎn)額和核阻止本領(lǐng)隨ε的變化才有相同的變化趨勢(shì)。入射離子能量很低，其作用過程屬于核彈性碰撞過程。在本實(shí)驗(yàn)中，由于入射離子能量較高，除了核彈性碰撞，還存在入射離子與靶原子核外電子發(fā)生的非彈性碰撞，入射離子與Al靶表面作用時(shí)，使Al靶的電子從較低能級(jí)激發(fā)到較高的能級(jí)，從而處于激發(fā)態(tài)，通過躍遷回到基態(tài)，釋放出光輻射。在考慮彈性碰撞過程的同時(shí)，入射離子與靶原子核外電子發(fā)生非彈性碰撞不能忽略。在本文的分析中，加入電子阻止本領(lǐng)Se，其利用文獻(xiàn)[14]中的半經(jīng)驗(yàn)公式為：

(5)

由式(5)可得到Xe離子轟擊Al靶的電子阻止本領(lǐng)隨ε的變化曲線(圖6a)，計(jì)算的電子阻止本領(lǐng)隨ε的增加而增大。約化核阻止和約化電子阻止本領(lǐng)隨ε的變化相加結(jié)果(簡(jiǎn)稱RSP)示于圖6b，與圖5中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相比發(fā)現(xiàn)，當(dāng)ε較低時(shí)，RSP隨ε的增加而增加，當(dāng)ε大于0.5時(shí)，RSP開始下降，與圖5中的光子產(chǎn)額隨ε的變化情況存在差異。存在這種差異的原因是：對(duì)于低能離子，核能損起主導(dǎo)作用，即入射離子主要通過與靶原子核的彈性碰撞損失能量；對(duì)于較高能量離子，入射離子通過與靶原子的核外電子非彈性碰撞損失其能量。彈性碰撞過程的直接后果是原子位移，產(chǎn)生空位和間隙，而非彈性碰撞的直接過程使原子的外層電子激發(fā)和電離。本實(shí)驗(yàn)的入射離子能量雖然在keV～MeV范圍內(nèi)，與文獻(xiàn)[2-3,11]離子束濺射粒子和光譜實(shí)驗(yàn)相比，本實(shí)驗(yàn)的入射離子能量較高，濺射是由原子的線性級(jí)聯(lián)碰撞運(yùn)動(dòng)引起的，入射離子能量處在濺射粒子產(chǎn)額的下降區(qū)[15]。目前，低能、重離子轟擊固體的光發(fā)射實(shí)驗(yàn)研究，入射離子能量一般小于20 keV，考慮的是原子之間的彈性碰撞過程，非彈性阻止被忽略，即電子阻止效應(yīng)被忽略，在這種情況下，濺射粒子產(chǎn)額、光子產(chǎn)額和核阻止本領(lǐng)隨入射離子能量的變化有相同的趨勢(shì)。從文獻(xiàn)[15]中可看出，濺射產(chǎn)額隨入射離子能量的變化存在一濺射閾值，閾能量一般為20～100 eV。當(dāng)入射離子能量小于此閾值時(shí)，沒有原子被濺射出來。當(dāng)入射離子能量為1～10 keV時(shí)，濺射產(chǎn)額可達(dá)到一最大值。當(dāng)入射離子能量超過10 keV時(shí)，濺射產(chǎn)額開始隨入射離子能量增加而下降。在本文的實(shí)驗(yàn)中，入射離子能量處在文獻(xiàn)[7]中的濺射粒子產(chǎn)額隨入射離子能量變化的下降區(qū)，重離子轟擊金屬固體，其過程變得復(fù)雜，核阻止和電子阻止對(duì)濺射過程存在競(jìng)爭(zhēng)。由圖6a可看出，隨入射離子動(dòng)能的增加，電子阻止本領(lǐng)隨之增加，而核阻止本領(lǐng)降低，這一變化趨勢(shì)與Yamamura等[14]的計(jì)算濺射產(chǎn)額經(jīng)驗(yàn)公式的計(jì)算是一致的。對(duì)于低能濺射，非彈性阻止被忽略，濺射產(chǎn)額Y經(jīng)驗(yàn)公式為：

(6)

式中：α為修正因子；Eth為濺射的閾能。

對(duì)于高能濺射，核阻止非常小，其濺射產(chǎn)額經(jīng)驗(yàn)公式為：

Sn(E)(1-Eth1/2)n

(7)

結(jié)合式(6)和(7)可得出，濺射產(chǎn)額在入射離子能量較低時(shí)，主要考慮核阻止效應(yīng)，在入射離子能量較高時(shí)，主要考慮電子阻止效應(yīng)。

3 結(jié)論

由于粒子與固體碰撞作用的復(fù)雜性，彈性碰撞和非彈性過程同時(shí)存在，沉積在固體或表面而形成的濺射是一個(gè)尚未完全解決的問題，尤其是在金屬系統(tǒng)中。在本工作中利用入射離子的核阻止、電子阻止，還不能完全解釋本實(shí)驗(yàn)中的發(fā)射光譜的光子產(chǎn)額隨ε的變化趨勢(shì)。本實(shí)驗(yàn)中濺射Al原子發(fā)射光譜光子產(chǎn)額隨入射離子能量的變化的詳細(xì)機(jī)制，還需要系統(tǒng)地進(jìn)行較高不同能量的濺射機(jī)制與核和電子阻止本領(lǐng)的關(guān)聯(lián)實(shí)驗(yàn)研究及分析。由于低能高電荷態(tài)輻照固體光發(fā)射的實(shí)驗(yàn)需要?jiǎng)幽芎蛣?shì)能分別進(jìn)行測(cè)量，于是，這一工作為低能高電荷態(tài)輻照固體光發(fā)射研究積累了數(shù)據(jù)和方法。