趙 宇，張 毅，仲偉明，鄭曉華

(黑龍江省疾病預防控制中心，哈爾濱 150030)

1 材料與方法

1.1 調查對象

本次調查末梢水以黑龍江省地礦部門與各地質部門對黑龍江省水源水質調查中水源水本底較高地區(qū)為采樣點，取自來水廠處理后的末梢水。水源水為居民直接飲用的地下水源水地區(qū)的不同深度的地下水源水。樣品收集后，依據(jù)GB5750等國家標準方法進行規(guī)范處理。取大約3 L左右的水樣進行濃縮與蒸干灼燒，取適量殘渣進行總α與總β放射性測量。測量后，依據(jù)殘渣放射性活度，對水中的總α放射性和總β放射性的比活度進行測量。取5 L樣品，利用硫酸鋇共沉淀的方式將其制作成為待溶液，將其封裝到擴散管內放置大約14 d進行平衡，測定鐳-226和鐳-228的比活度。

1.2 儀器與測量方法

總α與β的測定。樣品經馬弗爐灰化后，取約200 mg水樣殘渣均勻鋪于測量盤內，通過MDS-9604型四通路流氣式低本底αβ測量儀進行測定。其α放射性本底計數(shù)的平均值約≤1.0 min-1，探測效率(2π)≥85%；β放射性本底計數(shù)的平均值經計算得出≤1.0 min-1，探測效率≥40%；α對β的混道≤1%，β對α的混道約為0%；探測效率的穩(wěn)定性控制在±5%的范圍內，β探測效率的穩(wěn)定性大約是在±10%的范圍內。

226Ra的測定主要使用硫酸鋇共沉淀射氣法。測量所用設備為高純鍺譜儀。譜儀型號為GEM40P4-76-SMP，生產廠家為美國ORTEC公司。高純鍺探頭相對于NaI(Tl)晶體(3″×3″)的探測效率為43%，相對于Co-601332keV全能峰的能量分辨率為2.17 keV，積分本底為130.67 cpm(50.04～200 007 keV)。測量時探測器置于壁厚10 cm、內腔直徑290 mm、高409 mm的7500AD型低本底鉛室內。采用全能峰效率曲線法進行樣品中放射性核素放射性比活度分析測定。所使用標準源為水體源，由中國計量科學研究院進行效率刻度并出具證書。本底樣品、標準源和待測樣品的測量時間均為1 d。

相應設備定期接受計量檢定部門的檢定，保證設備滿足測量要求。

2 結果與討論

總α放射性比活度。黑龍江省水源水的α均值大約是在(1.12±0.79)×10-2BqL-1，范圍大約是在(0.00～3.20)×10-2Bq-L-1。從具體采樣時間來觀察均值，豐水期大約是(0.96±0.63)×10-2Bq-L-1，枯水期與豐水期相比要稍微較低。通過與飲用水調查結果相比，末梢水的總α放射性活度的濃度低于深井水與礦泉水，造成這一現(xiàn)象的主要原因是自來水廠經過了沉淀與過濾等一系列處理措施，逐步實現(xiàn)了水中總α的放射性的凈化。

總β放射性比活度。稱取大約小于最大取樣量的樣品粉末，將其比較均勻地鋪設到樣品盤內，制作成樣品源，利用MDS-9604型四通路流氣式低本底αβ測量儀來進行測量。儀器經過KCI源矯正，其實際測量效率大約是28%(4π)，要保證測量結果的準確性，保證KCI源厚度質量與樣品源之間的一致性，探測限是n×10-3Bq.L-1。

不同水源與深度地下水放射性。地面水除卻226Ra之外，總α與總β都要比地面水和地下水的總體均值要高；地面水經過水廠處理之后，除了β之外，各項水平也出現(xiàn)了下降趨勢，但并不是很明顯；1 km以上的深井地下水的放射性低于總體均值，特別是鈾含量多數(shù)無限接近于測定下限，各種核素含量也是以100～500 m深度的地下水為最高。經水廠處理后的自來水中的226Ra出現(xiàn)了顯著降低現(xiàn)象。

3 質量控制

按照自來水放射性比活度相對較低的特點，要保證測量準確性，可借助濃縮后測量方式，使用硫酸鋇沉淀法及蒸干法等濃縮方法。硫酸鋇沉淀法是十分可靠的方式，蒸干法則是對國家飲用水質量進行監(jiān)測的一種方式。為了實現(xiàn)監(jiān)測方式的統(tǒng)一，于1988年開始普遍使用蒸干法，其有著較高的可靠性和準確性，可應用于生活飲用水與水源水中總α的放射性濃度測量。

固定人員測定，定期利用241Am監(jiān)督源或KCI標準源進行設備效率刻度。

實際分析過程中，一旦出現(xiàn)了任何異常值，要對其進行重復測定。實驗室通過了中國疾病預防控制中心組織的放射性核素γ 能譜分析能力考核和總α總β放射性測量能力考核，考核結果均為合格。通過實驗室間的比對，以確保水樣分析結果的準確性與合理性。實驗結果的擴展不確定度(U=2，k≥95%)保持在允許的實際誤差范圍內，符合質量控制相關要求。

4 討論

調查發(fā)現(xiàn)，水源水處理后的放射性監(jiān)測值低于國家標準規(guī)定的放射性指標限度，黑龍江省各地區(qū)采集的末梢水樣品中的總α總β放射性符合國家衛(wèi)生標準《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)要求。地下水源水相對于末梢水，其總α放射性比活度結果較高且波動較大，即豐水期高于枯水期，總β放射性比活度趨勢相反，為豐水期低于枯水期。其原因主要是由于黑龍江省豐水期氣溫相對較高，水體流動性增加，豐水期地下水水量充沛，將巖體中的氡及其子體等氣體溶解，并將巖體中含α衰變的釷、鐳等母體核素沖刷至地下水體中?？偊碌姆派湫员然疃容^低，這主要由于豐水期水量增加，導致水中40K濃度被稀釋。地下水中的β放射性主要為巖石和土層中的天然放射性核素40K貢獻，在一段時間內水庫土壤中的40K會維持在一個恒定的量上，其中β放射性波動幅度與水量差異具有一定相關性，從另一個角度佐證了上述設想。

建立總β與總α放射性比活度比值的年度監(jiān)測曲線是初步預警居民飲用水是否受到人工放射性核素污染的一種有效地方式。在未受到污染的情況下，水源水中的βα比值較為穩(wěn)定，在遭受人工放射性污染后，βα會有較為顯著的變化。其可以作為對水源放射性污染及時報警的一種重要監(jiān)測手段。通過這種監(jiān)測方式對地下水放射性污染進行監(jiān)測有著較高的實用性，總放射性監(jiān)測設備在縣區(qū)級疾控中心等單位將進行普及性配置，對一些并未配備測量譜儀的單位及地區(qū)來說更具實際意義。

雖然各類應急標準中確定了一些污染信號核素及指標核素的相關監(jiān)測，但對于總α與總β放射性的監(jiān)測作用仍不可輕視。特別是一些縣區(qū)級疾控中心并沒有配備譜儀的條件，可以將總α與總β放射性限值作為是否開展放射性核素分析與評價的重要判定標準，并向市或省級作出及時的監(jiān)測預警。

5 結語

研究發(fā)現(xiàn)，黑龍江省經過水廠處理之后的末梢水中，總α放射性和總β放射性基本符合我國國家標準要求。直接供飲用的地下水源水中的放射性比活度呈現(xiàn)季節(jié)性變化，豐水期總α放射性比活度要高于枯水期，豐水期總β放射性比活度低于枯水期。