張建國，邵擁軍，汪程，劉忠法，熊伊曲

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河北平泉下金寶金礦床載金礦物特征及其成礦指示意義

張建國1, 2, 3，邵擁軍1, 2，汪程1, 2，劉忠法1, 2，熊伊曲1, 2

(1. 中南大學 有色金屬成礦預測與地質環(huán)境監(jiān)測教育部重點實驗室，湖南 長沙，410083；2. 中南大學 地球科學與信息物理學院，湖南 長沙，410083； 3. 有色金屬礦產地質調查中心，北京 100012)

以位于河北永安—下營房—毛家溝金多金屬成礦帶的下金寶金礦床為研究對象，借助光學顯微鏡、電子探針點分析及面分析技術，對本區(qū)金的賦存狀態(tài)以及主要載金礦物的形成環(huán)境和成因類型進行研究。研究結果表明：本區(qū)“可見金”的粒徑集中在0.005~0.053 mm范圍內，微細粒級金礦物質量分數(shù)占80%以上，主要以粒間金、包裹金及裂隙金的形式出現(xiàn)；載金礦物主要為銀金礦、自然金、黃鐵礦、閃鋅礦；本區(qū)“不可見金”不僅以機械混入的“不可見”顯微?超顯微包體金存在，而且以晶格金的形式存在；本區(qū)黝銅礦As與As+Sb的物質的量比(As)/((As)+(Sb))高于0.25，銀金礦中Au的質量分數(shù)(Au)為73.512%~80.120%，閃鋅礦的(Zn)/(Cd)為79.82~145.33，表明礦床形成于淺成—中低溫環(huán)境中；黃鐵礦、閃鋅礦的主微量元素特征指示下金寶金礦床為與巖漿侵入活動有關的淺成中低溫熱液型金礦床。

電子探針；賦存狀態(tài)；成礦環(huán)境；礦床成因；下金寶金礦床

下金寶金礦床隸屬下營坊金礦區(qū)，位于華北地臺龍須門中生代次火山巖盆地的東北緣，是永安—下營坊—毛家溝構造巖漿巖活動帶的重要組成部分[1]，該構造?巖漿活動帶位于華北板塊與西伯利亞板塊、太平洋板塊的接合部位[2]。欒文樓等[1]對礦區(qū)含金石英脈中包裹體類型和均一溫度進行了測定，認為本區(qū)成礦溫度屬于中低溫范疇；袁萬明等[3]對礦區(qū)礦石中的鋯石和磷灰石的裂變徑跡年齡進行了分析，認為成礦開始年齡為153.9 Ma；張建國等[4]基于本區(qū)巖漿鋯石的LA-ICP-MS U-Pb年代學研究，指出下金寶花崗斑巖體形成于(158.0±2.5) Ma。整體上看，人們主要集中于對該礦區(qū)成巖成礦年代學及流體包裹體特征等方面的研究，關于本區(qū)礦物學等方面的綜合研究較少。為此，本文作者在礦相學研究的基礎上，通過電子探針測試技術，分析下金寶金礦床主要載金礦物特征、金的賦存狀態(tài)、形成環(huán)境及礦床成因類型，旨在為礦床成因的厘定提供礦物學方面的證據。

1 礦區(qū)地質概況

礦區(qū)處于龍須門中生代斷陷盆地東北部邊緣。礦區(qū)出露地層主要為：太古界遷西群拉馬溝組灰綠色斜長角閃片麻巖；元古界長城系常州溝組(Chc)、大洪峪組(Chd)和高于莊組(Chg)石英質砂巖；泥灰質白云巖；白云質灰?guī)r；元古界薊縣系霧迷山組(Jxw)及楊莊組(Jxy)碳酸鹽巖。其中，長城系大洪峪組泥灰質白云巖為主要含礦地層。礦區(qū)褶皺構造和斷裂構造較發(fā)育，褶皺構造主要表現(xiàn)為太古界穹窿構造，層間滑脫帶發(fā)育；斷裂構造可分為NE—NNE向、EW向及SN向3組，控制了巖漿侵入活動。由于斷裂的多期活動性，晚期斷裂活動為多金屬礦化提供了動力及空間。區(qū)內巖漿活動強烈，巖漿巖發(fā)育，礦區(qū)范圍內出露的最大巖體為下金寶花崗斑巖體。金礦體賦存于礦區(qū)F4斷層下盤的蝕變花崗斑巖體及巖體與太古代角閃斜長片麻巖的接觸帶中，靠近花崗斑巖的蝕變圍巖處，往往有金富集。礦體整體呈NE走向，少數(shù)礦體中間轉折部位呈NNE向，下金寶巖體、NE向及NNE向斷裂構造聯(lián)合控制了礦體的產狀、形態(tài)和規(guī)模(見圖1)。礦石類型主要為細脈浸染型和石英脈型礦石，細脈浸染型礦石分布于石英?金礦脈兩側。金屬硫化物主要為黃鐵礦、方鉛礦、黃銅礦、閃鋅礦和極少量黝銅礦，礦石結構包括自形—半自形結構、它形結構、交代結構、出溶結構、包含結構等，礦石構造以浸染狀和脈狀為主。圍巖蝕變主要有鉀化、絹英巖化及硅化等，礦化主要為黃鐵礦化、方鉛?閃鋅礦化、黃銅礦化等。其中，硅化、絹云母化、黃鐵礦化、方鉛?閃鋅礦化與金礦化的關系最密切。根據礦脈間的切穿關系及礦物共生組合關系，將本區(qū)成礦過程劃分為3個階段：石英?黃鐵礦階段；石英?方鉛礦?閃鋅礦階段；石英?多金屬硫化物(黃鐵礦、黃銅礦、方鉛礦、閃鋅礦、黝銅礦)階段。

圖1 河北平泉縣下金寶礦床地質圖

2 礦相學特征

本次測試的樣品采集于露天采坑以及部分鉆孔，選取有代表性的樣品磨制成光片，進行礦相學研究。礦相學觀察表明，下金寶礦床中金礦物以銀金礦為主，極少部分呈自然金產出，金礦物的形態(tài)較復雜，以不同形態(tài)的粒狀為主，見圖2。在顯微鏡下對其粒徑進行統(tǒng)計(見表1)，發(fā)現(xiàn)本區(qū)金礦物的粒徑集中在0.005~0.053 mm范圍內，微細粒級金礦物質量分數(shù)占80%以上。

表1 下金寶金礦床中金礦物的粒度分布

本區(qū)金礦物的嵌布以粒間金為主，次為包裹金及裂隙金，見表2。裂隙金多嵌布于黃鐵礦的微裂隙中(見圖2(a)和圖2(b))；包體金呈包裹體狀、乳滴狀發(fā)育在黃鐵礦、閃鋅礦等載金礦物內(見圖2(c))，有時金與方鉛礦、閃鋅礦呈連生關系，形成連生金，或分布于硅化石英脈中，形成獨立金(見圖2(e))。也可見少量自然金嵌布于石英晶粒之間，少部分被包裹在石英晶內(圖2(e)和圖2(f))。

表2 下金寶金礦床中金礦物的嵌布關系

Py—黃鐵礦；Sp—閃鋅礦；Gn—方鉛礦；Td—黝銅礦；Ccp—黃銅礦；Qtz—石英

3 樣品測試

在礦相學研究基礎上，選取本區(qū)主要的載金礦物進行電子探針的點分析和面分析。電子探針分析在中南大學有色金屬成礦預測與地質環(huán)境監(jiān)測教育部重點實驗室電子探針測試中心完成；電子探針的儀器型號為津島Shimadzu公司生產的EPMA?1720/1720H型。點分析的條件如下：加速電壓為15 kV，把束電流為10 nA，電子束直徑為1~5 μm，檢測限為0.01%，面分析的條件如下：加速電壓為15 kV，把束電流為20 nA，電子束直徑為1~5 μm。載金礦物電子探針測試結果見表3。

表3 下金寶礦床載金礦物電子探針測試結果(質量分數(shù))

注：“0”表示該元素未測出或低于檢測限；“一字線”表示該元素未測。(Fe)和(S)分別為黃鐵礦中Fe和S元素與其理論的質量分數(shù)的偏離度((Fe)=(100×(Fe)?46.55)×100/46.55；(S)=(100×(S)?53.45)×100/53.45))。

4 金的賦存狀態(tài)

近年來，對于“不可見金”的賦存形式主要有以下2種觀點：一種觀點認為金以顯微包裹體金的形式存在[5]，另一種觀點認為“不可見金”以“固溶體”(晶格金)形式存在[6?7]。本文基于EPMA的點分析和面分析數(shù)據，對本區(qū)“不可見金”的賦存狀態(tài)進行探討。

4.1 EPMA點分析

從表3可見：黃鐵礦中Au的質量分數(shù)(Au)為0.005%~0.046%，閃鋅礦中(Au)為0.015%~0.107%，黝銅礦中(Au)為0.050%~0.120%，在EPMA光束的分辨率下(1~5 μm)，金的分布不均勻，存在金的富集點，但還沒有形成“可見金”，暗示這部分Au以機械混入的“不可見”顯微?超顯微包體金存在，但不排除“不可見金”以“固溶體”(晶格金)形式存在的可能。

REICH等[7]基于14個金礦床中賦金含砷黃鐵礦EPMA和SIMS分析結果，提出金在黃鐵礦中的溶解度限制線可近似地表示為(Au)=0.02(As)+ 4×10?5(其中，(Au)和(As)分別為Au和As的摩爾分數(shù))，位于溶解度限制線以上的含砷黃鐵礦中金為納米級自然金，位于溶解度限制線下部的含砷黃鐵礦中金主要以固溶體(Au+)形式存在。下金寶金礦床含砷黃鐵礦EPMA分析數(shù)據點位于金溶解度限制線兩側，大部分數(shù)據點落于金溶解度限制線上方區(qū)域(見圖3)，表明本區(qū)黃鐵礦中的Au主要以納米級自然金的形式存在，部分Au以“固溶體”(晶格金)的形式賦存。

本區(qū)閃鋅礦電子探針測試數(shù)據元素相關關系見表4。從表4可見：Au與其他元素的相關性均不高(相關性系數(shù)＜0.4)，暗示Au不參與礦物晶胞的組成，可能以機械混入的“不可見”顯微?超顯微包體金存在；Cd和In等分散元素具有親硫等多重地球化學性質，其元素地球化學參數(shù)(原子半徑、離子半徑等)與Zn和Pb等元素(特別與Zn)具有相似性[8]，主要以類質同象的形式賦存于金屬硫化物中[9]。閃鋅礦電子探針測試所得元素相關關系見表4。從表4可見：Au與Cd，In和Pb之間具有較小的正相關系數(shù)，暗示部分Au離子可能以類質同象的形式賦存于閃鋅礦中。

4.2 EPMA面分析

Au元素的面掃描分析結果見圖4。從圖4可見：黃鐵礦、閃鋅礦、方鉛礦、黃銅礦、黝銅礦及石英中未見明顯的高亮點，依稀可見輪廓，顯示良好的均質結構，表明Au在礦物中呈均勻分布狀態(tài)；各礦物間的亮度在EPMA面掃描照片中具有明顯差異，方鉛礦亮度最高，表明其金的質量分數(shù)最高；黃鐵礦、閃鋅礦、黃銅礦、黝銅礦次之，石英最低。由于EPMA面分析的精度要比點分析的精度低，同時，EPMA微束斑直徑為1~5 μm，陳懋弘等[10]認為當金的粒度小于電子探針微束的分辨率且在礦物的尺度上均勻分布時，則面元素圖可出現(xiàn)均勻結構的假象，但這并不一定說明金以晶格金的形式均勻存在。只有當金的粒度達到或大于電子探針微束的分辨率時，才可以直接看到Au的高亮點[11]。因此，下金寶金礦床中“不可見金”主要還是以顯微?超顯微顆粒金為主，且粒度大部分小于EPMA微束的分辨粒度(1 μm)，可能還存在部分的Au以離子形式存在于本區(qū)金屬硫化物的晶格中。

圖3 下金寶金礦床黃鐵礦As?Au圖解(底圖據REICH等[7])

表4 閃鋅礦電子探針測試數(shù)據元素相關關系

Py—黃鐵礦；Ccp—黃銅礦；Sp—閃鋅礦；Gn—方鉛礦；Td—黝銅礦；Qtz—石英。

5 成因意義

5.1 成礦環(huán)境

閃鋅礦中的某些微量元素質量分數(shù)與其形成溫度及成因類型有關[12?13]，(Zn)/(Cd)常用來反映成礦溫度，(Zn)/(Cd)＞500指示為高溫，(Zn)/(Cd)≈250指示為中溫，(Zn)/(Cd)＜100指示為低溫[14]。本區(qū)閃鋅礦的(Zn)/(Cd)為79.82~145.33，表明該礦床形成于中低溫環(huán)境下，與文獻[15]的研究結果一致。黝銅礦中元素的物質的量比對于成礦具有指示意義[16]，本區(qū)黝銅礦的(As)/((As)+(Sb))高于0.25，而(Ag)低于檢測限，表明成礦溫度低于325 ℃[17]。含金礦物中Au和Ag的質量分數(shù)(Au)和(Ag)對于成礦同樣具有指示作用[18]，銀金礦中(Au)為73.512%~80.120%，平均為75.928%，僅1個樣品中(Au)高于80.0%。本區(qū)金的質量分數(shù)總體不高，表明成礦溫度為中—低溫，同時也指示成礦深度較小。

綜上所述，本區(qū)閃鋅礦、黝銅礦及銀金礦的主微量元素特征指示該礦床形成于淺成—中低溫環(huán)境。

5.2 礦床成因

黃鐵礦中微量元素的組合、質量分數(shù)及其比值可作為研究礦石成因和礦床類型的靈敏的地球化學指示劑[19]。下金寶礦床中黃鐵礦的S和Fe的質量分數(shù)與靳是琴等[20]提出的中低溫熱液成因的黃鐵礦中鐵、硫的質量分數(shù)(((S)為52.509%，(Fe)為45.079%)接近，指示下金寶礦床具有中低溫熱液礦床的特征。黃鐵礦中(As)與次火山巖型及斑巖型礦床相近(0.013%~0.2637%)[21]，暗示本礦床成因可能為次火山巖型或斑巖型金礦床。

BAJWAH等[22]通過研究不同成因的黃鐵礦中Co和Ni的質量分數(shù)認為，沉積型黃鐵礦Co和Ni的質量分數(shù)普遍較低，(Co)/(Ni)<1.00，平均為0.63；熱液成因的黃鐵礦中Co和Ni質量分數(shù)及(Co)/(Ni)變化較大，1.17＜(Co)/(Ni)<5.00；火山噴氣塊狀硫化物礦床以高(Co)(平均質量分數(shù)為480×10?6)、低(Ni)(＜100×10?6)、高(Co)/(Ni)(5~50，平均為8.7)為特征；巖漿熱液成因的黃鐵礦(Co)/(Ni)為1~5，個別可能更高。本區(qū)黃鐵礦樣品的(Co)/(Ni)為2.19~17.00。表明黃鐵礦的成因類型為與巖漿活動有關的熱液型，在黃鐵礦的Co-Ni成因圖解中[23](見圖5(a))，樣品點落在火山成因和熱液成因的區(qū)域；在(As)?δFe/δS圖解中[24](見圖5(b))，本區(qū)黃鐵礦的樣品點落入巖漿熱液型的區(qū)域內，指示黃鐵礦的成因類型為巖漿熱液型。黃鐵礦的As-Co-Ni三角相圖(圖5(c))能清楚地反映出不同成因類型的黃鐵礦中As，Co和Ni的質量分數(shù)及其變化范圍[25]。本區(qū)黃鐵礦的As-Co-Ni三角相圖指示黃鐵礦的成因類型為巖漿或火山熱液型。

圖5 下金寶金礦床中金屬硫化物成因判別圖解

對下金寶金礦床中閃鋅礦的(Cd)與(Zn)/(Cd)進行擬合，發(fā)現(xiàn)兩者呈明顯的負相關(見圖5(d))，其負相關方程為(Cd)=1.357?0.007×(Zn)/(Cd)，相關系數(shù)為0.892，此特征與典型的巖漿熱液礦床中閃鋅礦的特征類似[26]。

綜上所述，下金寶金礦床中黃鐵礦與閃鋅礦的微量元素特征及其比值和相關圖解指示本區(qū)黃鐵礦與閃鋅礦的形成及中低溫巖漿熱液活動有關，表明本礦床為與巖漿侵入活動相關的淺成中低溫熱液型金礦床。

6 結論

1) 自然金、銀金礦、黃鐵礦、閃鋅礦是本區(qū)的主要載金礦物，顯微可見的金礦物以粒間金、裂隙金及包裹金的形式嵌布于載金礦物中。可見金的粒徑變化范圍較大，但主要集中在0.005~0.053 mm范圍內，微細粒級金礦物質量分數(shù)在80%以上。

2) 本區(qū)“不可見金”的賦存形式有2種：一種是以“不可見”顯微?超顯微包體金存在，另一種以晶格金的形式存在。

3) 礦床形成于淺成中低溫環(huán)境，黃鐵礦、閃鋅礦的主微量元素特征進一步指示本礦床為與巖漿活動密切相關的淺成中低溫熱液型金礦床。

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(編輯 陳燦華)

Characteristics of gold-bearing minerals in Xiajinbao gold deposit of Hebei and their metallogenic indicating significance

ZHANG Jianguo1, 2, 3, SHAO Yongjun1, 2, WANG Cheng1, 2, LIU Zhongfa1, 2, XIONG Yiqu1, 2

(1. Key Laboratory of Metallogenic Prediction of Non-Ferrous Metals and Geological Environment Monitoring, Central South University, Changsha 410083, China; 2. School of Geosciences and Info-physics, Central South University, Changsha 410083, China; 3. China Non-ferrous Metals Resource Geological Survey, Beijing 100012, China)

Xiajinbao gold deposit is located in the Yong’an—Xiayingfang—Maojiagou poly-metallic belt, which has favorable metallogenic geological condition. According to systematic petrography observation and in situ elemental analysis by X-ray electron probe microanalyzer(EPMA), Xiajinbao gold deposit occurrence and the ore-forming environment and genesis of gold-bearing minerals were studied. The results show that the visible gold particle has a size of 0.005?0.053 mm in diameter. Fine grained gold composes more than 80% of the total minerals, which occur as mineral inclusions in the fractures or among the particles of the gold-bearing minerals. Major gold-bearing minerals include gold, electrum, pyrite and sphalerite. The “invisible gold” mainly exists in the form of mechanically-mixed “invisible” microscopic- ultramicroscopic gold inclusions, as well as solid solution(lattice gold).The molar ratio of(As)/((As)+(Sb)) of tetrahedrite is above 0.25. The mass fraction of gold of electrum ranges from 73.512% to 80.120%. The mass fraction ratio of(Zn)/(Cd) of sphalerite ranges from 79.82 to 145.33, indicating that the deposit is formed in an epithermal moderate-low temperature environment. Major and trace element features of pyrite and sphalerite indicate that the Xiajinbao gold deposit is a moderate-low temperature hydrothermal gold deposit related to magmatic activities.

electron probe microanalyzer(EPMA); occurrence; ore-forming environment; genesis; Xiajinbao gold deposit

P591+.2

A

1672?7207(2018)04?0901?09

10.11817/j.issn.1672?7207.2018.04.018

2017?05?10；

2017?07?12

國家自然科學基金資助項目(41472302)；中南大學創(chuàng)新驅動計劃項目(2015CX008)(Project(41472302) supported by the National Natural Science Foundation of China; Project(2015CX008) supported by the Innovation-driven Plan of Central South University)

邵擁軍，教授，博士生導師，從事礦床學及成礦預測學研究；E-mail：shaoyongjun@126.com