劉詩蕾，李 鑫，馬俊平，唐 顯

(中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

鍶-90同位素放射源可應(yīng)用于諸多領(lǐng)域，因其衰變放出β射線而在一些特殊領(lǐng)域有著不可比擬的優(yōu)勢。β射線本身較易屏蔽，但β射線與物質(zhì)作用產(chǎn)生韌致輻射，韌致輻射具有很強(qiáng)的穿透力，需要對鍶-90同位素放射源安裝屏蔽裝置，以降低輻射劑量，通常降低韌致輻射所采用的屏蔽材料為重金屬[1]，而這也導(dǎo)致鍶-90同位素放射源的屏蔽裝置重量較大，影響其使用范圍。為降低放射源的韌致輻射，本文根據(jù)韌致輻射的總功率與碰撞粒子有效原子序數(shù)正相關(guān)這一性質(zhì)，擬采用在放射源中添加低原子序數(shù)物質(zhì)的方式來降低放射源產(chǎn)生的韌致輻射。

1 鍶-90同位素放射源輻射分析

鍶-90核素半衰期為28.79 a，衰變時(shí)發(fā)射出最大能量為0.546 MeV的β射線，衰變產(chǎn)物為釔-90，釔-90再通過β衰變(其β射線最大能量為2.28 MeV，半衰期為64 h)，得到最終穩(wěn)定產(chǎn)物鋯-90[2]。

鍶-90和釔-90在衰變過程中產(chǎn)生β射線，其中釔-90產(chǎn)生的β射線能量較高，β射線在穿過放射源自身的過程中與其原子核相互作用產(chǎn)生韌致輻射。

圖1 韌致輻射基本原理示意圖Fig.1 The schematic diagram of bremsstrahlung

韌致輻射基本原理示于圖1。韌致輻射是指電子受到物質(zhì)原子核電場的作用，運(yùn)動(dòng)方向和速度都發(fā)生變化，能量降低，多余的能量以X射線的形式輻射出來。電子接近原子核時(shí)與原子核的庫侖場相互作用，電子的運(yùn)動(dòng)方向發(fā)生偏折，并急劇減速，能量轉(zhuǎn)化成輻射的形式。韌致輻射也泛指帶電粒子碰撞過程中發(fā)出的輻射。

2 鍶-90放射源表面劑量當(dāng)量率的MCNP計(jì)算

鍶-90和釔-90在衰變過程中產(chǎn)生能量較高的β射線，β射線在鍶-90放射源內(nèi)部與其原子核相互作用產(chǎn)生的韌致輻射，由于β射線射程較短，產(chǎn)生的韌致輻射主要來源于β射線在放射源化合物或混合物內(nèi)的慢化過程，很少部分韌致輻射是離開放射源的β射線與包殼材料相互作用過程中產(chǎn)生[3]。外部輻射由這些β電子在放射源中減速產(chǎn)生韌致輻射的形式出現(xiàn)[4]。

鍶-90放射源β射線最大能量為2.28 MeV，在不銹鋼材料中的射程也小于2 mm，只要包殼材料厚度足夠，就能夠阻止其射出放射源包殼結(jié)構(gòu)層。而韌致輻射對于包殼而言具有很強(qiáng)的穿透性。中間子體發(fā)射的γ射線含量極低，在劑量計(jì)算中可不考慮[5]。因此計(jì)算僅考慮放射源由韌致輻射產(chǎn)生的劑量當(dāng)量率。

計(jì)算采用活度1 000 Ci(90Sr-90Y達(dá)到平衡態(tài)的活度)，80%相對密度的鈦酸鍶放射源。由鈦酸鍶的活度和密度可計(jì)算得到其質(zhì)量為14.97 g，放射源為圓柱型，底面半徑為15.00 mm，根據(jù)質(zhì)量和密度可計(jì)算放射源的高度為5.51 mm，鈦酸鍶放射源物理參數(shù)列于表1，結(jié)構(gòu)尺寸示于圖2。

表1 SrTiO3放射源物理參數(shù)Table 1 Physical parameters of SrTiO3 radioactive source

根據(jù)以上基礎(chǔ)參數(shù)，利用MCNP程序?qū)︽J-90放射源中由β射線產(chǎn)生的韌致輻射劑量當(dāng)量率進(jìn)行計(jì)算，建立輸入文件。輸入文件包括柵元卡、表面卡和數(shù)據(jù)卡，其中數(shù)據(jù)卡又包括材料卡、源項(xiàng)卡、記數(shù)卡[6-7]。利用表面卡和柵元卡對所計(jì)算的模型作出精確的幾何描述。

采用MCNP程序計(jì)算鍶-90同位素放射源表面劑量當(dāng)量率的步驟如下。

圖2 SrTiO3 放射源尺寸Fig.2 The size of SrTiO3 radioactive source

1) 依據(jù)放射源的幾何結(jié)構(gòu)，構(gòu)建 MCNP計(jì)算幾何模型；2) 依據(jù)鈦酸鍶放射源的性質(zhì)，建立數(shù)據(jù)卡；3) 通過 F2計(jì)數(shù)卡，記錄通量分布；4) 使用ICRP報(bào)告中的光子通量-劑量轉(zhuǎn)換系(DE，DF轉(zhuǎn)換)，獲得鍶-90同位素放射源外表面的平均劑量當(dāng)量率。

將電子作為源粒子，均勻分布在直徑30.00 mm、高5.51 mm的密度均勻的SrTiO3放射源內(nèi)，源粒子的方向各向同性，粒子能量從0到2.28 MeV，按照相關(guān)能譜隨機(jī)抽樣，計(jì)算中考慮電子光子在放射源的輸運(yùn)過程，記錄韌致輻射光子在放射源圓柱體表面的劑量當(dāng)量率。但采用MCNP計(jì)算并不能直接得到劑量當(dāng)量率，直接得到的結(jié)果為歸一化的粒子通量，此時(shí)可利用MCNP內(nèi)部的通量-劑量轉(zhuǎn)換函數(shù)將通量轉(zhuǎn)換為一數(shù)值，該數(shù)值乘以活度即為劑量當(dāng)量率。由于鍶-90放射源的β衰變的能量不是單能的，是按一定幾率在一定的能量區(qū)間分布的，輸入文件中源的能量必須按照其本身的β射線能量幾率分布。

輸入文件中鍶-90放射源所發(fā)出不同β射線能量對應(yīng)的幾率列于表2[8]。

表2 鍶-90/釔-90 β射線能量所對應(yīng)的幾率Table 2 The probability of different Sr-90/Y-90 Beta ray energy

計(jì)算中采用F2卡記錄穿過放射源表面粒子的平均通量。MCNP中的探測器包括點(diǎn)探測器、柵元探測器和表面探測器等。在屏蔽計(jì)算中為了記錄某一位置的輻射劑量，最好采用表面探測器記錄該位置的粒子注量率。

MCNP計(jì)算的結(jié)果均由一個(gè)粒子的作用引起。若要求得出實(shí)際結(jié)果，應(yīng)把計(jì)算結(jié)果再乘以計(jì)數(shù)因子t，t的數(shù)值等于粒子源的強(qiáng)度。再對于韌致輻射產(chǎn)生的光子(p)進(jìn)行通量劑量轉(zhuǎn)換[9]。低于300 keV的電子產(chǎn)生的韌致輻射可以忽略不計(jì)。因此計(jì)算中采用能量截?cái)嗫▽⒛芰康陀?00 keV的電子產(chǎn)生影響不計(jì)入結(jié)果。

根據(jù)MCNP計(jì)算，活度1 000 Ci(90Sr-90Y達(dá)到平衡態(tài))，80%相對密度，底面直徑φ=30.00 mm，高h(yuǎn)=5.51 mm的鈦酸鍶放射源表面韌致輻射的能量分布情況示于圖3。

圖3 SrTiO3放射源表面韌致輻射能量分布Fig.3 The distribution about bremsstrahlung energy on SrTiO3 radioactive source surface

另外，經(jīng)MCNP計(jì)算，放射源表面的平均劑量當(dāng)量率為406.26 Sv/h。表明該活度下鈦酸鍶放射源具有極強(qiáng)的放射性。

3 加入低原子序數(shù)物質(zhì)對放射源韌致輻射影響的計(jì)算

韌致輻射經(jīng)驗(yàn)公式如下式:

(1)

式中，m是入射粒子的質(zhì)量，E為入射粒子的能量；z和Z分別為入射粒子的電荷數(shù)和靶物質(zhì)的原子序數(shù)；N為單位體積中物質(zhì)的原子數(shù)，角標(biāo)r表示能量損失。

從公式可得出韌致輻射的總功率正比于碰撞粒子電荷數(shù)Z2的乘積，反比于入射粒子質(zhì)量m2。所以，作為一種能量損失機(jī)制，介質(zhì)愈重，入射粒子愈輕，此種效應(yīng)愈重要。因此考慮加入一些原子序數(shù)值低的物質(zhì)來降低源所產(chǎn)生的韌致輻射，利用韌致輻射這一性質(zhì)對降低放射源的韌致輻射進(jìn)行相關(guān)設(shè)計(jì)和計(jì)算，得出摻入穩(wěn)定性高、Z值低的物質(zhì)后放射源表面的劑量當(dāng)量率。因放射源的特殊性質(zhì)以及作為放射源的功能性要求摻入的低原子序數(shù)物質(zhì)在穩(wěn)定性和導(dǎo)熱性上應(yīng)具備良好的性質(zhì)。本文選用石墨作為摻入放射源中的低原子序數(shù)物質(zhì)，石墨由碳原子組成，化學(xué)式為C，具有耐高溫性，其導(dǎo)熱性、化學(xué)穩(wěn)定性，抗熱震性優(yōu)異，而且石墨作為摻入物在放射源中也能很好的保持這些物理性質(zhì)，因此石墨也適合作為放射源中的添加物[10]。

對活度1 000 Ci(90Sr-90Y達(dá)到平衡態(tài)的活度)，80%相對密度的鈦酸鍶放射源添加不同比例的石墨，放射源幾何尺寸上保證φ=30.00 mm不變，添加不同量的石墨對應(yīng)不同高度h，計(jì)算不同石墨含量下鈦酸鍶放射源韌致輻射的劑量當(dāng)量率。計(jì)算所用的參數(shù)列于表3。

利用上述參數(shù)，采用與計(jì)算鈦酸鍶放射源類似的模型，在鈦酸鍶放射源中均勻摻混石墨，經(jīng)MCNP計(jì)算，得到不同摻入比例下放射源表面韌致輻射的劑量當(dāng)量率，結(jié)果列于表4。

表3 計(jì)算所用參數(shù)Table 3 Parameters used for calculation

表4 SrTiO3放射源表面韌致輻射劑量當(dāng)量率Table 4 The surface dose equivalent rate of SrTiO3 radioactive source

從表4可知，鈦酸鍶放射源中摻入一定比例的石墨使放射源韌致輻射有一定程度的降低，隨著石墨添加量的上升，放射源韌致輻射不斷下降，摻入鈦酸鍶放射源與石墨質(zhì)量比為10∶0.5時(shí)，韌致輻射降低幅度約6.6%；摻入鈦酸鍶放射源與石墨質(zhì)量比為10∶1時(shí)，韌致輻射降低幅度約14%；摻入鈦酸鍶放射源與石墨質(zhì)量比為10∶1.5時(shí)，韌致輻射降低幅度約20%。韌致輻射降低百分比與添加石墨的質(zhì)量幾乎呈線性關(guān)系。理論上在保證鍶-90放射源熱功率不變的基礎(chǔ)上隨著石墨的添加放射源的韌致輻射會(huì)不斷降低，但放射源尺寸也會(huì)隨之增大，因此低原子序數(shù)物質(zhì)的添加量應(yīng)和外部屏蔽裝置間有個(gè)最優(yōu)搭配比，從而確定低原子序數(shù)物質(zhì)的添加比例。

4 結(jié)論

對于鍶-90同位素放射源的屏蔽通常采用在放射源外部添加重金屬屏蔽裝置的方式，由于鍶-90是β衰變型核素會(huì)產(chǎn)生韌致輻射，因此鍶-90放射源通常具有厚重的屏蔽裝置，在實(shí)際應(yīng)用中體積大、重量大等不利因素影響其使用范圍。本文從降低鍶-90放射源本身產(chǎn)生的韌致輻射量入手，在鍶-90放射源中添加低原子序數(shù)物質(zhì)石墨降低放射源本身產(chǎn)生的韌致輻射，以期減少外部屏蔽裝置的厚度。

經(jīng)MCNP程序計(jì)算，鈦酸鍶放射源中摻入一定比例的低原子序數(shù)物質(zhì)后韌致輻射有一定程度的降低，從降低放射源韌致輻射角度考慮，在鍶-90放射性同位素放射源中添加一些穩(wěn)定性好的低原子序數(shù)物質(zhì)有利于其韌致輻射降低。但考慮到放射源以及屏蔽裝置的體積、重量以及實(shí)際的工藝可操作性等，摻入低原子序數(shù)物質(zhì)的質(zhì)量并不是越多越好，具體摻入比例應(yīng)綜合考慮。