趙昆 許思源 江昱佼 高亦談3) 劉陽陽3) 何鵬滕浩 朱江峰 魏志義3)?

1)(中國科學(xué)院物理研究所,北京凝聚態(tài)物理國家研究中心,北京 100190)

2)(西安電子科技大學(xué)物理與光電工程學(xué)院,西安 710071)

3)(中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

(2018年4月16日收到;2018年5月9日收到修改稿)

1 引 言

實驗中超連續(xù)光譜可以在氣體、液體和固體中產(chǎn)生[1?3],尤其是鈦寶石飛秒激光脈沖通過充滿惰性氣體的空芯光纖可以得到一個倍頻程的光譜,覆蓋從近紫外(波長300—400 nm)到近紅外(1000 nm左右)的整個區(qū)域[4].超過一個倍頻程的連續(xù)光譜可以壓縮成短至接近一個光周期的飛秒脈沖[5,6],是產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的重要驅(qū)動光源[7,8].同時,倍頻程連續(xù)光譜利用f-2f干涉儀可以對脈沖的載波包絡(luò)相位(carrier-envelope phase,CEP)進行測量和鎖定[9];可見光波段的超連續(xù)譜通過自差頻過程產(chǎn)生中紅外波段(1—5μm)的連續(xù)光譜可以作為中紅外光學(xué)參量放大器的種子源[10];超寬光譜在瞬態(tài)光譜學(xué)[11]、計量學(xué)[12]和光學(xué)相干斷層掃描[13]等諸多領(lǐng)域都有重要的應(yīng)用.

利用較長的飛秒脈沖(對應(yīng)較窄光譜)在固體材料中進行光譜展寬并對脈沖壓縮的技術(shù)已經(jīng)在實驗中得到應(yīng)用,但是在傳統(tǒng)實驗中光譜的展寬很難達到一個倍頻程[14].而近些年來,文獻中已經(jīng)報道了從固體非線性材料中產(chǎn)生與空芯光纖光譜寬度結(jié)果近似的超連續(xù)譜[3,15],并且有結(jié)果顯示可以獲得周期量級的中紅外超短脈沖[16?19].在光譜展寬過程中,除了引起超連續(xù)光譜產(chǎn)生的自相位調(diào)制(self-phase modulation,SPM)效應(yīng),光學(xué)克爾效應(yīng)(optical Kerr e ff ect)也不可避免地帶來自聚焦(self-focusing),使入射激光光束直徑減小.隨著光束的收縮,其峰值功率密度急劇增加,引起多光子激發(fā)和電離等過程,甚至成絲;如果能量夠高,將會導(dǎo)致嚴重的光斑畸變、脈沖能量損失和相干性損失以及材料的永久損壞[20],所產(chǎn)生的寬光譜也很難進行壓縮和應(yīng)用.有實驗組利用中心波長4μm、能量21 mJ、寬度94 fs的脈沖在YAG晶體中實現(xiàn)了光譜展寬并壓縮到30 fs,但輸出的超連續(xù)光譜沒有覆蓋倍頻程[21].利用固體材料產(chǎn)生的倍頻程超連續(xù)光譜的能量到本文將要介紹的新技術(shù)出現(xiàn)之前僅限于百微焦或更低.

近年來有研究者提出可以使用薄片形狀的固體材料以減少激光脈沖在介質(zhì)中傳播的光程,從而使脈沖的非線性效應(yīng)尚未積累至出現(xiàn)強烈自聚焦、光束塌縮和介質(zhì)損壞之前就離開介質(zhì),避免能量損失和材料破壞[14,22,23].但是一塊固體薄片很難為超連續(xù)譜的產(chǎn)生提供足夠的非線性效應(yīng),如果使用多片相同或相似結(jié)構(gòu)的材料構(gòu)成周期性系統(tǒng)可以逐步累積光譜的非線性展寬,最終得到更好的展寬效果[24].目前,在縮束望遠鏡的焦點附近插入多塊固體薄片得到了亞毫焦量級的倍頻程光譜[25],并壓縮至只有兩個周期的超短脈沖[26]:入射光斑在焦點附近通過固體薄片形成光譜展寬,在較強的自聚焦現(xiàn)象出現(xiàn)之前離開,在空氣中聚焦再發(fā)散,然后進入第二片薄片材料發(fā)生同第一片一樣的過程,如此經(jīng)過多塊薄片直至光譜達到最寬.而在更高的脈沖能量下,可以不使用望遠鏡系統(tǒng),依靠薄片帶來的自聚焦形成正透鏡,就有可能通過類似的周期性系統(tǒng)達到大能量的光譜展寬.

2 固體中光譜的展寬

2.1 自相位調(diào)制與自陡峭

光學(xué)克爾效應(yīng)引起的SPM和自聚焦是介質(zhì)中產(chǎn)生非線性光譜展寬的主要原因[27?29].SPM又稱縱向克爾效應(yīng)[30],自聚焦又稱橫向克爾效應(yīng).當高能量的激光通過介質(zhì)時,折射率與光場存在非線性關(guān)系,可寫為[31]

其中n0為無光場作用時介質(zhì)自身的折射率,又稱線性折射率;n2為非線性折射率系數(shù);I(t)為激光場強度.圓頻率為ω的平面光波E在非線性介質(zhì)中傳輸經(jīng)過距離L后的非線性相位變量φ表示為

其中c為真空中光速,E0為入射電場.可見激光脈沖強度與時間相關(guān),非線性相移也與時間相關(guān).于是會產(chǎn)生依賴于時間的頻率偏移:

SPM產(chǎn)生了新的頻率成分,導(dǎo)致光脈沖的光譜展寬,展寬量可以大致表示為

其中I0為脈沖峰值強度,τ為脈沖寬度.對應(yīng)于正的n2,在脈沖的前沿會產(chǎn)生新的低頻成分,在脈沖的后沿會產(chǎn)生新的高頻成分;這些新的頻率成分并不同步,但都在原有的脈沖包絡(luò)內(nèi).

由于群速度對光強的依賴還會造成光脈沖的自陡峭(self-steepening)現(xiàn)象.光脈沖的輪廓一般可以近似為高斯函數(shù),脈沖的峰值和兩翼的強度分布不同.根據(jù)非線性折射率n(t)可知,脈沖中心峰值處強度高,折射率較大;導(dǎo)致脈沖中心峰值處的群速度慢于脈沖兩側(cè)的群速度,脈沖峰值不斷向后沿移動,脈沖出現(xiàn)不對稱的形狀.由于脈沖峰值強度處向后移動,脈沖后沿強度隨時間變化更快,?I(t)/?t更大;由(4)式可知這種變化會在脈沖后沿產(chǎn)生更多的高頻成分,導(dǎo)致短脈沖的SPM展寬的光譜形成不對稱的結(jié)構(gòu),后沿產(chǎn)生的高頻部分較前沿在低頻部分有更大的展寬.

1984年,Yang和Shen[28]詳細討論了脈沖激光在固體介質(zhì)中光譜展寬的原理并進行了定量計算.他們指出脈沖激光在固體介質(zhì)中由于相位調(diào)制而產(chǎn)生光譜展寬,同時斯托克斯和反斯托克斯位移造成了光譜展寬的不均勻性,而自陡峭進一步加劇了這樣的不對稱性,計算結(jié)果也與Fork等[32]的實驗結(jié)果一致.

2.2 固體超連續(xù)

1967年,Shimizu[2]首次用SPM解釋脈沖激光在介質(zhì)中頻譜展寬現(xiàn)象,實驗中使用調(diào)Q紅寶石激光器在充滿二硫化碳的液體池中形成克爾效應(yīng),利用成絲對光譜進行了展寬.1970年,Alfano在方解石、石英、氯化鈉和幾種玻璃固體介質(zhì)中使用皮秒激光產(chǎn)生成絲,用SPM和自陡峭解釋了其中的光譜展寬原理[27,33].

近些年有研究者提出用長度較短的非線性材料對光譜進行展寬.2009年,Bradler等[3]用納焦耳量級的飛秒脈沖激光分別在3—4 mm長的YAG,KGW,GdVO4,YVO4和白寶石中進行了超連續(xù)產(chǎn)生實驗,通過改變晶體長度、脈沖聚焦位置等,在KGW晶體片中得到了超過倍頻程的光譜展寬.2012年,Silva等[16]則將3.1μm,85 fs,6.9μJ的脈沖激光聚焦在2 mm的YAG晶體片上,得到了光譜覆蓋450—4500 nm寬達3.3個倍頻程的超連續(xù).隨后其他一些實驗室也使用微焦量級的激光在厚度為毫米量級的晶體片中得到了一個倍頻程以上的光譜展寬,并壓縮得到小于3個光周期的中紅外脈沖[17?19].

微焦量級的少周期脈沖并不能完全滿足應(yīng)用的要求,更多的實驗需要亞毫焦甚至毫焦量級的能量.Shumakova等[21]使用3.9μm,20 Hz,21 mJ,94 fs的中紅外激光,將2 mm厚的YAG晶體按照布儒斯特角放置在焦點前進行光譜展寬,壓縮后得到了少于三個周期的中紅外脈沖.由于布儒斯特角的放置表面反射被降到最低,自壓縮后能量仍有19.7 mJ,但是并沒有得到倍頻程的光譜.

為了得到周期量級的脈沖,需要將光譜展寬到接近甚至超過一個倍頻程再壓縮,顯然納秒或皮秒激光器很難滿足這樣的要求.隨著激光技術(shù)的發(fā)展,鈦寶石激光已經(jīng)得到廣泛應(yīng)用,其脈沖寬度普遍在數(shù)十個飛秒,峰值功率在兆瓦和太瓦級別,最高可以達到拍瓦.這樣高峰值功率的脈沖激光聚焦時會對固體材料產(chǎn)生嚴重的損壞.即使并未導(dǎo)致材料損壞,功率密度過高時,介質(zhì)中也會產(chǎn)生多個非線性過程,不僅包括SPM還有多光子電離甚至形成等離子體和等離子體通道(成絲).此時產(chǎn)生的光譜展寬,由于多光子電離和其他非線性過程的相位隨機性,展寬后光譜各頻率成分的相位一部分存在隨機性,由于相位不固定在壓縮脈沖時將損失這部分能量和光譜;同時,多光子電離等過程帶來的相位噪聲對CEP鎖定也會有很大的影響.

上述原因限制了固體超連續(xù)在實驗及商業(yè)中的使用,而使用充滿惰性氣體的空芯光纖進行光譜展寬成為主要的方式[1].由于空芯光纖的光波導(dǎo)作用,而且氣體的非線性系數(shù)很低,激光在其中傳播時并不會產(chǎn)生嚴重的自聚焦,也不用像固體介質(zhì)一樣擔心被損壞.但是空芯光纖需要通過對入射光聚焦以實現(xiàn)模式匹配,從而要求良好的光束指向性,否則很容易打壞光纖端面.同時入射激光的能量受到限制,過大的能量導(dǎo)致空芯光纖中過強的非線性效應(yīng)或者電離的產(chǎn)生.雖然可以適當增加空芯光纖的芯徑來解決大能量激光帶來的負面影響,但是過大的芯徑又會使空芯光纖失去其光波導(dǎo)傳輸優(yōu)勢.

薄片固體材料雖然能夠?qū)崿F(xiàn)高能量激光脈沖的非線性光譜展寬,但是一片材料帶來的展寬效應(yīng)遠遠不夠,使用多片薄片材料則有可能積累足夠的非線性效應(yīng).

3 新型固體超連續(xù)展寬

3.1 周期性結(jié)構(gòu)的薄片組

2006年,Centurion等[34]在實驗中證實在由固體薄片和空氣組成的周期結(jié)構(gòu)中由自聚焦和衍射效應(yīng)對飛秒激光脈沖形成了一個準波導(dǎo)結(jié)構(gòu),使其光斑大小限制在一個較小值附近小輻振蕩,并可以如此傳播遠超過瑞利長度的距離.當然,隨著傳播過程中能量損失等因素,光束的自聚焦逐漸減弱,這種準波導(dǎo)效應(yīng)也隨之減弱消失,光斑最終還是會發(fā)散.但是,這種結(jié)構(gòu)為固體薄片中非線性光譜展寬的積累提供了一種切實可行的實驗方法.

2013年有研究者提出可以使用多片材料進行光譜展寬[35],并計算模擬了能量高達13 PW、脈寬120 fs、光斑40 cm的近紅外激光入射到熔石英薄片組,展寬后得到的光譜可以從700 nm到1400 nm覆蓋了一個倍頻程,輸出的脈沖寬度170 fs,再壓縮便可得到接近轉(zhuǎn)換極限的周期量級脈沖.從其模擬結(jié)果可以看到一種在高能量下達到倍頻程展寬的新思路.

2014年,Lu等[25]首次在實驗上實現(xiàn)了多片熔石英薄片展寬得到倍頻程的光譜.他們使用4片0.1 mm厚布儒斯特角放置的熔石英薄片組成展寬系統(tǒng),對800 fs,140μJ的鈦寶石飛秒脈沖進行光譜展寬,得到了超過一個倍頻程的光譜(450—980 nm).由于自聚焦形成的軟光闌,使得展寬后的光斑形成外環(huán)內(nèi)斑的結(jié)構(gòu),中心內(nèi)斑能量為76μJ,效率54%,能量穩(wěn)定性為0.83%,光束質(zhì)量M2為1.25.這是首次在實驗上實現(xiàn)了使用周期性結(jié)構(gòu)的薄片組進行倍頻程的光譜展寬.

他們也對實驗進行了計算[36],利用傳播方程對激光傳播過程中隨時間和空間的變化進行了模擬.由模擬計算得到在低能量的情況下使用長聚焦使薄片保持在瑞利長度內(nèi)可以得到SPM的能量密度,同時材料中產(chǎn)生的自聚焦和空氣中的散焦使到達后一片上的光斑能夠保持同樣的大小和能量密度,在這種情況下使用4片0.1 mm厚的薄片能得到倍頻程光譜展寬.模擬結(jié)果顯示了光譜在薄片組和空氣中展寬演化的過程,展寬主要發(fā)生在薄片中,而在空氣中的展寬量則可以忽略.計算得到的展寬結(jié)果與實驗基本符合.

2016年,Seidel等[37]在15 mm厚的固體介質(zhì)中展寬了微焦量級250 fs激光脈沖的光譜,并在對該實驗進行數(shù)值模擬的基礎(chǔ)上,又進一步模擬了10μJ能量的脈沖通過10片0.5 mm厚的石英薄片的光譜展寬情況.他們討論了微焦量級較長飛秒脈沖的光譜展寬,其主要結(jié)果也未涉及倍頻程光譜的獲得,但是強調(diào)了固體薄片組光譜展寬中的一些重要甚至是核心的概念.指出了在自聚焦使光束塌縮達到損壞介質(zhì)之前讓其離開介質(zhì),使焦點形成在空氣中而不是固體介質(zhì)中,盡量避免電離從而減少介質(zhì)中的熱效應(yīng)和輸出功率的不穩(wěn)定性,并預(yù)言僅依靠固體材料中的SPM過程就有可能實現(xiàn)高能量的少周期脈沖產(chǎn)生.此外,單塊材料實驗顯示光譜中心波長的光斑帶有外環(huán),而展寬得到的光譜成分只有中心光斑,這與模擬結(jié)果中內(nèi)部光斑得到了有效的光譜展寬而外環(huán)則沒有的結(jié)果相同.他們根據(jù)模擬結(jié)果提出光束在多片固體介質(zhì)中由于內(nèi)外環(huán)發(fā)散角不同而在每次聚焦時位置變化從而造成一種勻化的效果.此效果與Centurion等[34]提出多片結(jié)構(gòu)的準波導(dǎo)效應(yīng)一起為光束在固體薄片組中傳播方式的描述提供了良好的理論及實驗基礎(chǔ).

周期性薄片組利用激光在介質(zhì)中的克爾效應(yīng)對光譜進行展寬,激光進入第一片非線性介質(zhì)中發(fā)生自聚焦,傳播過程中由于SPM與自陡峭的作用,脈沖的光譜得到展寬.在自聚焦的程度達到損壞介質(zhì)之前讓其離開介質(zhì),在空氣中聚焦再散焦.但是一片薄片提供的非線性效應(yīng)太小,光譜展寬量較小.使用多片這樣的薄片,在前一片出射的光束散焦過大之前再進入第二片,多次經(jīng)過這樣的薄片非線性得到累積,光譜展寬才能夠達到倍頻程.薄片組中光斑大小的變化如圖1所示.

圖1 薄片組中光斑大小變化示意Fig.1.Beam size variation in multiple thin plates.

3.2 實驗結(jié)果

利用這種方法我們使用7片0.1 mm的熔石英薄片,得到了亞毫焦量級的倍頻程光譜[26].實驗中使用鈦寶石激光器作為光源,其脈沖為1 kHz,0.8 mJ,30 fs,中心波長790 nm.經(jīng)過望遠鏡系統(tǒng)縮束后,使用f=2000 mm的長焦透鏡進行聚焦,焦點處的光斑大小約為0.6 mm(峰值強度1/e2處光斑直徑),瑞利長度為35 cm,峰值功率密度為9.4×1012W/cm2.通過薄片組展寬后,出射光經(jīng)過一對尖劈,利用凹面鏡準直進入啁啾鏡組進行脈寬壓縮,如圖2所示.

圖2 熔石英薄片組中超連續(xù)光譜產(chǎn)生和脈沖壓縮的實驗裝置[26]Fig.2.Experimental setup for supercontinuum generation in fused silica plates and pulse compression[26].

經(jīng)過7片布儒斯特角放置的熔石英薄片后光譜展寬從450 nm到950 nm,超過一個倍頻程,如圖3所示.光譜展寬后的能量為0.7 mJ,效率高達87.5%,好于空芯光纖,啁啾鏡壓縮后的能量超過0.6 mJ.出射脈沖的兩個方向上光束質(zhì)量M2為1.69和1.86,而入射光相應(yīng)的M2為1.34和1.68,經(jīng)過薄片后光束質(zhì)量基本保持不變.實驗使用一臺自主搭建的基于瞬態(tài)光柵的頻率分辨光學(xué)開關(guān)(TG-FROG)[38]對脈寬進行測量,壓縮后的脈寬為5.4 fs(兩個光周期),接近傅里葉轉(zhuǎn)換極限3.5 fs,脈沖能量達0.13 TW,能量穩(wěn)定性為0.45%.

圖3 七片熔石英薄片后的超連續(xù)光譜和光斑[26]Fig.3.Supercontinuum and beam pro fi le after the laser beam propagated through seven fused silica thin plates[26].

使用光譜儀可以看到每一片薄片后光譜逐漸展寬,至第七片后達到最寬.前三片中光譜展寬主要來自SPM效應(yīng),光譜的兩翼較為對稱;從第四片熔石英后自陡峭效應(yīng)出現(xiàn),光譜逐漸向高頻方向展寬,形成了光譜的不對稱性.這個過程與SPM和自陡峭效應(yīng)的原理符合.同時用TG-FROG觀察了每一片后脈沖的變化情況,與光譜演化的過程對應(yīng),觀察到第四片后脈沖峰值逐漸后移形成了自陡峭,使得后幾片薄片中光譜的展寬主要來自自陡峭效應(yīng),如圖4所示.從實驗結(jié)果能夠清楚地看到在多片薄片組成的固體展寬系統(tǒng)中SPM和自陡峭是脈沖光譜展寬的主要原因,不存在其他破壞脈沖相干性的過程,使展寬后得到的超連續(xù)光譜可以被壓縮并鎖定CEP,是一種新的固體超連續(xù)光源.

薄片系統(tǒng)不僅可以對近紅外的飛秒激光進行光譜展寬,我們還將鈦寶石激光器的近紅外光通過BBO(偏硼酸鋇)晶體進行倍頻得到400 nm的飛秒激光,再進入薄片系統(tǒng)展寬光譜[39].倍頻后脈沖的寬度為33 fs,能量0.2 mJ;經(jīng)過薄片組后光譜展寬從350 nm到450 nm,有37 nm的半高全寬,能量為0.15 mJ,效率約為75%.啁啾鏡壓縮后的脈寬為8.6 fs,而傅里葉轉(zhuǎn)換極限接近7 fs.從實驗結(jié)果分析,展寬后的光譜兩側(cè)較為對稱,如圖5所示,400 nm薄片超連續(xù)產(chǎn)生的過程中主要是SPM作用.這個結(jié)果證明薄片超連續(xù)這種光譜展寬方法可以運用在近紫外區(qū).最近還有課題組使用周期性薄片系統(tǒng)應(yīng)用在近紅外和中紅外波段[40,41]得到了百微焦量級的展寬,進一步證明了薄片系統(tǒng)在多個波段都能夠滿足光譜展寬的需求.

圖4 (a)每片熔石英薄片后的光譜;(b)每片熔石英薄片后的脈沖包絡(luò);第0片代表入射光[26]Fig.4.(a)Spectra taken after each fused silica plate in a log scale;(b)pulse envelopes retrieved from FROG traces taken after each fused silica plate;the zeroth one was the input[26].

圖5 輸入光譜(紅色)和在第一片(綠色)、第四片(藍色)和第七片薄片(黑色)后的光譜[39]Fig.5.The input spectrum(zeroth,red)and spectra taken after the fi rst(green),fourth(blue)and seventh plates(black)[39].

4 總結(jié)與展望

從飛秒激光脈沖在固體薄片組中傳播演化的結(jié)果我們可以看到光譜的展寬過程主要由SPM和自陡峭產(chǎn)生.在實驗中觀測到前幾片薄片中光譜的對稱展寬和之后出現(xiàn)的不對稱高頻展寬,以及脈沖峰值中心的后移都符合SPM及自陡峭的效應(yīng),實驗與理論契合,實驗演化過程與非線性光學(xué)模擬計算的結(jié)果也相符合[28,29].

實驗中我們使用周期性結(jié)構(gòu)薄片組對鈦寶石激光脈沖的光譜展寬達到了倍頻程,并壓縮得到了5.4 fs兩個光學(xué)周期的脈沖.同時,超過一個倍頻程的光譜為f-2f系統(tǒng)鎖定CEP提供了條件.多篇文獻報道的實驗結(jié)果也證明了這種新的光譜展寬方式能夠?qū)贤鈪^(qū)400 nm以及近紅外至中紅外波段的飛秒脈沖進行光譜展寬,說明固體薄片組在飛秒激光的非線性光譜展寬方面具有非常廣泛的應(yīng)用前景.

多薄片結(jié)構(gòu)的光譜展寬方式有效地避免了晶體中的多光子過程和介質(zhì)損壞,具有良好的能量穩(wěn)定性、高轉(zhuǎn)換效率、優(yōu)秀的光束質(zhì)量等特點.與空芯光纖相比,薄片有更高的效率,不需要額外的光束穩(wěn)定系統(tǒng),適用光譜范圍更寬,成本更低;并且由于減少了多光子激發(fā)和電離過程,所產(chǎn)生的光譜相位噪聲更低.更為重要的是,周期性薄片組的設(shè)計使空芯光纖無法實現(xiàn)的大能量脈沖的光譜展寬成為可能.我們認為對于大能量的激光可以不使用其他聚焦方式,憑借薄片帶來的自聚焦就可以達到產(chǎn)生SPM和自陡峭的能量閾值,完全依靠薄片自身來展寬光譜.薄片組對飛秒激光脈沖的光譜展寬有可能成為大能量少周期飛秒脈沖產(chǎn)生的一個有效手段.高能量超寬譜的周期量級脈沖可以應(yīng)用在高能阿秒脈沖的產(chǎn)生、光參量啁啾脈沖放大的前置光源等多個領(lǐng)域,為非線性光學(xué)和強場物理等研究方向提供新的光源,并為拓展出新的研究領(lǐng)域帶來可能.

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