李 洋，張艾明，楊 潔

(中國輻射防護(hù)研究院，太原 030006)

1 前 言

低中水平放射性固體廢物在我國實行近地表處置。開展低中放處置場環(huán)境影響評價可以量化其對人體健康和環(huán)境潛在影響。已有研究表明核素的分配系數(shù)對處置場安全評價計算結(jié)果有較大的影響[1～3]。因此，環(huán)境保護(hù)審管部門要求低中放處置場環(huán)境影響評價中對主要核素的分配系數(shù)進(jìn)行實測。目前測量土壤中放射性核素分配系數(shù)的方法主要有現(xiàn)場試驗和實驗室模擬試驗方法。由于受技術(shù)、經(jīng)濟(jì)、安全和公眾心理等因素的制約，不可能廣泛開展大規(guī)模現(xiàn)場試驗。實驗室試驗方法目前廣泛采用的是靜態(tài)和動態(tài)兩種方法。實驗室模擬在技術(shù)上、經(jīng)濟(jì)上容易實現(xiàn)，實驗條件比較好控制，便于重復(fù)實驗，容易得到一個或幾個重要參數(shù)組合變化的規(guī)律性結(jié)果。只要模擬實驗條件控制得好，可以得到比較接近實際的實驗室模擬實驗結(jié)果，可以得到比較接近實際的實驗室模擬實驗結(jié)果，能夠近于真實的反映野外核素遷移試驗的情況和特點[4]。不同試驗方法各有利弊，在實驗周期、經(jīng)濟(jì)成本以及結(jié)果精確度等方面差別很大。如僅從評價保守性角度而言，現(xiàn)場試驗要優(yōu)于動態(tài)實驗室模擬，而動態(tài)實驗室模擬要優(yōu)于靜態(tài)實驗室模擬；而就試驗周期和經(jīng)濟(jì)成本而言，則正好相反。因此，在結(jié)果精度滿足評價需求的前提下，更經(jīng)濟(jì)更簡單的試驗方法有利于處置場環(huán)境評價工作的開展。

我國北方干旱地區(qū)是我國低中放廢物處置場選址的首選區(qū)域。通過分析，我國北方干旱區(qū)典型土壤包括：砂土、粘土和黃土。90Sr是我國低中放廢物處置需重點考慮的主要核素之一。因此，提出靜態(tài)和動態(tài)試驗相結(jié)合的方式，研究90Sr在非飽和砂土、粘土和黃土的遷移，比較兩種方法獲得的90Sr分配系數(shù)的差異，提出了低中放處置環(huán)境影響評價中獲取90Sr分配系數(shù)的建議。

2 材料和方法

2.1 測量方法

依據(jù)《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB11743-1989)和《水中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 16140-1995)進(jìn)行90Sr比活度測量。

2.2 實驗原理與方法

本次試驗采集試驗地點包氣層實驗土樣，實驗用水則使用蒸餾水。

本次靜態(tài)吸附法采用的實驗方案是：將預(yù)處理后的1g土壤樣品及蒸餾水按固液比1∶10g/mL放入試管，再往試管中加入10mL核素與蒸餾水的混合溶液。放置待吸附平衡后固液分離，分別測量水樣和土樣中90Sr比活度，計算90Sr分配系數(shù)。

本次動態(tài)模擬試驗采用的方案是：在人工噴淋條件下在土柱中建立穩(wěn)定的非飽和流場,投放90Sr示蹤，達(dá)到預(yù)定時間后切割土柱, 取樣測量核素濃度分布,擬合獲得90Sr分配系數(shù)[4～8]。砂土土柱進(jìn)行3組對比試驗。第三組模擬實際情況，第一組和第二組加速噴淋。三組控制流量分別為120mL/d，共51d；60mL/d，共102d；30mL/d，共204d。粘土土柱的兩種噴淋強(qiáng)度分別為1mL/min、2mL/min，噴淋時間均為390天。黃土土柱的噴淋強(qiáng)度為1mL/min(52mL/d)，噴淋時間為390天。分別采用平衡吸附模式和非平衡吸附模式對90Sr在砂土、粘土和黃土介質(zhì)中的遷移進(jìn)行了模擬。使用Richards方程表示水分運移；平衡吸附模式采用線性吸附模型、非平衡吸附模式采用單點吸附模型來表示溶質(zhì)運移。

3 結(jié)果與討論

3.1 土樣特性分析結(jié)果

試驗選用的幾種土壤的礦物成分以及化學(xué)成分分析結(jié)果見表1和表2。

表1 土樣礦物成分分析Tab.1 The mineral composition of the soils (%)

表2 土樣化學(xué)成分分析Tab.2 The chemical composition of the soils (%)

3.2 靜態(tài)吸附法實驗結(jié)果

靜態(tài)吸附法測得的幾種土壤介質(zhì)中90Sr的分配系數(shù)見表3。

表3 90Sr在幾種土壤中的分配系數(shù)Tab.3 Distribution coefficient of 90Sr in the soils

本研究采用篩分法和比重法對幾種土壤的粒徑分布進(jìn)行了測量，其中砂土中砂粒、粉粒、粘粒含量占比分別為98.4%、1.0%、0.6%，粘土中含量占比分別為39.8%、8.9%、51.3%，黃土中含量占比分別為25.5%、64%、10.5%。砂粒對放射性核素吸附能力較差，而砂土中主要成分是砂粒，這可能是上表中砂土的相對偏差值明顯小于粘土和黃土的原因。

3.3 動態(tài)核素遷移模擬實驗

動態(tài)實驗得到的幾種土壤介質(zhì)中90Sr遷移模擬結(jié)果分別見圖1、圖2和圖3。

圖1 某砂土土柱90Sr濃度分布[9]Fig.1 Concentration distribution of 90Sr in the sandy soil column

圖2 某粘土土柱90Sr濃度分布[10]Fig.2 Concentration distribution of 90Sr in the clay soil column

圖3 某黃土土柱90Sr濃度分布Fig.3 Concentration distribution of 90Sr in the loess column

3.4 實驗結(jié)果討論

實驗結(jié)果分析表明，在砂土介質(zhì)中，通過動態(tài)模擬試驗采用非平衡吸附模式模擬計算得到的結(jié)果與實測濃度更加吻合。通過靜態(tài)吸附法得到的90Sr分配系數(shù)與動態(tài)實驗擬合得到的(0.70～0.73mL/g)相差約一個量級。分析其原因可能是由于靜態(tài)吸附試驗過程中固液相充分接觸，放射性核素在固相上吸附充分，而動態(tài)試驗中比照取土自然條件將土柱中的含水率控制在20%以下，固液相吸附不充分所導(dǎo)致的。因此，低中放處置場環(huán)境影響評價中砂土中90Sr的分配系數(shù)應(yīng)優(yōu)先選擇動態(tài)實驗法測量獲取。

在粘土介質(zhì)中，通過動態(tài)模擬試驗采用平衡吸附模式和非平衡模式模擬得到的結(jié)果差別不大，這也表明90Sr在粘土固液相間能很快達(dá)到平衡。而靜態(tài)吸附法得到的90Sr分配系數(shù)(206mL/g)與動態(tài)實驗擬合得到的(210mL/g)相差不大。因此，低中放處置場環(huán)境影響評價中粘土中90Sr的分配系數(shù)可以采用靜態(tài)吸附法測量獲取。

在黃土介質(zhì)中，通過動態(tài)模擬試驗采用平衡吸附模式和非平衡模式模擬得到的結(jié)果差別不大，但其差別要明顯大于粘土介質(zhì)。靜態(tài)吸附法實驗測量得到的90Sr分配系數(shù)(69mL/g)與動態(tài)核素遷移模擬實驗擬合得到的(66mL/g)也相差不大。因此，低中放處置場環(huán)境影響評價中黃土中90Sr的分配系數(shù)也可采用靜態(tài)吸附法測量獲取。

4 結(jié) 論

4.1 我國北方干旱地區(qū)幾種典型土壤中，粘土對90Sr吸附能力較強(qiáng)，黃土次之，砂土最弱。

4.2 對于低中放處置場地下水核素遷移模擬，90Sr在粘土和黃土固液相間能很快達(dá)到平衡，通過動態(tài)模擬試驗采用平衡吸附模式或非平衡吸附模式模擬結(jié)果差別不大；而采用非平衡模式模擬砂土中90Sr的遷移更為恰當(dāng)。

4.3 在低中放處置場環(huán)境影響評價中，對于砂土介質(zhì)，90Sr分配系數(shù)的測量應(yīng)優(yōu)先選擇動態(tài)模擬試驗法，對于黃土和粘土則可采用靜態(tài)吸附法。如此選擇可節(jié)約試驗時間并控制成本，有利于處置場環(huán)境評價工作的開展。