夏 文，葉宏生，宋鑫鵬，陳克勝，林 敏，徐利軍

(中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

放射性核素131I是反應(yīng)堆運(yùn)行、核事故應(yīng)急監(jiān)測、核醫(yī)學(xué)應(yīng)用中的重要監(jiān)測對象[1-3]，其中空氣中的有機(jī)碘和分子碘等常通過活性炭濾盒進(jìn)行富集后，再采用碘監(jiān)測儀NaI(Tl)探測器進(jìn)行活度測量。由于131I半衰期僅8.02 d[4]，可采用能量相近，譜形相似的長壽命核素133Ba(T1/2=10.51 y)作為替代核素制備傳遞標(biāo)準(zhǔn)源[5]。常用的133Ba傳遞標(biāo)準(zhǔn)源可為點(diǎn)源、面源或?yàn)V盒體源[6-8]，其中濾盒體源形態(tài)與測量樣品最為接近，使用最為簡單方便。常用的133Ba傳遞標(biāo)準(zhǔn)源為均勻分布濾盒體源[9-10]，為此本工作開展旋蒸法批量制備方法研究，同時(shí)由于實(shí)際測量樣品中濾盒體源多為指數(shù)分布，其探測效率與均勻分布樣品差異明顯[11]，為提高效率刻度準(zhǔn)確性，開展基于平面標(biāo)準(zhǔn)源制備指數(shù)分布濾盒體源的方法研究。

1 實(shí)驗(yàn)材料

1.1 主要儀器與裝置

低本底HPGe γ譜儀：美國Ortec公司，探測器晶體尺寸φ69.8 mm×82.4 mm，單端同軸型，相對效率66%，對60Co能量點(diǎn)為1.33 MeV的能量分辨率為1.9 keV；旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀：上海亞榮RE-6000A型號，旋轉(zhuǎn)瓶容量6 L，主機(jī)轉(zhuǎn)速10～150 r/min，主機(jī)升降0～180 mm。

1.2 主要材料與試劑

133Ba標(biāo)準(zhǔn)溶液：國防科技工業(yè)電離輻射一級計(jì)量站，比活度為163 Bq/mg；活性炭濾盒：HI-Q公司，尺寸為φ55 mm×25 mm，活性區(qū)為φ50.5 mm×20.8 mm；TEDA浸漬活性炭：粒徑為20～40目，HI-Q公司。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 旋蒸法制備均勻分布133Ba活性炭濾盒源

準(zhǔn)確稱取一定量浸漬活性炭置于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀中，調(diào)整系統(tǒng)至負(fù)壓，加入含一定量133Ba標(biāo)準(zhǔn)溶液的稀釋劑溶液，旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至干，從中定量稱取活性炭裝入濾盒，記錄制備中各步驟樣品質(zhì)量。制備好的濾盒源裝于密封袋中保存于陰涼干燥處備用。

2.2 模擬指數(shù)分布133Ba活性炭濾盒源制備

準(zhǔn)確稱取一定量133Ba標(biāo)準(zhǔn)溶液，均勻滴加至與活性炭濾盒相同尺寸的濾紙表面，自然干燥數(shù)小時(shí)，附薄膜后備用。按照理論計(jì)算活度-深度關(guān)系，將吸附有133Ba的濾紙定位到活性炭濾盒中。制備好的濾盒源裝于密封袋中保存于陰涼干燥處備用。

3 結(jié)果與討論

3.1 旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)參數(shù)調(diào)試

針對旋轉(zhuǎn)瓶容積，單次實(shí)驗(yàn)活性炭用量300～400 g，去離子水900～1 000 mL；轉(zhuǎn)速12 r/min(過快容易導(dǎo)致液體飛濺，過慢則影響攪拌效果)，不同條件下旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)時(shí)間列于表1。實(shí)驗(yàn)表明，真空度90 kPa、水浴溫度63 ℃時(shí)溶液蒸發(fā)穩(wěn)定。沸點(diǎn)與真空度有關(guān)，真空度低，沸點(diǎn)高，揮發(fā)過快容易造成活性炭飛濺，堵塞氣孔；真空度高，沸點(diǎn)低，蒸發(fā)穩(wěn)定但回流較多。

表1 不同條件下旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)時(shí)間Table 1 Rotating evaporation time under different conditions

3.2 133Ba濾盒源均勻性

將旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)法制備的活性炭分裝到濾盒中，裝填活性區(qū)為φ50.5 mm×20.8 mm，活性炭用量為26 g。即為均勻分布133Ba活性炭濾盒源，實(shí)物圖示于圖1。

將濾盒放置在距離高純鍺探頭15 cm，共進(jìn)行2組14個(gè)均勻樣品的測量，分別用時(shí)0.5 d、1 d、3d等，共計(jì)半個(gè)多月，實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果列于表2。由表2數(shù)據(jù)可以看出，各個(gè)濾盒之間單位質(zhì)量活性炭的凈計(jì)數(shù)率相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于1%，符合均勻性要求。

3.3 均勻分布133Ba濾盒源穩(wěn)定性

133Ba活性炭濾盒作為傳遞標(biāo)準(zhǔn)源使用，需要在使用和保存過程中保持活度的穩(wěn)定。實(shí)驗(yàn)對制備的系列133Ba活性炭濾盒體源進(jìn)行穩(wěn)定性定期抽樣測量，測量周期約6個(gè)月，以驗(yàn)證正常使用過程活性炭粒徑、堆積密度等變化對活度值的影響，測量結(jié)果列于表3。

圖1 活性炭濾盒Fig.1 Activated carbon filter cartridge

表2 均勻性測量結(jié)果Table 2 Uniform measurement results

其中，由于133Ba的衰變，根據(jù)放射性衰變的指數(shù)衰減規(guī)律，如公式(1)，計(jì)算得經(jīng)衰變時(shí)間修正后的活度，如表3中的衰變時(shí)間修正活度。

A′1=A1e-λt

(1)

式中：A′1為經(jīng)t時(shí)間后的放射性活度，Bq；A1為t=0時(shí)刻放射性活度，Bq；λ為133Ba衰變常數(shù)，λ=ln2/T1/2，其中T1/2為放射性核素的半衰期，s-1；t為衰變時(shí)間，s。

結(jié)果表明，穩(wěn)定性測量結(jié)果與衰變時(shí)間修正后的活度結(jié)果偏差在±1%以內(nèi)，滿足實(shí)驗(yàn)要求，認(rèn)為實(shí)驗(yàn)制備的均勻分布133Ba活性炭濾盒體源滿足穩(wěn)定性要求。

3.4 炭層厚度對探測效率的影響

自吸收受活性炭層密度、厚度、探測距離(立體角)等因素影響，因此需針對具體測量條件進(jìn)行測量。因本實(shí)驗(yàn)針對特定的活性炭和探測器，因此其他因素影響可忽略，探測效率的差異僅來自于不同厚度炭層的自吸收。

將標(biāo)準(zhǔn)面源置于濾盒一端內(nèi)表面，保持與探測器距離為12.3 cm(測量支架10 cm，濾盒厚度2.3 cm)，通過填充不同厚度(堆積密度為0.47 g/cm3)的活性炭層，即改變標(biāo)準(zhǔn)面源與探測器表面之間活性炭層厚度的方式，測量因活性炭層自吸收造成的探測效率變化，得到探測效率隨濾盒活性炭層厚度變化的關(guān)系示于圖2。該測量條件下，探測效率ε與碳層厚度x關(guān)系為：lnε=-5.136 13-0.004 32x。

圖2 探測效率與炭層厚度關(guān)系曲線Fig.2 Detection efficiency and carbon layer thickness curve

3.5 均勻分布133Ba濾盒源定值

實(shí)驗(yàn)采用低本底HPGe γ譜儀，對實(shí)驗(yàn)制備的滿足均勻性要求的133Ba活性炭濾盒體源進(jìn)行定值測量。同時(shí)采用標(biāo)準(zhǔn)溶液法進(jìn)行體源活度的計(jì)算，根據(jù)實(shí)驗(yàn)中制備體源所用放射性溶液活度，以及每個(gè)樣品中活性炭填充質(zhì)量計(jì)算133Ba活性炭濾盒體源的活度，由于濾盒活性炭會(huì)吸收空氣中水，造成質(zhì)量誤差，因此需要對133Ba活性炭濾盒體源進(jìn)行干燥處理，理論計(jì)算體源活度與實(shí)驗(yàn)測量比較結(jié)果列于表4。由表4結(jié)果可以看出，實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果偏差約1%，說明在體源制備過程中，放射性溶液吸附率約99%。

表4 活度測量與計(jì)算結(jié)果Table 4 Activity measurement and calculation results

3.6 133Ba濾盒源效率測量

分別對均勻分布和指數(shù)分布(α=0.32，5層、10層)的133Ba濾盒源進(jìn)行效率測量(探測距離10 cm)，并與MCNP模擬相同分布濾盒源探測效率結(jié)果比較，結(jié)果列于表5。由表5數(shù)據(jù)結(jié)果可知，不同分布狀態(tài)133Ba濾盒源探測效率實(shí)驗(yàn)測量與模擬計(jì)算值偏差小于3.3%，符合GB/T 14584-1993《空氣中碘-131的取樣與測量》對標(biāo)準(zhǔn)源最大誤差不大于±5%的要求；指數(shù)分布(α=0.32)與均勻分布133Ba濾盒源探測效率相差約13%，指數(shù)分布參數(shù)α值增加時(shí)，131I分布更趨向于表面吸附，與均勻分布探測效率的差別將更大；相同指數(shù)分布參數(shù)下，5層與10層分布探測效率相差不大，說明在該實(shí)驗(yàn)條件下，5層面源即可較好的模擬指數(shù)分布活性炭濾盒體源。但對于指數(shù)分布α較大時(shí)，表層活性炭活度變化大，制備時(shí)應(yīng)注意面源分布的合理性。

表5 133Ba濾盒探測效率比較Table 5 Comparison of detection efficiency of Ba filter cartridge

4 結(jié)論

采用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)方式制備了均勻分布的133Ba活性炭濾盒源，經(jīng)測量均勻性和6個(gè)月穩(wěn)定性偏差均小于1%，均符合要求，定值測量結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)溶液加入量在約1%范圍內(nèi)一致，采用濾紙平面源填充的方式制備了指數(shù)分布133Ba濾盒源，對不同分布濾盒源探測效率進(jìn)行測量，與模擬計(jì)算值在3.3%范圍內(nèi)符合，但均勻分布與指數(shù)分布133Ba濾盒源探測效率相差約13%甚至更高，因此可采用兩者結(jié)合方式，給出碘監(jiān)測儀對幾種典型分布濾盒源的探測效率，方便用戶使用。