王成秀，裴華健，蘇 鑫，金 楠，吳 賢，藍興英，高金森，徐春明

1.中國石油大學（北京）重質(zhì)油國家重點實驗室，北京 102249

2.煙臺大學化學化工學院，山東 煙臺 264005

隨著我國煉油能力迅速擴張，存在產(chǎn)能過剩、市場需求不足、產(chǎn)品結構短板等問題[1]，但化工品需求旺盛且存在缺口，國內(nèi)乙烯和丙烯產(chǎn)量供給不足，乙烯自給率約64%，丙烯自給率約77%，仍需大量進口[2]。煉油化工一體化已成為石油化工行業(yè)重要發(fā)展戰(zhàn)略，目前全球約54%的丙烯由蒸汽裂解裝置提供，煉廠催化裂化和催化裂解裝置提供約37%的丙烯，催化裂解裝置對滿足不斷增長的低碳烯烴需求起到相當重要的作用[3]。重油催化裂解制低碳烯烴借鑒了流化催化裂化技術特點，但跟催化裂化相比，反應溫度高出將近100 ℃、劑油比大、停留時間長。理想的催化裂解反應器應有比稀相提升管更長的反應時間、更高的催化劑顆粒濃度，但要減少返混，因此密相提升管（高密度提升管）是有利的反應器形式[4]。

提升管高密度操作的定義為顆粒循環(huán)速率達到200 kg/(m2·s)，并且顆粒濃度在10%以上[5]。高密度提升管內(nèi)的顆粒體積濃度（顆粒濃度）可高達20%～30%，可以10 倍于傳統(tǒng)提升管內(nèi)的顆粒濃度。較高的顆粒濃度可以提供良好的氣固接觸條件，可作為一種高效氣固接觸設備用于催化反應過程[6]。BI 等[7-8]認為，石油工業(yè)的生產(chǎn)過程中需要更大顆粒循環(huán)量的提升管，對于高密度提升管的基礎研究將為當前石油及相關工業(yè)的優(yōu)化以及發(fā)展提供更牢固的基礎和更有價值的指導意見。

然而目前對于提升管反應器的基礎研究主要集中在低密度操作條件，關于高密度提升管的基礎實驗研究相對較少。ISSANGYA 等[9-15]做了一些開拓性的研究。ISSANGYA 等[9]在高度為6.1 m 的提升管內(nèi)做顆粒流動特性實驗研究，使顆粒循環(huán)速率突破了400 kg/(m2·s)，最大能達到425 kg/(m2·s)，得到高密度提升管顆粒濃度的軸向分布特性，發(fā)現(xiàn)高密度提升管內(nèi)顆粒濃度的軸向分布不是指數(shù)型分布而呈現(xiàn)“S”型分布特性。WEI 等[13]在高8 m 的提升管內(nèi)研究了顆粒濃度和顆粒速度的軸徑向分布特性，其顆粒循環(huán)速率最高為400 kg/(m2·s)，其顆粒濃度在軸向上呈現(xiàn)指數(shù)型下降趨勢。P?RSSINEN等[15]報道了高密度操作條件下顆粒濃度軸向分布結構為多段式分布，其最大顆粒循環(huán)速率550 kg/(m2·s)。WANG 等[16]在高為10.2 m，內(nèi)徑為76 mm 的提升管內(nèi)進一步研究了高密度循環(huán)流化床的氣固流動特性，實現(xiàn)了高達1 000 kg/(m2·s)顆粒循環(huán)速率的操作工況。但這些研究關于高密度下提升管軸向分布特性的結論并不統(tǒng)一，而且對于高密度提升管反應器的應用和優(yōu)化還遠遠不夠。

由于工業(yè)裝置提升管高度高達20～30 m，為了在接近工業(yè)高度提升管內(nèi)進行高密度提升管內(nèi)氣固流動特性的研究，本工作在自建的18 m 提升管循環(huán)系統(tǒng)內(nèi)，研究了提升管內(nèi)顆粒流動狀態(tài)及氣固流動充分發(fā)展狀況，以期更準確地反映實際工業(yè)提升管內(nèi)的氣固流動特性，為高密度提升管的設計、優(yōu)化及工業(yè)應用提供一定的基礎數(shù)據(jù)。

1 實驗部分

1.1 實驗裝置

循環(huán)流化床裝置主要由提升管（高度18 m，直徑80 mm）、旋風分離器、下行床、伴床、儲料罐及下料控制系統(tǒng)等部分組成，如圖1 所示。提升管為有機玻璃材料，便于觀察管內(nèi)流動情況。氣固分離系統(tǒng)由三級旋風構成，三級旋風分離后還安裝了布袋除塵器，能達到99%的顆?；厥招省０榇驳膬?nèi)徑450 mm，底部連接有內(nèi)徑為660 mm 的顆粒儲料罐，最大顆粒儲料量能達到2 500 kg，儲料高度可達10 m，能夠提供足夠的背壓，有利于實現(xiàn)更寬的操作條件變化范圍內(nèi)的高密度操作。

1.2 實驗方法

實驗所用固體顆粒為流化催化裂化工業(yè)催化劑（FCC），顆粒密度為 1 500 kg/m3，堆密度為970 kg/m3，平均顆粒粒徑為80 μm。顆粒粒徑分布見表1。采用中國科學院過程工程研究所開發(fā)的PV6D 型顆粒速度測定儀測定顆粒濃度與顆粒速度，該儀器工作原理可參考文獻[17]。

圖1 循環(huán)流化床實驗裝置Fig.1 The experimental apparatus of circulating fluidized bed

表1 顆粒粒徑分布Table 1 Size distribution of FCC particles

由空氣壓縮機得到的氣體分兩股進入裝置，其中一股進入提升管底部作為提升管主風及二次風用以輸送顆粒，另外一股進入儲料罐底部，作為流化風對罐內(nèi)堆積的顆粒進行松動，使顆粒順利進入提升管。儲料罐中的顆粒在流化風的松動下經(jīng)下料斜管進入提升管底部，在主風及二次風提供的推動力開始向上運動，運動至提升管頂部進入氣固分離系統(tǒng)，大部分顆粒從返料管回到伴床，少數(shù)細小顆粒經(jīng)過布袋除塵器返回伴床進行循環(huán)，氣體由布袋除塵器排至室外。

2 結果與討論

2.1 顆粒濃度的軸向分布特性

圖2 為提升管內(nèi)軸向FCC 顆粒濃度分布特性。由圖2 中可以看出，本研究中顆粒濃度的軸向分布基本呈現(xiàn)指數(shù)型分布。在較低顆粒循環(huán)速率（Gs）下，顆粒濃度由底部濃相區(qū)沿提升管向上單調(diào)降低并趨于穩(wěn)定。在較高循環(huán)速率下，顆粒濃度在底部仍然存在較高的濃相區(qū)，濃相區(qū)內(nèi)顆粒濃度經(jīng)過先增加后降低進而趨于穩(wěn)定的發(fā)展趨勢。濃相區(qū)不同顆粒濃度的分布主要是由于提升管入口處氣體與顆粒之間以及顆粒間相互作用不同的結果。顆粒循環(huán)速率較低時，進入到提升管內(nèi)的顆粒量較少，單位質(zhì)量顆粒獲得足夠大的氣固曳力。此時氣固曳力為主要作用力，在曳力作用下顆粒逐漸獲得向上的運動速度，入口處的顆粒逐漸趨于分散，顆粒間距開始擴大，提升管單位體積內(nèi)的顆粒含量減少，顆粒濃度出現(xiàn)不斷降低的現(xiàn)象。沿著提升管向上，顆粒在氣體的曳力作用下逐漸達到受力平衡，顆粒濃度趨于恒定。繼續(xù)沿提升管向上顆粒濃度幾乎沒有變化，顆粒進入充分發(fā)展狀態(tài)。在高密度操作下，大量顆粒進入提升管底部，單位質(zhì)量顆粒獲得的氣固曳力較小，且顆粒與顆粒之間的作用更強。較小的氣固曳力以及顆粒與顆粒的“黏性”作用使得顆粒無法迅速離開提升管底部，從而形成一定的顆粒積累，顆粒濃度隨之增大。沿著提升管不斷向上運動，底部濃相區(qū)的顆粒在氣體“整流作用”開始分散，顆粒濃度也隨之降低。對比高低顆粒循環(huán)速率的軸向分布特性可知，高密度下顆粒濃度沿軸向的波動性更大，說明高密度操作下顆粒與顆粒的相互作用加強，使得提升管內(nèi)的氣固流動隨機性更強，顆粒濃度分布的離散性增大。

圖2 提升管顆粒濃度的軸向分布的典型形式Fig.2 Typical radial profiles of solids holdup in the riser

圖2(a)給出的是不同研究者給出的低顆粒循環(huán)速率時顆粒濃度軸向分布特性。漆小波[18]（14.1 m提升管）和WANG 等[16]（10 m 提升管）的研究結果表明，顆粒進入提升管后加速距離很短，迅速達到了充分發(fā)展。ISSANGYA 等[9]報道的6 m 提升管內(nèi)，顆粒濃度軸向分布呈現(xiàn)線性降低的趨勢，離開提升管時尚未進入充分發(fā)展階段。本研究在18 m 高的提升管內(nèi)進行，顆粒進入提升管底部后經(jīng)歷較短的過渡區(qū)后便迅速進入了充分發(fā)展區(qū)，從提升管底部向上可分為底部濃相區(qū)和充分發(fā)展區(qū)，發(fā)展趨勢基本與漆小波[18]及WANG 等[16]的提升管一致呈現(xiàn)指數(shù)型分布。

圖2(b)是在高密度條件下顆粒濃度軸向發(fā)展特性。從圖中發(fā)現(xiàn)，ISSANGYA 等[9]在氣速（Ug）為8 m/s、顆粒循環(huán)速率（Gs）為425 kg/(m2·s)的工況下，提升管底部顆粒濃度比較高處于底部濃相區(qū)階段，沿提升管向上顆粒處于過渡區(qū)狀態(tài)。在其提升管出口處，顆粒濃度出現(xiàn)較大的降低。P?RSSINEN等[15]在Ug為8 m/s、Gs為550 kg/(m2·s)工況下，經(jīng)過底部一段濃相區(qū)后經(jīng)過渡區(qū)向上運動，在提升管出口處顆粒濃度略有上升。該工況下顆粒也未達到充分發(fā)展，顆粒濃度呈現(xiàn)多段式發(fā)展特性。WANG等[16]在Ug為9 m/s、Gs為500 kg/(m2·s)工況下進行實驗，底部由于入口效應的影響顆粒濃度先降低后上升。在經(jīng)歷底部濃相區(qū)及過渡區(qū)后離開提升管，氣固流動同樣沒有進入充分發(fā)展階段。本研究采用的提升管高度更高，高密度操作下[Ug= 7 m/s，Gs= 500 kg/(m2·s)]提升管底部3 m 以下存在一個濃相區(qū)，經(jīng)過過渡區(qū)后顆粒濃度在提升管高度（z）為9 m 以上的位置基本處于充分發(fā)展的趨勢。顆粒濃度在提升管內(nèi)整體差異性較小，整個提升管內(nèi)的氣固流動相對更均勻。

上述對比發(fā)現(xiàn)，提升管的高度在很大程度上影響著顆粒濃度的軸向發(fā)展。較低提升管內(nèi)顆粒進入提升管時可能受氣固入口結構影響，沿提升管向上運動時流動結構未得到充分發(fā)展又可能會受到提升管出口約束，會呈現(xiàn)多段式流動發(fā)展特性。尤其是在高密度操作下氣固流動結構更容易受到出入口效應的影響，氣固流動結構無法充分發(fā)展，導致實驗室內(nèi)無法獲得準確的氣固流動特性。足夠高的提升管給氣固流動提供了足夠的空間，有利于獲得氣固流動的整體特性，有利于獲得豐富的流動數(shù)據(jù)，為提升管反應器的設計及優(yōu)化提供詳實的基礎數(shù)據(jù)。

2.2 顆粒濃度的徑向分布特性

圖3 給出了顆粒濃度在不同提升管高度處的徑向分布特性。整體來看，顆粒濃度在徑向上呈現(xiàn)“中心低，邊壁高”的特點。從圖3 中可以發(fā)現(xiàn)，在無因次半徑（r/R）小于0.7 的區(qū)域內(nèi)，顆粒濃度很小，基本保持一種較平穩(wěn)的狀態(tài)，隨著無因次半徑的增大，顆粒濃度只有很小的增幅。在r/R 大于0.7 且小于0.8 的區(qū)域內(nèi)，低密度條件下顆粒濃度幾乎沒有明顯的變化；高密度條件下顆粒濃度的增幅相對較大，出現(xiàn)較為明顯的增勢。在r/R 大于0.8 的區(qū)域內(nèi)，不論是低密度操作還是高密度操作，顆粒濃度都有很大的漲幅，這說明r/R 大于0.8 后壁面效應明顯，顆粒濃度迅速增加。

圖3 不同軸向高度截面上顆粒濃度的徑向分布Fig.3 Radial distribution of solids holdup in different axial locations

為了更清楚地了解不同徑向區(qū)顆粒濃度分布特性及發(fā)展趨勢，現(xiàn)將提升管截面劃分成中心區(qū)域和邊壁區(qū)域兩個部分，由圖3 顆粒濃度徑向變化情況來看，r/R 為0.8 位置處顆粒濃度出現(xiàn)明顯變化，因此以r/R 為0.8 處為分界點，其中r/R 為0～0.8 區(qū)域為中心區(qū)域，r/R 為0.8～1.0 區(qū)域為邊壁區(qū)域，分別對不同徑向區(qū)域內(nèi)顆粒濃度分布及發(fā)展特性做進一步分析，結果如圖4 所示。由圖4 發(fā)現(xiàn)，在中心區(qū)域平均顆粒濃度普遍較小，顆粒濃度很快趨于穩(wěn)定，基本在提升管3～6 m 高度處達到充分發(fā)展，不同條件下其差異很小，在顆粒循環(huán)速率為600 kg/(m2·s)時，中心區(qū)域的顆粒濃度在提升管9 m 高度處也得到了充分發(fā)展。由此可見，中心區(qū)域內(nèi)氣體對顆粒的曳力作用強，顆粒間距很快被擴大，顆粒含量很少使得顆粒間相互作用弱，不易于形成顆粒聚團，顆粒很快就達到了受力平衡進入充分發(fā)展。

圖4 平均顆粒濃度在不同徑向區(qū)域內(nèi)的發(fā)展特性Fig.4 Flow development of average solids holdup in different radial regions

邊壁區(qū)域顆粒濃度沿軸向的發(fā)展趨勢要緩慢得多。邊壁區(qū)域氣體對顆粒的曳力作用弱，顆粒間的相互作用很強，形成了較多的顆粒聚團，并且在邊壁區(qū)域顆粒同提升管壁面間的碰撞以及靜電作用等邊壁效應都會干擾顆粒濃度分布的發(fā)展，導致邊壁區(qū)域發(fā)展緩慢。其中在Ug為5 m/s、Gs為100 kg/(m2·s)的工況下，邊壁處顆粒濃度在提升管高度9 m 左右的位置處變化相對較小，而在高密度條件下，比如Ug為9 m/s、Gs為600 kg/(m2·s)的工況，可以看到邊壁顆粒濃度較大，并且變化程度強烈，一直未達到穩(wěn)定狀態(tài)，從而影響了整個提升管流動結構的發(fā)展。這也說明了提升管內(nèi)顆粒濃度流動發(fā)展是由中心向邊壁逐步擴展的，邊壁區(qū)域顆粒濃度發(fā)展緩慢，直接影響了整個提升管內(nèi)顆粒流動的發(fā)展。

為進一步量化分析顆粒流動結構在提升管內(nèi)發(fā)展特性，引入顆粒加速段長度（Lacc）來描述顆粒流動結構的發(fā)展。顆粒濃度趨于恒定時，即顆粒濃度梯度趨于零的點確定為顆粒加速段的終點，由提升管入口氣體分布器到該終點的距離計為顆粒加速段長度[19]。根據(jù)不同徑向位置顆粒濃度的軸向分布計算得到各徑向位置處的顆粒加速段長度，如圖5 所示。圖5(a)考察的是顆粒循環(huán)速率Gs對不同徑向位置處顆粒加速段長度Lacc的影響。在Gs增大的情況下，各徑向位置處的Lacc均有所增加，其中提升管中心區(qū)域增幅較少，而靠近邊壁區(qū)域Lacc差異明顯，如在Gs為100 kg/(m2·s)的工況下，r/R 為0.9處的Lacc約為5 m，而Gs為500 kg/(m2·s)的工況下，在r/R 為0.7 處就已經(jīng)超過提升管的高度。圖5(b)顯示的是表觀氣速Ug對不同徑向位置處顆粒加速段長度Lacc的影響。結果表明，隨著Ug的增大，各徑向位置處的Lacc逐漸減小，其中在中心區(qū)域Lacc的差異較小，越靠近提升管邊壁，Lacc的差異越大。比如在Ug為9 m/s 的工況下，邊壁處r/R 為0.9 的Lacc約為3.5 m，而Ug為5 m/s 的工況下，在r/R 為0.7 處Lacc也已經(jīng)達到了提升管整個高度。

圖5 不同徑向位置顆粒加速段長度分布Fig.5 The distributions of Lacc in different radial positions

2.3 顆粒速度的軸向分布特性

圖6 是不同操作條件下顆粒速度的軸向分布特性。由圖6 整體來看，低表觀氣速下顆粒速度沿軸向迅速發(fā)展，在3 m 左右即可充分發(fā)展且受提升管出口的影響較弱。高表觀氣速下顆粒速度的軸向發(fā)展速度降低且受提升管出口的影響較強。并且，顆粒速度隨表觀氣速的增大而增大，隨顆粒循環(huán)速率的增大而減小。

圖6 不同操作條件下顆粒速度軸向分布Fig.6 Axial distribution of particle velocity under various operating conditions

由圖6(a)所示，低顆粒循環(huán)速率下，表觀氣速較低時（Ug= 5 m/s）出口的約束作用較弱，顆粒速度基本呈現(xiàn)指數(shù)型分布。表觀氣速較高時（Ug＞ 5 m/s）出口的約束作用增強，顆粒速度在出口處降低明顯。同時，顆粒在整個提升管中先后經(jīng)歷了底部加速區(qū)、恒速區(qū)及出口約束區(qū)三個階段，顆粒速度分布呈現(xiàn)“倒C 型”。圖6(b)是在高密度操作條件下[Gs≥ 300 kg/(m2·s)]提升管內(nèi)顆粒速度的軸向分布。可以看出，在高顆粒通量下，顆粒速度在整個提升管內(nèi)均呈現(xiàn)不斷增加的趨勢（出口約束區(qū)除外），除出口效應影響區(qū)之外顆粒在提升管內(nèi)基本一直處于加速狀態(tài)。而在提升管入口處，底部顆粒濃度較高，顆粒受氣體作用加速向上運動，但由于大量顆粒相互作用導致顆粒運動狀態(tài)復雜，底部顆粒速度波動較大；沿提升管向上，顆粒濃度逐漸變稀，顆粒間距也逐漸拉大，氣體對顆粒的曳力作用更強，顆粒速度逐漸增大，同時由于顆粒間的相互作用程度相對于低密度條件下較強，顆粒間的碰撞、聚并等作用使顆粒受力不夠均勻，顆粒速度的分布較離散；提升管出口處由于大量顆粒的存在，出口約束效應表現(xiàn)的更加強烈，顆粒速度有較明顯的降低。本研究中實現(xiàn)的高密度操作工況下，顆粒在提升管內(nèi)先后經(jīng)歷了加速區(qū)及出口約束區(qū)兩個階段。

2.4 不同徑向區(qū)域顆粒速度的流動發(fā)展特性

由2.2 中顆粒濃度徑向分布規(guī)律可知，提升管不同徑向區(qū)域內(nèi)顆粒濃度的發(fā)展并不同步，越靠近提升管的邊壁，顆粒濃度發(fā)展愈加緩慢。現(xiàn)對中心區(qū)域和邊壁區(qū)域內(nèi)顆粒速度的發(fā)展特性做進一步分析，結果如圖7 所示?？梢钥吹剑谒胁僮鳁l件下，中心區(qū)域顆粒速度要明顯快于邊壁區(qū)。在中心區(qū)域顆粒濃度較稀，該區(qū)域內(nèi)顆粒受到氣體的曳力作用很強，顆粒加速過程很快，故顆粒速度在中心區(qū)較大且發(fā)展較快。邊壁區(qū)由于邊壁效應的影響明顯，顆粒運動速度較小且發(fā)展相對較慢。

圖7 不同操作條件下顆粒速度軸向分布Fig.7 Axial distribution of particle velocity under various operating conditions

圖7(a)所示，當顆粒循環(huán)速率相同時，隨著表觀氣速的增大，不論中心區(qū)域還是邊壁區(qū)域顆粒速度都有所提高，但中心區(qū)和邊壁區(qū)的顆粒加速程度不同。當Ug為5 m/s 時，中心區(qū)顆粒速度大約在提升管3 m 高度處得到充分發(fā)展，充分發(fā)展區(qū)的平均顆粒速度約為5 m/s；在邊壁區(qū)域顆粒速度基本在2 m/s 以下，并且有部分向下運動的顆粒，返混現(xiàn)象較明顯。當Ug為9 m/s 時，中心區(qū)域的顆粒在提升管2 m 左右的軸向位置迅速達到發(fā)展狀態(tài)，最終能達到近12 m/s 的運動速度；邊壁區(qū)域顆粒速度也相對較大，但是其發(fā)展較中心區(qū)域還是有所緩慢，大約在提升管11 m 高度處進入了恒速區(qū)。圖7(b)所示為相同表觀氣速下顆粒循環(huán)速率對顆粒速度徑向分布的影響，顆粒循環(huán)速率越大，中心區(qū)域和邊壁區(qū)域的速度差變大。因為在較小的Gs下，氣體提供的推動力足以使邊壁區(qū)域的顆粒得到加速，而在較大的Gs條件下，邊壁區(qū)域顆粒的聚集現(xiàn)象發(fā)生頻次很高，大部分氣體從提升管的中心區(qū)域通過，所以邊壁處的顆粒速度很小，導致顆粒速度在中心區(qū)域和邊壁區(qū)域的差異增大。相同表觀氣速下，不同Gs下中心區(qū)域顆粒速度都發(fā)展得較快，加速區(qū)長度均不超過5 m，但邊壁區(qū)域顆粒速度的發(fā)展差異相對較大，Gs為100 kg/(m2·s)時，邊壁區(qū)域顆粒大約在提升管8 m 高度處進入了充分發(fā)展區(qū)，而Gs為600 kg/(m2·s)時邊壁區(qū)域的顆粒在整個提升管內(nèi)一直處于加速狀態(tài)，邊壁區(qū)發(fā)展速度明顯滯后于中心區(qū)域。

3 結 論

本研究在較寬的操作條件下[Ug= 5～9 m/s、Gs= 100～600 kg/(m2·s)]考察了18 m 高提升管內(nèi)顆粒濃度和顆粒速度的軸徑向分布規(guī)律，對比分析了提升管不同徑向區(qū)域內(nèi)氣固流動結構的發(fā)展特性。

a）本研究操作條件下顆粒濃度的軸向分布基本呈現(xiàn)指數(shù)型分布。在較低顆粒循環(huán)速率下，顆粒濃度由底部濃相區(qū)沿提升管向上單調(diào)降低并趨于穩(wěn)定。在較高循環(huán)速率下，顆粒濃度在底部仍然存在較高的濃相區(qū)。濃相區(qū)內(nèi)顆粒濃度經(jīng)過先增加后降低進而趨于穩(wěn)定的發(fā)展趨勢。濃相區(qū)不同顆粒濃度的分布主要是由于提升管入口處氣體與顆粒之間以及顆粒與之間相互作用不同的結果。顆粒濃度在徑向上呈現(xiàn)“中心底邊壁高”的特點，且在不同徑向區(qū)顆粒濃度流動結構的發(fā)展具有不同步性，中心區(qū)域快速達到充分發(fā)展，并逐步向邊壁區(qū)域延伸。

b）表觀氣速較小時，顆粒速度軸向上基本呈指數(shù)型分布且很快進入恒速區(qū)。表觀氣速較大時，顆粒速度軸向分布呈現(xiàn)出“倒C 型”。顆粒循環(huán)速率的減小或表觀氣速的增大都會提高顆粒運動速度。顆粒速度的徑向發(fā)展特性與顆粒濃度基本一致。在中心區(qū)域顆粒濃度較稀，該區(qū)域內(nèi)顆粒受到氣體的曳力作用很強，顆粒加速過程很快故顆粒速度在中心區(qū)較大且發(fā)展較快。邊壁區(qū)由于邊壁效應明顯，顆粒運動速度較小且沿軸向發(fā)展較緩慢。