符曉倩 呂思遠 王鹿霞

(北京科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院物理系,北京100083)

(2020年1月15日收到;2020年6月28日收到修改稿)

1 引 言

激子的動力學(xué)問題無論在無機半導(dǎo)體領(lǐng)域[1,2]還是在有機分子領(lǐng)域[3,4]一直是理論和實驗物理學(xué)家關(guān)注的問題,激子動力學(xué)過程涉及的能量轉(zhuǎn)移[5]和電荷輸運過程[6]關(guān)系到相關(guān)器件的工作效率,對分子激子動力學(xué)過程的深入理解有助于探究分子器件的工作機理,進一步提高工作效率.隨著飛秒激光技術(shù)的發(fā)展和納米光刻技術(shù)的成熟,在強場激發(fā)作用下[7]或與金屬納米粒子耦合[8?11]的體系中,分子可能受到強激發(fā)而產(chǎn)生多激子現(xiàn)象,多激子的傳導(dǎo)與解離必將影響相關(guān)器件的工作效率.因此,深入研究多激子在分子體系內(nèi)的動力學(xué)過程將是重要的科學(xué)問題.

激子在半導(dǎo)體量子點結(jié)構(gòu)的動力學(xué)過程近年來有較多的研究[12?16]. 例如, Garagiola和Osenda[14]研究了球形量子點中的激子性質(zhì),發(fā)現(xiàn)激子結(jié)合能和量子點的核半徑的關(guān)系表現(xiàn)出很強的非線性行為.Tahara和Kanemitsu[15]探索瞬態(tài)吸收信號的系統(tǒng)中的多重激子相干現(xiàn)象,發(fā)現(xiàn)了多激子偶極振蕩與共振頻率間的關(guān)系.Mehata和Ratnesh[16]通過連續(xù)的離子層吸附和反應(yīng),考察了殼層對量子點光學(xué)特性和激子動力學(xué)的影響,發(fā)現(xiàn)了量子點的增長與殼層的表面鈍化間的關(guān)系.相比于量子點體系,在分子體系內(nèi)的多激子動力學(xué)研究要少得多.目前有關(guān)分子中的激子動力學(xué)研究主要有:利用泡利主方程描述局域弗倫克爾激子態(tài)隨時間的演變[17];將激光脈沖優(yōu)化理論應(yīng)用于弗倫克爾激子模型,研究超快優(yōu)化激光脈沖對激子動力學(xué)的影響[18];在染色團分子聚集體中用密度矩陣理論分析了分子躍遷能量波動的相干作用[19]等等,但是這些工作在激子-激子非線性耦合動力學(xué)方面并沒有給出詳細的討論.目前實驗上已驗證了在分子聚集體內(nèi),單體躍遷偶極矩之間的強烈耦合作用能夠改變紫外可見光譜上的吸收特征,而適宜的酸度或離子強度等都會促使卟啉的吸收帶分裂,從而出現(xiàn)J型聚集體紅移銳化的譜帶和H型聚集體藍移寬化的譜帶[20],這些實驗結(jié)果給出了非局域激子態(tài)的特征,但在激子間耦合效應(yīng)等方面沒有過多的分析.在共軛聚合物方面,鏈間相互作用對聚合物中激發(fā)態(tài)的影響已有較多研究[21?25].比如,Qiu[21],Sun和Stafstr?m[22],Zhang等[23],Meng等[24],Johansson和Stafstr?m[25]研究了共軛聚合物中電荷的轉(zhuǎn)移,指出在沒有電場的作用下,聚合物體系中加入的電荷由于強的鏈間耦合作用不會局域在一條鏈上而是擴散到相鄰的幾條鏈上.截止目前,據(jù)我們調(diào)研,分子聚集體中鏈間耦合對激子動力學(xué)的影響還沒有研究過.

我們曾用密度矩陣理論模擬了一維分子鏈中激子的動力學(xué)過程,詳細研究了單分子鏈中激子態(tài)的動力學(xué)過程[26].為了簡單起見,采用全同分子組成的一維分子鏈[26],研究發(fā)現(xiàn)在強場作用下多激子態(tài)產(chǎn)生,其動力學(xué)過程與激光脈沖的寬度有關(guān),且激發(fā)態(tài)的形成對理解激子動力學(xué)過程非常重要.我們知道溶液中的分子聚集體的構(gòu)型很復(fù)雜,在形成分子鏈的同時也會形成二維分子平面或三維分子聚集體.根據(jù)我們的調(diào)研目前對二維分子面系統(tǒng)的激子動力學(xué)過程沒有深入地討論,也沒有考慮鏈間相互作用對激發(fā)態(tài)動力學(xué)的影響,但是多激子動力學(xué)過程對二維材料及三維分子聚集體的電荷輸運性質(zhì)至關(guān)重要.本文首先對雙分子耦合鏈系統(tǒng)的多激子問題進行研究,為將來進一步研究二維分子面和三維分子聚集體中的多激子問題提供理論基礎(chǔ).

本論文針對具有鏈間耦合的雙鏈系統(tǒng),考慮鏈間耦合對分子聚集體激子態(tài)的影響，研究其動力學(xué)過程，討論耦合的分子鏈在不同聚集條件下的激子態(tài)能級分布.

2 理論模型及相關(guān)公式

對于單分子鏈系統(tǒng),分子的有序排列有H型分子鏈和J型分子鏈[27].所謂H 型分子鏈指的是分子鏈的方向與其偶極矩方向垂直(如圖1(a)和圖1(b)中的每條單鏈位形);J型分子鏈中分子鏈的方向與其偶極矩方向平行(如圖1(c)中每條單鏈的位形).為了系統(tǒng)研究雙分子鏈系統(tǒng)中的激子動力學(xué)過程,我們按照分子的偶極矩方向設(shè)計了3種雙分子鏈模型,分別為H ?H型:兩條分子鏈的鏈內(nèi)和鏈間偶極矩均為H 型排列(圖1(a));H ?J型:兩條分子鏈內(nèi)和鏈間偶極矩分別為H 型和 J型排列(圖1(b));J?H型:兩條分子鏈內(nèi)和鏈間偶極矩分別為 J型和H型排列(圖1(c)).本文中為了簡單起見,設(shè)分子鏈中的分子全同且只考慮其二能級模型,忽略強激光作用下的激子-激子湮滅過程.令分子m的絕熱單分子基態(tài)為φmg,基態(tài)能為零,絕熱單分子激發(fā)態(tài)的能量是Em.系統(tǒng)總的哈密頓量為

其中Hexc為激子的哈密頓量,表達式為

其中m(n)表示分子鏈中分子的序數(shù),在雙鏈耦合的體系中仍然將分子序數(shù)統(tǒng)一排序,若一條鏈中有N個分子,分子序數(shù)為1–N的屬于第一條分子鏈,分子序數(shù)為N+1到2N的屬于第二條分子鏈,且第m個分子與第N+m個分子在鏈間最近鄰.轉(zhuǎn)移算符表示第m個分子的電子激發(fā)轉(zhuǎn)移耦合,Eg表示激子基態(tài)能量,這里設(shè)為0,Em表示第m個分子第一激發(fā)態(tài)能量, Jmn表示鏈內(nèi)或鏈間激子有效庫侖相互作用矩陣元,在偶極-偶極近似下,電荷轉(zhuǎn)移矩陣元可以表示為

這里 Rmn代表m分子和n分子之間的位移矢量, n 代表沿分子鏈方向的單位向量,滿足 n =Rmn/|Rmn|,而dm=dmem代表分子偶極矩, em為第m個分子偶極矩的單位向量.為了方便起見我們用J?12表示最近鄰的鏈間耦合.在(1)式中,Hfield(t) 為外場和

圖1雙分子鏈耦合的結(jié)構(gòu)示意圖(a)H ?H型排列;(b)H ?J型排列;(c) J ?H型排列. J mn為分子間的耦合作用矩陣元Fig.1.Schematic diagram of the coupling of two molecular chains:(a)H ?H type;(b) H ?J type;(c)J ?Htype.J mn is the matrix element of intermolecular coupling action.

系統(tǒng)相互作用項,其具體形式為

外場的表達式為

式中nE代表外場的單位向量,ω0代表脈沖頻率.設(shè)外場為高斯型脈沖,滿足表達式E(t)=E0×其中τp代表脈沖寬度,tp為脈沖最大值對應(yīng)的時間,E0是振幅.

應(yīng)用密度矩陣理論并引入密度矩陣算符ρ?(t)描述雙分子鏈系統(tǒng)的激發(fā)態(tài)動力學(xué).如果考慮多激子在不同分子上的激發(fā),每一種激發(fā)位形都會對應(yīng)一個矩陣元方程,比如在由M個分子組成的一維分子鏈中若有N個激子同時激發(fā)需要考慮種不同的位形,且計算量將隨分子數(shù)目的增加而急速增加.為了計算多個分子組成的分子鏈系統(tǒng)且能夠正確反映其相應(yīng)的動力學(xué)行為,采用了算符的算術(shù)平均值近似[26],其基本思想是不精確考察每個激發(fā)位形的行為,而是計算每個分子上的平均激發(fā)幾率,這種方法在我們以前的工作中證明是正確且有效的.在這個近似下定義任意算符的算術(shù)平均值這里的可以是或兩者的任意組合.算符可通過密度算符的量子主方程

得到,其中第一部分表示系統(tǒng)的相干部分,第二部分為耗散部分,其耗散項的具體形式寫為

這里只考慮由于分子內(nèi)部轉(zhuǎn)換而導(dǎo)致的耗散,km代表m分子從其第一激發(fā)態(tài)到基態(tài)的衰變率.相應(yīng)地,算符的算術(shù)平均值滿足的運動方程為

容易看出這三個方程并不能組成封閉方程組,方程中產(chǎn)生了新的算符組合項,如等,需要引入解耦近似.比如表示電子的基態(tài)占據(jù)與第一激發(fā)態(tài)占據(jù)之差,我們認為這一項與電子能量轉(zhuǎn)移算符的耦合較小,因此方程中若出現(xiàn)的算符形式,就用它的期望值來代替.此外,引入βm,Pm和Wmn進一步簡化方程形式,其定義分別為

其中βm表示m分子的激發(fā),Pm代表激發(fā)態(tài)的電子占據(jù)數(shù),非對角線元素Wmn代表不同分子之間的躍遷.為了計算的方便,設(shè)?m(t)=n·dmE(t)/?并采用旋波近似,令βm(t)=exp(iω0t)bm(t),得到以下的動力學(xué)方程:

3 結(jié)果和討論

3.1 系統(tǒng)的物理參數(shù)選擇

本文主要關(guān)注模型計算,不考慮具體分子的特殊參數(shù),設(shè)系統(tǒng)由兩條全同的分子鏈組成,每條鏈有10個分子,取Nmol=20.由于一般染料分子有較大的偶極矩,取分子的偶極矩為dmol=8 D,分子間距的變化對多激子動力學(xué)的影響已在文獻[26]中有較多的研究,這里不再討論,設(shè)每條鏈中分子間距?mol=1.2 nm,設(shè)分子鏈之間的鏈間距在1.5到3.5 nm之間變化,用?chain表示.設(shè)分子的第一激發(fā)態(tài)能級為Emol=2.6 eV,設(shè)分子內(nèi)轉(zhuǎn)換而引起的耗散能為?kmol=3 meV,取外場振幅為E0,其他參數(shù)見表1.

表1 參數(shù)列表(具體說明見正文)Table 1.Parameter list(see text for details).

3.2 不同分子鏈位形下的激子態(tài)能級

由前面的研究[26]我們知道,由于分子間的相互作用,分子鏈中的激子為非局域態(tài),離域在整個分子鏈內(nèi),在能量表象形成激子態(tài)能帶.這一部分中,設(shè)雙分子鏈系統(tǒng)中所有分子均受到外場激發(fā),研究不同位形雙分子鏈系統(tǒng)中的激子態(tài)能帶.圖2給出不同頻率的外場激發(fā)作用下不同結(jié)構(gòu)的雙鏈系統(tǒng)在分子間距為1.5,2.5和3.5 nm條件下,激發(fā)穩(wěn)定后的總占據(jù)數(shù)與外場頻率的關(guān)系.

圖2雙分子鏈同時受到激發(fā)時,鏈內(nèi)總占據(jù)數(shù)P tot隨激發(fā)場頻率? ω0變化曲線.每條鏈內(nèi)有10個全同分子,?mol=1.2 nm,τ p=2 ps ,E 0=5×106 V/m.其中黑色實線表示? chain=1.5 nm ,紅色虛線表示? chain=2.5 nm,藍色點劃線表示? chain=3.5 nm.分子鏈位形為(a) H?H型;(b)H ?J型;(c) J ?H型Fig.2.Curves of the total population in the chain P tot varying with the frequency of the excitation field ? ω0with the two molecular chain simultaneously excited:(a)H?H type;(b)H ?Jtype;(c) J ?Htype.There are 10 identical molecules in each chain,? mol=1.2 nm,τ p=2 ps ,E0=5×106 V/m.The black solid line is? chain=1.5 nm,the red dotted line is? chain=2.5 nmand the blue stipple line is? chain=3.5 nm.

我們可以看到在光激發(fā)作用下,分子鏈激發(fā)態(tài)穩(wěn)定后的占據(jù)數(shù)隨激發(fā)頻率的變化出現(xiàn)若干個峰,且峰值對應(yīng)的外場激發(fā)頻率隨鏈結(jié)構(gòu)、鏈間距的不同而不同.如圖2(a)所示,Ptot對應(yīng)的峰值隨激發(fā)場頻率(即?ω0)的降低而降低,鏈間距越小,整個Ptot的譜線藍移越多,說明在H-H型雙鏈系統(tǒng)中,鏈間距小對應(yīng)的鏈間耦合大,其激子態(tài)能帶寬,激子態(tài)優(yōu)先占據(jù)在高階能級上.由圖2(b)看到,Ptot對應(yīng)的峰值隨激發(fā)場頻率的降低而降低,鏈間距越小,整個Ptot的譜線紅移越多,說明在H-J型雙鏈系統(tǒng)中,鏈間耦合大的體系激子態(tài)能帶整體向低能量方向移動.這樣H-J雙鏈的激子態(tài)能帶的寬度與H型單鏈或H-H型雙鏈相比較都顯著變窄.我們看到H-J型雙鏈系統(tǒng)的激子態(tài)仍優(yōu)先占據(jù)在高能級上,這是由于鏈間偶極矩的J型庫侖相互作用使得整個雙鏈系統(tǒng)能量降低,所以H-J雙鏈系統(tǒng)比H型單分子鏈系統(tǒng)更穩(wěn)定,并且因為分子鏈內(nèi)的H型排列,使得相互排斥的庫侖相互作用占主導(dǎo),最終導(dǎo)致激子仍然會優(yōu)先占據(jù)在高能級的激子能級上.同理,在J-H型分子鏈中, 對于分子鏈內(nèi)J型排列,鏈間H型排列的雙分子鏈系統(tǒng),與J型分子鏈相比,整個激子譜藍移,激子態(tài)能帶變寬,說明鏈間的H型庫侖耦合使系統(tǒng)的能量升高,但由于單分子鏈內(nèi)分子偶極矩呈J型排列,電子仍然優(yōu)先占據(jù)在低能量激子態(tài)上.對于雙鏈系統(tǒng),從能量的角度來講,J-H型雙分子鏈激子態(tài)更為穩(wěn)定,由于J型分子鏈庫侖相互作用較大,激子能帶也最寬.

3.3 分子鏈全部激發(fā)的動力學(xué)過程

在這部分中,將以H-H型為例討論雙鏈系統(tǒng)的多激子的動力學(xué)過程.作為參考,圖3給出了H型單分子鏈系統(tǒng)的分子的Pm隨時間演變的等高線圖.由圖3可以看到在寬度為20 fs激光脈沖的激發(fā)下,分子鏈兩端的激子首先激發(fā)然后激子態(tài)向中間靠攏,激子態(tài)在鏈內(nèi)運動至300 fs左右時,系統(tǒng)激發(fā)態(tài)占據(jù)達到全同,多激子態(tài)為整個分子鏈系統(tǒng)共有.為了研究鏈間耦合對激子動力學(xué)的影響,計算了鏈間距為1.5 nm的雙鏈系統(tǒng)中多激子的動力學(xué)過程.由于兩條鏈同時激發(fā),這兩條鏈具有完全對稱性,圖4只給出一條分子鏈內(nèi)激子的動力學(xué)過程.在脈沖寬度為20 fs的外場激發(fā)作用下,雙鏈分子系統(tǒng)內(nèi)Pm隨時間演變過程與單鏈系統(tǒng)很類似,其動力學(xué)過程都是從兩端激發(fā),然后從分子鏈兩端向其中心傳遞.不同的是,由于分子鏈間的耦合作用,電荷占據(jù)數(shù)比單鏈明顯減小.這是由于在H-H型分子鏈中,由于鏈間的H型排列,鏈間耦合作用為排斥庫侖力,使整個激子能帶整體升高,相應(yīng)的激子態(tài)的占據(jù)就降低.圖4給出的激子動力學(xué)過程是在外場頻率為2.6 eV(單分子激發(fā)能)下的激發(fā).為了討論不同激子共振頻率下激子動力學(xué)過程,圖5給出了雙鏈系統(tǒng)在寬度為1 ps,振幅E0=106V/m 的脈沖激發(fā)作用下,在共振激子態(tài)頻率(參見圖2(a))下的激發(fā)態(tài)演變過程(由于對稱性,只展示一條分子鏈的演變過程).在寬脈沖對應(yīng)的激光場頻譜窄,只有相應(yīng)能級的激子態(tài)被激發(fā),我們看到不同共振能級激發(fā)下的激子態(tài)動力學(xué)過程顯示出不同的動力學(xué)特征.以激子態(tài)最高共振能級激發(fā),(圖5(a))其激發(fā)態(tài)占據(jù)數(shù)顯示一個波包的運動,在受到激發(fā)后500 fs內(nèi)系統(tǒng)達到全同.若以較低共振能級激發(fā)(圖5(b)—(d))激子態(tài)上波包的數(shù)目逐個增加,強度依次減小(由于每條分子鏈只取了10個分子,連續(xù)的等高圖曲線有些不平滑),由于鏈間耦合作用,在某些能級上(圖5(c))波包運動特征不是非常明顯.進一步說明在H-H型雙分子鏈中多激子態(tài)是離域態(tài),激子態(tài)從高能級向低能級占據(jù),在不同能級上顯示出不同的波包特征.

圖3 H型單分子鏈受到激發(fā)時,分子激發(fā)態(tài)的電荷占據(jù)演變.? mol=1.2 nm,τ p=20 fs ,E0=5×107 V/mFig.3.Charge population evolution of excited molecular with monomolecular chain of H-type excited.?mol=1.2 nm,τ p=20 fs ,E 0=5×107 V/m.

圖4 H-H型雙分子鏈同時受到激發(fā)時,分子激發(fā)態(tài)的電荷占據(jù)演變.? mol=1.2 nm,? chain=1.5 nm,τ p=20 fs ,E0=5×107 V/m,ω0=2.6 eVFig.4.Charge population evolution of molecular excited states with two molecular chains of H-H type excited simultaneously.? mol=1.2 nm,? chain=1.5 nm,τ p=20 fs ,E0=5×107 V/m,ω 0=2.6 eV .

圖5 H-H雙分子鏈在不同共振能級下同時激發(fā)時,分子激發(fā)態(tài)的電荷占據(jù)演變.? mol=1.2 nm,? chain=1.5 nm,τp=1000 fs, E 0=106 V/m.(a)ω 0=2.67 eV;(b)ω 0=2.64 eV;(c)ω 0=2.61 eV;(d)ω0=2.58 eVFig.5.Charge population evolution of molecular excited states with two molecular chains of H-H type excited simultaneously at different resonance levels.? mol=1.2 nm,? chain=1.5 nm,τ p=1000 fs ,E 0=106 V/m:(a)ω 0=2.67 eV;(b)ω 0=2.64 eV;(c)ω 0=2.61 eV ;(d)ω 0=2.58 eV.

3.4 雙分子鏈中一條分子鏈被激發(fā)

在實際的自組織分子團簇結(jié)構(gòu)中,各個分子鏈可能處于不同的激發(fā)環(huán)境,存在某些分子受激發(fā),另一些分子不受激發(fā)的情況.在下面的模型中假設(shè)一條分子鏈中所有的分子受到外場激發(fā),另一條分子鏈不受激發(fā),但兩條鏈之間存在庫侖耦合.還是以H-H型分子鏈為例,討論不同激發(fā)作用下的多激子動力學(xué)過程.設(shè)第一條鏈中分子序號為1—10,第二條分子鏈的序號為11—20,并假設(shè)外場作用在第一條分子鏈的所有分子上.圖6給出了不同分子鏈間距的被激發(fā)的分子鏈和未被激發(fā)的分子鏈中每個分子隨時間的演變情況.由圖6可以看到當(dāng)分子鏈間距在1.5 nm時,兩條分子鏈的電荷占據(jù)數(shù)可以達到基本一致.這說明若鏈間耦合作用足夠強,激子態(tài)就會通過鏈間耦合傳遞,與分子是否直接受到激發(fā)沒有關(guān)系.隨著鏈間距從2.5 nm增加到3.5 nm,相應(yīng)的最近鄰鏈間耦合強度從3.89 meV下降到1.42 meV,未激發(fā)的分子鏈電荷占據(jù)數(shù)隨鏈間距的增加而減小.當(dāng)鏈間距增大到3.5 nm時,被激發(fā)的分子鏈電荷占據(jù)數(shù)明顯高于未被激發(fā)的分子鏈.

圖6H ?H型雙分子鏈只有第一條鏈受到激發(fā)時,分子激發(fā)態(tài)的電荷占據(jù)演變.? mol=1.2 nm,τ p=20 fs ,E0=5×107 V/m.其中,第一行的圖中分子鏈間距? chain=1.5 nm;第二行的圖中分子鏈間距? chain=2.5 nm;第三行中分子鏈間距? chain=3.5 nm;(a)列為被激發(fā)的分子鏈;(b)列為未被激發(fā)的分子鏈;(c)列為兩條鏈各自的總占據(jù)數(shù).在(a)列和(b)列中的1—5分別對應(yīng)分子鏈中第1—5個分子,由于分子鏈關(guān)于分子中心對稱,圖中只給出了5個分子的動力學(xué)演化過程Fig.6.Charge population evolution of molecular excited states with only first chain excited in two molecular chains of H-H type.The spacing of the molecular chains in the first row is ? chain=1.5 nm;The spacing of the molecular chains in the second row is?chain=2.5 nm;The spacing of molecular chains in the third row is? chain=3.5 nm ;Column(a)is the chain of molecules that are excited;Column(b)is the unexcited molecular chain;Column(c)is the total number of the two chains.The 1—5 in Column(a)and(b)correspond to the 1—5 molecules in the molecular chain.Because the molecular chain is symmetric about the center of the molecular chain,the dynamic evolution process of only 5 molecules is shown in the figure.

比較圖6(a)和圖6(b)電子占據(jù)隨時間的演變,我們看到未激發(fā)鏈的電子占據(jù)總是落后于激發(fā)分子鏈的電子占據(jù)若干飛秒.在圖6(c)中給出了激發(fā)分子鏈(chain 1)和未激發(fā)分子鏈(chain 2)的鏈內(nèi)激發(fā)總占據(jù)隨時間的演變,看到鏈間距小,兩條鏈的電荷交換周期短,反之,周期長,其電荷轉(zhuǎn)換周期滿足的關(guān)系,其中為兩條鏈之間最近鄰的鏈間耦合.例如當(dāng)鏈間距為1.5 nm時,振蕩周期為T=36 fs,兩條鏈的激發(fā)電荷占據(jù)達到平衡.當(dāng)鏈間距增大到3.5 nm時,由于T=460 fs,在700 fs內(nèi)兩條鏈的電荷占據(jù)沒有達到相同.

4 結(jié)論

針對光激發(fā)作用下具有鏈間耦合的雙分子鏈系統(tǒng),按照分子偶極矩的方向,考慮幾種不同的分子排列構(gòu)型,如H-H型、H-J型、J-H型雙分子鏈系統(tǒng),應(yīng)用密度矩陣理論,采用量子算符的數(shù)學(xué)期望值近似計算了不同激發(fā)條件下的多激子動力學(xué)過程.研究發(fā)現(xiàn)幾種構(gòu)型的雙分子鏈系統(tǒng)的激子態(tài)為非局域激子,在能量表象中形成激子能帶.相對于單鏈系統(tǒng),雙鏈系統(tǒng)由于存在鏈間耦合,激子能帶出現(xiàn)不同程度的藍移或紅移.在H-H型排列中,若雙分子鏈同時受到單分子共振頻率外場激發(fā),電子的占據(jù)率較低,若其受到的外場頻率比單分子振動頻率大,電子占據(jù)率有一定程度的增加;若分子雙鏈系統(tǒng)中有一條受到激發(fā),在強鏈間耦合條件下,激發(fā)電荷在兩條鏈間傳輸,傳輸周期正比于在后續(xù)的工作中我們將討論分子鏈系統(tǒng)的激子-激子湮滅過程,分子平面內(nèi)激子動力學(xué)過程等物理現(xiàn)象.