嚴(yán) 樺，徐頌軍，劉曉偉，丘錦榮，盧文洲

（1. 華南師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院，廣東 廣州 510631；2. 環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所，廣東 廣州 510655；3.國(guó)家環(huán)境保護(hù)水環(huán)境模擬與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510655；4. 廣東省水與大氣污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510655）

近年來，農(nóng)業(yè)污染作為影響我國(guó)水環(huán)境安全的首要因素，國(guó)家戰(zhàn)略要求加強(qiáng)控制面源污染（主要為農(nóng)業(yè)源）、改善水環(huán)境質(zhì)量和人居環(huán)境健康［1］。隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平的提高和人口密度的增大，畜禽飼養(yǎng)趨向規(guī)?；l(fā)展，單位耕地面積的畜禽糞便污染也日益嚴(yán)重，且逐漸向人口密集、水系較發(fā)達(dá)的東部各省份聚集，尤其是南方河網(wǎng)地區(qū)［2-3］。作為我國(guó)水產(chǎn)品養(yǎng)殖高度集約化的南方河網(wǎng)地區(qū)，其水質(zhì)環(huán)境的安全對(duì)水產(chǎn)養(yǎng)殖和人類健康至關(guān)重要。由于大規(guī)模的畜漁混養(yǎng)養(yǎng)殖場(chǎng)在南方地區(qū)，對(duì)畜禽糞便和飼料投放的處理主要以魚塘消納為主、土地利用為輔，導(dǎo)致魚塘及其附近河涌底泥中畜禽糞便和重金屬的大量蓄積，不僅會(huì)加重環(huán)境污染對(duì)附近水環(huán)境的威脅，也會(huì)增加畜禽糞便污染對(duì)食品和人體健康影響的風(fēng)險(xiǎn)［4-7］。

國(guó)內(nèi)外的大量研究表明，底泥對(duì)重金屬污染物具有極強(qiáng)的累積作用，且隨著上覆水體環(huán)境條件的變化，底泥沉積物中的重金屬可能被釋放造成“二次污染”［8-10］。因此，加強(qiáng)對(duì)南方河網(wǎng)地區(qū)養(yǎng)殖場(chǎng)所屬魚塘及其附近河涌底泥中重金屬的研究非常迫切。目前，國(guó)內(nèi)外關(guān)于水體底泥中重金屬污染特征、污染程度評(píng)價(jià)已經(jīng)有大量的研究，但多以某具體河道、某湖泊或某海灣為研究對(duì)象研究底泥重金屬污染狀況［11-17］，而對(duì)于河網(wǎng)地區(qū)畜禽養(yǎng)殖廢物造成的環(huán)境污染研究鮮見報(bào)道。本研究通過單因子污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)對(duì)我國(guó)南方河網(wǎng)地區(qū)畜漁混養(yǎng)魚塘及其附近河涌底泥中重金屬含量分布規(guī)律、污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)，并利用相關(guān)性分析探討重金屬污染的原因，旨在為重金屬污染控制及其風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，為河網(wǎng)地區(qū)水環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)防控對(duì)策提供技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 樣品采集及處理

樣品采自南方河網(wǎng)地區(qū)4家典型養(yǎng)殖場(chǎng)（ZXF、YS、YX、FH）所屬魚塘及其塘外河涌，用柱狀采泥器，按每隔10 cm間距分層采集0～10、11～20、21～30、31～40 cm 等 4層底泥樣品，共采集32個(gè)底泥樣品。

1.2 測(cè)定指標(biāo)及方法

樣品采集后，在塑料盆中攪勻，用塑料袋封裝運(yùn)至實(shí)驗(yàn)室，自然風(fēng)干后取約10 g底泥，105℃烘至恒重，測(cè)定含水率。將風(fēng)干后底泥過1 mm篩，去除可見植物組織和大砂礫等，研磨過0.150 mm篩，用于檢測(cè)分析pH值、有機(jī)質(zhì)、全氮（TN）、全磷（TP）、銅、鋅、鉛、總鉻、砷等指標(biāo)，具體分析方法見表1。

表1 主要測(cè)定指標(biāo)分析方法

1.3 評(píng)價(jià)方法

采用中國(guó)綠色食品發(fā)展中心推薦的單項(xiàng)污染指數(shù)法和綜合污染指數(shù)法［18］，土壤評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)參考無公害水產(chǎn)品產(chǎn)地環(huán)境要求的重金屬限值［19］。單項(xiàng)污染指數(shù)計(jì)算公式為：

式中，Pi為重金屬元素的污染指數(shù)，Ci為重金屬含量實(shí)測(cè)值，Si為水產(chǎn)養(yǎng)殖底質(zhì)環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值。當(dāng)Pi＜1時(shí)，表示底泥未受污染；反之，表示底泥受污染，且Pi值越大，受污染程度越嚴(yán)重。

在單項(xiàng)污染指數(shù)評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)上，采用兼顧單因子污染指數(shù)平均值和最大值的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)（Pm）法進(jìn)行評(píng)價(jià)，其計(jì)算公式為：

式中，Pm為采樣點(diǎn)的綜合污染指數(shù)，Pimax為i采樣點(diǎn)重金屬污染物單項(xiàng)污染指數(shù)中的最大值，為單因子指數(shù)平均值。Pm≤0.7污染等級(jí)為安全，0.7＜Pm≤1為安全警戒線，1＜Pm≤2為輕污染，2＜Pm≤3為中污染，Pm＞3為重污染。

1.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)

試驗(yàn)數(shù)據(jù)用Excel 2016軟件進(jìn)行處理，利用SPSS17.0進(jìn)行相關(guān)性分析，并采用Origin 9.0作圖分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 魚塘與河涌不同深度底泥基本理化性質(zhì)分析

從圖1可以看出，南方河網(wǎng)地區(qū)豬魚混養(yǎng)魚塘及其附近河涌底泥pH介于5.13～8.32之間，65.63%的樣品pH低于7.0，說明底泥主要呈偏酸性；有機(jī)質(zhì)含量為5.49～68.31 g/kg，平均為17.94 g/kg；全氮和全磷含量分別為0.393～4.155和0.191～9.111 g/kg。魚塘底泥的pH值略高于河涌底泥，表層底泥又高于底層底泥；與有機(jī)質(zhì)含量變化趨勢(shì)一樣，河涌底泥的全氮和全磷含量均比魚塘底泥高，且最大值均出現(xiàn)在河涌表層底泥中。此外，河涌的有機(jī)質(zhì)、全氮和全磷含量垂直分布規(guī)律是由表層向底層明顯遞減，而在魚塘底泥中各層變化規(guī)律不明顯。

圖1 河涌與魚塘不同深度底泥的基本理化性質(zhì)

表2 河涌與魚塘不同深度底泥的主要重金屬含量（mg/kg）

2.2 魚塘與河涌不同深度底泥重金屬含量分析

魚塘與河涌各點(diǎn)位樣品不同深度底泥的主要重金屬As、Cr、Cu、Pb、Zn含量測(cè)定結(jié)果（表2）表明，魚塘底泥的As含量變化范圍在45.6～103.2 mg/kg，河涌在 35.2～123.0 mg/kg。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，河涌表層底泥的As含量高于底層，平均為73.21 mg/kg，比魚塘底泥（70.06 mg/kg）略高。

Cr含量在底泥中的垂直分布規(guī)律表現(xiàn)為0～10 cm＞ 11～20 cm ＞ 21～30 cm ＞ 31～40 cm，且河涌底泥的Cr含量（133.66 mg/kg）為魚塘（54.36 mg/kg）的2.5倍。其中，河涌位點(diǎn)ZXF和FH在0～10 cm底泥的Cr含量最高，分別達(dá)到535.0和368.6 mg/kg，遠(yuǎn)超出區(qū)域背景值［20］。

從測(cè)定結(jié)果看，魚塘與河涌各位點(diǎn)樣品不同深度底泥的Cu含量最大值是采樣點(diǎn)河涌FH、達(dá)到637.0 mg/kg，比同位點(diǎn)的魚塘高出29倍。魚塘與河涌各位點(diǎn)樣品不同深度底泥的Pb含量介于14.10～84.00 mg/kg之間，河涌底泥的平均Pb含量為44.44 mg/kg，魚塘底泥則為39.91 mg/kg。河涌采樣位點(diǎn)FH中表層0～10 cm的Zn含量最高、達(dá)到1076.5 mg/kg，最低Zn濃度是河涌位點(diǎn)ZXF中底層31～40 cm、為26.7 mg/kg。

2.3 魚塘與河涌底泥理化性質(zhì)與重金屬含量的相關(guān)性分析

從表3相關(guān)性分析看，底泥中有機(jī)質(zhì)含量與總氮、總磷以及重金屬Cu、Pb、Zn含量呈顯著正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)分別為0.862、0.904、0.900、0.468、0.895。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，底泥中總氮、總磷含量與重金屬Cu、Pb、Zn含量呈顯著正相關(guān)關(guān)系。然而，底泥理化性質(zhì)（如pH、總氮、總磷等）與重金屬As、Cr的相關(guān)性不大，說明重金屬Cu、Pb、Zn的污染主要受有機(jī)質(zhì)含量與總氮、總磷的影響，而As、Cr污染與Cu、Pb、Zn重金屬污染的來源不同，說明底泥重金屬的來源并不單一。

表3 底泥理化性質(zhì)與重金屬含量的相關(guān)性分析

2.4 魚塘與河涌底泥重金屬污染評(píng)價(jià)

底泥評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)參考《無公害水產(chǎn)品產(chǎn)地環(huán)境要求》中幾種重金屬的限值，各樣品重金屬單項(xiàng)和綜合污染指數(shù)結(jié)果見圖2和表4。從單項(xiàng)指數(shù)上看，魚塘與河涌底泥重金屬重污染程度表現(xiàn)為 As＞Cr＞Cu＞Zn＞Pb，其中在所有樣品中As的重污染比例高達(dá)78.1%，受到Cr重污染的有12.5%，Cu和Zn的重污染分別有2個(gè)和1個(gè)樣品，所占比例較小，各位點(diǎn)未受到Pb的重污染。受到中污染的有As占18.8%，Cr和Cu都只有2個(gè)樣品，占6.3%。約有50%位點(diǎn)受到Cr的輕度污染，受到Cu和Pb輕污染的均占25%?？傮w看來，河涌底泥受污染程度比魚塘底泥高。

從綜合污染指數(shù)分析，其污染等級(jí)可分為3個(gè)等級(jí)，其中重污染占40.6%、中污染占46.9%、輕污染占12.5%，所有樣品都受到輕污染及以上程度的影響，亟需進(jìn)行污染控制和底泥疏浚治理。由圖2和表4可知，河涌FH和ZXF兩個(gè)位點(diǎn)的0～10 cm底泥受到的污染程度最高，其Pm分別高達(dá)15.61和8.00，這是由于河涌FH養(yǎng)殖場(chǎng)主要受到Cu、Cr和Zn污染的影響，而河涌ZXF主要受As和Cr污染的影響。根據(jù)最終的評(píng)價(jià)分析結(jié)果，YS養(yǎng)殖場(chǎng)的魚塘底泥相對(duì)清潔，但是其Pm值也達(dá)1.99，處于輕污染狀態(tài)?？傮w來看，河涌底泥的重金屬污染程度嚴(yán)重高于魚塘，這與單因子污染評(píng)價(jià)指數(shù)的分析結(jié)果相一致。

圖2 河涌與魚塘底泥主要重金屬污染指數(shù)分布

表4 底泥主要重金屬污染的內(nèi)梅羅綜合指數(shù)

3 結(jié)論與討論

本研究結(jié)果表明，南方河網(wǎng)地區(qū)典型養(yǎng)殖場(chǎng)的魚塘及其附近河涌底泥受多種重金屬不同程度的污染，河涌底泥中各重金屬含量遠(yuǎn)高于魚塘，其中河涌底泥中營(yíng)養(yǎng)鹽和重金屬含量還呈現(xiàn)表層富集現(xiàn)象。在垂直剖面上，河涌底泥重金屬呈現(xiàn)出由表層向底層遞減的趨勢(shì)，說明近幾年南方河網(wǎng)地區(qū)的河涌底泥重金屬有加重的趨勢(shì)，人類活動(dòng)的影響日益加劇。各重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)中污染指數(shù)最高的是As，多為重污染，其次是Cr，Cu、Pb、Zn較小，多為輕污染。各樣品位點(diǎn)的綜合污染指數(shù)均大于1，說明南方河網(wǎng)地區(qū)典型養(yǎng)殖場(chǎng)的魚塘及其附近河涌底泥樣品均受到輕污染及以上的影響，其中重污染占40.6%、中污染占46.9%，且河涌底泥污染程度比魚塘底泥更嚴(yán)重。南方河網(wǎng)地區(qū)的養(yǎng)殖場(chǎng)尤其是養(yǎng)豬場(chǎng)的養(yǎng)殖廢物處置主要以魚塘消納為主、土地利用為輔，且魚塘水每年定期或不定期外排，導(dǎo)致周邊河涌營(yíng)養(yǎng)鹽和重金屬得以大量沉積。因此，高度集約化的畜漁混養(yǎng)的養(yǎng)殖行為是導(dǎo)致河涌底泥嚴(yán)重沉積的主要因素。

本研究結(jié)果表明，魚塘與河涌底泥各采樣點(diǎn)的 As、Cr、Cu、Pb、Zn等重金屬含量均明顯高于區(qū)域背景值，且河涌ZXF采樣點(diǎn)表層（0～10 cm）底泥的重金屬含量均顯著高于魚塘。此外，各采樣位點(diǎn)的魚塘與河涌底泥重金屬含量分布不均，表現(xiàn)為河涌FH底泥0～10、11～20、21～30、31～40 cm土層的重金屬分布為 Zn＞ Cu ＞ Cr ＞ Pb ＞As，而魚塘 FH 底泥的重金屬分布則為 As ＞ Zn ＞ Cr ＞ Pb ＞ Cu。謝文平等［21］研究表明，魚塘底泥中重金屬元素Cr、Cu、Zn、As、Hg、Cd、Pb的平均含量分別為83.86、46.19、242.16、32.38、0.64、1.00和 60.06 mg/kg，重金屬污染程度依次為 Cd＞ Hg＞ Zn＞ Pb＞As＞ Cu＞ Cr，其中Cd污染程度為中強(qiáng)，是底泥污染最嚴(yán)重的元素。

進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，采樣點(diǎn)河涌ZXF、YS、YX底泥0～10、11～20、21～30 cm等泥層的重金屬含量高于底層（31～40 cm）。而采樣點(diǎn)魚塘 ZXF、YS、YX、FH 底泥 0～10、11～20、21～30、31～40 cm等泥層的重金屬含量未呈現(xiàn)有規(guī)律的變化趨勢(shì)。侯曉輝［22］研究表明，河涌底泥中不同重金屬的垂直變化規(guī)律不一樣，具體表現(xiàn)為Zn含量隨深度增加呈鋸齒狀下降，Cr、Pb含量整體上呈“表層低、中間高、底層低”的趨勢(shì)，Cu表層高、底層低，這與本研究的結(jié)果不太一致，可能是由于周圍環(huán)境差異所造成的。

在垂直剖面上，本研究結(jié)果表明，河涌不同深度的底泥中有機(jī)質(zhì)、全氮、全磷和重金屬含量表現(xiàn)為由表層向底層遞減的趨勢(shì)，前人研究也表明在垂直剖面上不同類型湖區(qū)沉積物的營(yíng)養(yǎng)鹽和重金屬均表現(xiàn)出表層向深層遞減的特征［23-24］。但這種趨勢(shì)在魚塘底泥中表現(xiàn)不明顯，這可能是因?yàn)轸~塘定期清淤，爆氣增氧導(dǎo)致魚塘底泥受到人為擾動(dòng)的原因［25］。相關(guān)研究還表明，底泥中重金屬的垂直剖面分布特征可反映底泥重金屬的污染歷史及不同時(shí)間段人類活動(dòng)對(duì)重金屬污染的影響程度，因此河涌底泥重金屬由表層向底層遞減的分布特征說明最近幾年河涌底泥的重金屬污染日益嚴(yán)重，大規(guī)模畜漁混養(yǎng)等養(yǎng)殖行為對(duì)其附近河涌底泥重金屬污染的影響不斷加?。?6］。

單項(xiàng)污染指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，養(yǎng)殖場(chǎng)的魚塘及其附近河涌底泥重金屬含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出《無公害水產(chǎn)品產(chǎn)地環(huán)境要求》標(biāo)準(zhǔn)，且河涌底泥比魚塘底泥污染程度更為嚴(yán)重。其中以As污染最嚴(yán)重，有78.1%樣品的底泥為重污染程度；其次是Cr，有12.5%為重污染程度；Cu、Pb、Zn重金屬污染程度多為輕污染。謝文平等［27］研究結(jié)果表明，養(yǎng)殖魚塘底泥中7種重金屬的單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)表現(xiàn)為Hg＞Cd＞As＞Pb＞Cu＞Zn＞Cr，其中As的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最大，這是因?yàn)锳s的毒性系數(shù)較高，除Hg、Cd外與本研究結(jié)果基本一致。

綜合污染指數(shù)分析結(jié)果表明，南方河網(wǎng)地區(qū)典型養(yǎng)殖場(chǎng)的魚塘及其附近河涌底泥的污染程度已相當(dāng)嚴(yán)重。許振成等［28］研究表明，北江底泥受多種重金屬污染且污染程度相當(dāng)嚴(yán)重，各種重金屬的污染程度表現(xiàn)為Zn＞As＞Pb≈Cu＞Cr，這與本研究區(qū)域的污染程度相似。

魚塘與河涌底泥中重金屬污染與理化性質(zhì)的相關(guān)性分析表明，底泥中重金屬Cu、Pb、Zn與有機(jī)質(zhì)、全氮、全磷呈顯著的正相關(guān)性。由此可知，底泥蓄積造成的營(yíng)養(yǎng)鹽釋放成為魚塘與河涌污染的內(nèi)源負(fù)荷。魚塘與河涌底泥中重金屬Cu、Pb、Zn呈顯著正相關(guān)，說明Cu、Pb、Zn具有同源污染的特征；而As、Cr重金屬污染與Cu、Pb、Zn重金屬污染的來源不同，說明底泥重金屬的來源并不單一。侯曉輝［22］研究也發(fā)現(xiàn)，底泥中Cu含量與Zn含量呈顯著正相關(guān)，但Pb含量與Cu、Zn含量的相關(guān)性不顯著，這可能是因?yàn)榄h(huán)境不同所造成的。

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