付鑫鵬，付喜宏*，姚 聰，楊 飛，張 俊，彭航宇，秦 莉，寧永強

(1.中國科學院長春光學精密機械與物理研究所 發(fā)光學及應用國家重點實驗室，吉林 長春 130033;2.中國科學院大學，北京 100049; 3.長春理工大學 理學院，吉林 長春 130022)

1 引 言

超快激光具有獨特的超短脈沖，能在較低的平均功率下獲得超高的峰值功率，在現(xiàn)代科學的各個領域發(fā)揮了重要的作用。例如，利用其超高峰值功率特性實現(xiàn)的激光加工、激光醫(yī)學手術和激光約束核聚變等技術，利用其超短時間分辨特性實現(xiàn)的微觀粒子動力學行為探測、超快化學反應探測、大容量高精度的光通訊系統(tǒng)等技術，以及利用其豐富的光譜成分實現(xiàn)的脈沖整形、光譜檢測技術等等。超短脈沖激光以其強大的功用譜寫了一部典型的學科交叉的創(chuàng)造發(fā)明史，其發(fā)展充滿著挑戰(zhàn)、機遇和創(chuàng)新空間。

被動調Q和鎖模技術是獲得脈沖激光的常用方法。目前應用于被動調Q和鎖模的可飽和吸收體主要有半導體可飽和吸收鏡(SESAM)[1-3]、碳納米管[4-8]、石墨烯[9-10]以及新型二維材料[11-15]。SESAM工作穩(wěn)定，損耗小，已實現(xiàn)商業(yè)化生產，并在固體激光器及光纖激光器中廣泛使用。但是，SESAM的恢復時間和調制深度不易控制，工作帶寬較窄且只在近紅外波段有成熟的產品，不能滿足寬波段調諧的要求，從而限制了它的應用。2003年，Set 等首次以碳納米管作為可飽和吸收體應用于摻鉺光纖激光器中實現(xiàn)鎖模運轉[4]。此后，碳納米管作為另一種常用的可飽和吸收體被應用于光纖激光器[5]與固體激光器[6-8]中實現(xiàn)被動調Q、鎖模脈沖輸出。碳納米管具有響應時間短(<800 fs)、偏振不敏感等優(yōu)點，其吸收波長取決于管壁直徑，雖然通過不同直徑碳納米管的混合可以實現(xiàn)寬波段吸收的目標，卻會導致較大的散射損耗。2009年，石墨烯憑借狄拉克錐能帶結構在強光下的泡利阻塞效應實現(xiàn)的寬波段吸收特性，作為新型可飽和吸收體被成功地應用于光纖激光器中實現(xiàn)鎖模脈沖輸出[9]。隨后，類石墨烯結構的黑磷[13-14]和過渡金屬硫族化合物[11-12,15]等二維材料可飽和吸收體被相繼報道,因其成本低、恢復時間短和飽和光強低等優(yōu)勢，被廣泛地應用于激光器被動調Q、鎖模中，促進了脈沖激光的發(fā)展。

作為過渡金屬硫族化合物家族中具有代表性的一員，MoS2具有S-Mo-S的三明治結構，層內以共價鍵結合，層間以范德華力結合，層間作用力可以有效影響物質的能帶結構。MoS2體材料為間接帶隙能帶結構，帶隙寬度為1.2 eV[16]。單層MoS2為直接帶隙能帶結構，帶隙寬度為1.8 eV[17]。超薄層MoS2包括單層及少數(shù)層級材料，帶隙寬度在1.7～1.8 eV之間[16]。然而，上述MoS2電學性能是建立在原子晶格高度完整基礎上的。在實際加工過程中，不可避免地會引入雜質或缺陷，晶格結構發(fā)生偏離，通過電子局域化效應，使MoS2能帶結構發(fā)生改變，帶隙寬度變窄。山東大學Wang等證明了引入S原子缺陷至S/Mo比分別為1.94與1.89時，帶隙寬度減小為1.08 eV與0.26 eV[17-18]。引入Mo原子缺陷至S/Mo比為2.17時，帶隙寬度減小為0.13 eV，用其制造的光電探測器的工作帶寬可達445 nm～9 mm[19]。帶隙窄化的MoS2在強光激發(fā)下發(fā)生泡利阻塞效應，在可見光波段與近紅外波段均能表現(xiàn)出良好的非線性光學特性。2013年，Wang等采用開孔Z掃描的方法，測量了其三階非線性吸收系數(shù)可達10-15esu量級[20]。2015年，Zhang等采用MoS2可飽和吸收器件實現(xiàn)了1 535～1 565 nm的連續(xù)可調諧脈沖激光輸出[21]。2019年，令維軍等利用反射式MoS2可飽和吸收體實現(xiàn)了2 mm波段的Tm∶LuAG激光器被動調Q鎖模脈沖輸出[22]。相較于體材料MoS2，超薄層MoS2納米片更能均勻分散在水溶液中，不需加任何的其他有機溶劑，而且其具有低光限幅閾值、大非線性折射率以及高品質因數(shù)[23]，更適合作為可飽和吸收體用于激光器調Q鎖模過程中。

本文利用超薄層MoS2納米片作為可飽和吸收材料，采用石英池盛放分散液的方式提升材料的抗損傷閾值，在激光介質Nd∶YAG中實現(xiàn)了調Q脈沖輸出。脈沖激光中心波長為1 064.29 nm，最大輸出功率為485 mW，對應的單脈沖能量為2.5 μJ，鎖模脈沖序列的重復頻率為189.7 kHz。

2 實 驗

2.1 超薄層MoS2可飽和吸收體的制備與表征

把500 mg的MoS2粉末倒進100 mL水中，攪拌均勻。高功率超聲2 h后，MoS2粉末在水中充分分散開，部分材料被剝離成超薄層的MoS2納米片。之后對獲得的分散液進行離心，8 000 r/min下5 min，使未剝離的大塊MoS2材料沉淀底部。靜置24 h后,取上清液，獲得0.3 mg/mL的超薄層MoS2納米片分散液。使用移液槍將其轉移到45 mm×12 mm×1 mm的高透過率石英池中，用密封膠封住石英池開口，保持溶液濃度不變。

圖1 (a)石英池內超薄層MoS2納米片分散液的照片;(b)超薄層MoS2納米片的掃描電子顯微鏡圖片;(c)拉曼光譜;(d)飽和吸收透過率曲線。

(1)

其中T為透過率，I為入射光強，ΔT代表調制深度，Tns代表非飽和損耗，Isat代表飽和吸收強度。通過對透過率曲線擬合，求得超薄層MoS2納米片分散液可飽和吸收體的調制深度為15.5%，飽和吸收強度為520 W/cm2。非飽和損耗為10.2%，其主要來源于石英池的菲涅耳損耗與可飽和吸收體的散射損耗。相較于前人對MoS2可飽和吸收特性的報道結果[26-27]，我們的超薄層MoS2納米片分散液可飽和吸收體具有更高的調制深度、更低的飽和吸收強度與非飽和損耗，其內在物理機制為超薄層MoS2相對于同等質量的體材料MoS2具有更高的吸收系數(shù)與光生載流子密度，使其具有更高的調制深度與更低的飽和吸收強度。同時，超薄層MoS2尺寸的均勻性可以有效地減小體材料MoS2由于尺寸大小不一帶來的散射損耗，并且在后續(xù)的工作中，可通過對石英池兩側鍍膜降低菲涅耳損耗的方式，實現(xiàn)更低的非飽和損耗。

2.2 實驗裝置

圖2所示為實驗所用的固體Nd∶YAG被動調Q激光器裝置示意圖，選用光纖耦合808 nm波長的半導體激光器作泵浦源，光纖的數(shù)值孔徑為0.22，芯徑為400 mm，泵浦光經1∶1準直聚焦系統(tǒng)會聚于增益晶體上。選用平凹諧振腔，腔長85 mm，其主要包括輸入鏡 IM、Nd∶YAG增益晶體、輸出鏡OC與可飽和吸收體幾部分。其中輸入鏡IM為凹面鏡，曲率半徑為500 mm，表面鍍有1 064 nm高反、808 nm增透膜。增益晶體選用直徑為3 mm、長度為10 mm的Nd∶YAG晶體棒，晶體層面被銦箔包裹后放置在銅塊中，之后用半導體制冷器使銅塊與晶體的溫度保持在20 ℃。輸出鏡OC選用1 064 nm波長處10%透過率的平面鏡。

圖2 基于超薄層MoS2可飽和吸收體的被動調Q固體Nd∶YAG激光器示意圖

3 結果與討論

采用上述實驗裝置，調整腔鏡及晶體的位置，實現(xiàn)連續(xù)激光輸出。然后，以石英池為容器將超薄層MoS2分散液可飽和吸收體插入諧振腔中，調節(jié)可飽和吸收體位置，逐步增加泵浦光功率，即可實現(xiàn)調Q脈沖輸出。圖3(a)給出了脈沖激光的平均輸出功率隨泵浦功率的演化趨勢。當泵浦功率為2.46 W時，開始出現(xiàn)調Q運轉，相應的輸出功率為7.8 mW；當泵浦功率為14.55 W時，得到該實驗中最大的調Q脈沖輸出功率485 mW，整體演化過程的斜效率為3.95%。

調Q脈沖激光的重復頻率和脈沖寬度隨泵浦功率的演化趨勢如圖3(b)所示，從圖中可知，隨著泵浦功率從2.46 W增加到14.55 W，激光的重復頻率從66.67 kHz升高到189.75 kHz，相應的脈沖寬度從1.41 μs變窄至1.2 μs。產生該現(xiàn)象的內在機制為泵浦功率的增加能夠加快激光上能級反轉粒子數(shù)的積累和消耗，從而導致脈沖重復頻率增大。同時，激光晶體的初始反轉粒子數(shù)增加可以有效地減少脈沖的上升時間，使得脈沖寬度減小。

圖3 被動調Q激光的平均輸出功率(a)、脈沖寬度和重復頻率(b)隨泵浦功率的變化。

為觀察脈沖激光器的輸出波形，實驗中結合高速光電探測器(Thorlabs DET01CFC)與數(shù)字示波器(Tektronix MSO4104B)，實現(xiàn)激光脈沖的接收，并記錄實時波形。根據(jù)平均輸出功率和重復頻率，能夠計算得出Nd∶YAG被動調Q激光的單脈沖能量隨泵浦功率的增加而變大。圖4為泵浦功率14.55 W時脈沖激光的脈沖序列和單脈沖波形，其中脈沖序列相位關系固定，間隔分布均勻。根據(jù)485 mW平均輸出功率與189.75 kHz的重復頻率，計算得出該實驗中被動調Q激光的最大單脈沖能量2.56 μJ。選用YOKOGAWA AQ63700型號的光譜儀測量被動調Q脈沖激光的波長。圖5所示為Nd∶YAG脈沖激光的光譜圖，被動調Q脈沖激光中心波長為1 064.29 nm，且其不隨泵浦功率變化而改變。

圖4 調Q脈沖激光的脈沖序列和單脈沖波形

圖5 輸出激光光譜

4 結 論

利用超聲剝離法制備了超薄層MoS2分散液可飽和吸收體，并以石英池為容器插入到Nd∶YAG激光諧振腔中實現(xiàn)了1 064.29 nm波長的被動調Q脈沖輸出。當泵浦功率為2.46 W時，激光器進入調Q運轉狀態(tài)，隨著泵浦功率的增大，諧振腔內功率密度得以提升，脈沖重復頻率逐漸增大，脈沖寬度逐漸變窄。直至泵浦功率達到14.55 W時，實現(xiàn)最大的平均輸出功率485 mW，脈沖寬度為1.2 μs，最大的重復頻率189.75 kHz，最大的單脈沖能量2.56 μJ。該實驗表明，超薄層MoS2分散液可以作為中心波長1 064 nm固體激光器有效的可飽和吸收體材料，實現(xiàn)被動調Q功能。