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典型污灌區(qū)土壤與作物中重金屬健康風險評估

2018-04-25 13:08:52王世玉吳文勇邱建強仵軍軍中國水利水電科學研究院流域水循環(huán)模擬與調(diào)控國家重點實驗室北京10008中國地質(zhì)大學水資源與環(huán)境學院北京10008河北省河間市水務局河北河間0620華北地質(zhì)勘查局五一四地質(zhì)大隊河北承德067000河北省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局第四地質(zhì)大隊河北承德067000
中國環(huán)境科學 2018年4期
關鍵詞:作物重金屬小麥

王世玉,吳文勇,劉 菲,趙 漫,邱建強,仵軍軍 (1.中國水利水電科學研究院流域水循環(huán)模擬與調(diào)控國家重點實驗室, 北京 10008;2.中國地質(zhì)大學水資源與環(huán)境學院,北京 10008;.河北省河間市水務局,河北河間 0620;.華北地質(zhì)勘查局五一四地質(zhì)大隊,河北 承德 067000;.河北省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局第四地質(zhì)大隊,河北 承德 067000)

全球水資源短缺加劇,污水灌溉能夠節(jié)約清水,已經(jīng)成為緩解農(nóng)業(yè)缺水的重要途徑[1-2].但是其中含有的重金屬在土壤中積累,從而通過作物富集作用對人體健康造成風險,危害人體的免疫系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)、神經(jīng)系統(tǒng)[3-7].所以開展土壤和作物重金屬人體健康風險評價具有重要意義.

美國環(huán)保署(US EPA)將Cd,Cr,As,Hg,Pb,Cu,Zn和Ni等重金屬列為優(yōu)先控制污染物[8].關于重金屬暴露對人體造成健康風險的問題國內(nèi)外做了大量研究.研究表明人體對于重金屬的暴露主要通過3種途徑:口食、皮膚、呼吸.作物和蔬菜由于其高富集性,是造成人體健康風險的主要暴露介質(zhì)[9-10].之前研究主要針對污灌區(qū)土壤、作物兩種暴露介質(zhì)分別開展[11-15],而通過富集作用對土壤-作物整個系統(tǒng)的風險評價研究較少.

本研究針對國內(nèi)外 9個典型的污灌區(qū),通過作物對土壤中重金屬的富集,研究不同暴露途徑下,污灌區(qū)重金屬在作物中的富集分布情況;評估污灌區(qū)土壤重金屬對人體產(chǎn)生的健康風險.

1 材料與方法

1.1 典型灌區(qū)土壤重金屬濃度分布

通過文獻查閱,選取9個具有長期污灌歷史的灌區(qū),包括我國的北京大興南紅門(NHM)、山西敦化(DH)、遼寧宋三(SS)、沈陽琿浦(JP)、德國的柏林(BL)、墨西哥的Mezquital(MQ)、津巴布韋的Harare(HR)、韓國的Byoung-gem(BG)、希臘的 Evrotas River(ER),灌區(qū)表層土壤(0~20cm)層位重金屬含量如表 1所示.本研究所涉及到的計算均為平均值,無平均值的灌區(qū)以最大值計算.

表1 各污灌區(qū)土壤重金屬濃度(mg/kg)Table 1 Heavy metal concentrations in the soil insludgeirrigation areas (mg/kg)

1.2 重金屬人體健康風險評價模型

針對重金屬污染,目前國際健康風險評價模型主要分:化學致癌物風險評價模型和化學非致癌物風險評價模型.根據(jù)國際致癌研究署(IARC)、EPA綜合風險信息系統(tǒng)(IRIS)數(shù)據(jù)庫以及世界衛(wèi)生組織(WHO)編制的分類系統(tǒng),在常見的重金屬中具有致癌風險的是 Cd、A;不具有致癌風險的是Hg、Cr、Pb、Zn.

其中化學致癌物人體健康風險評價模型為:

式中: RC為重金屬致癌總風險, a-1;RiC為化學致癌物質(zhì)i所致平均個人致癌年風險, a-1;ADD為化學致癌物質(zhì)i的日均暴露劑量, mg/(kg·d);Qi為化學致癌物質(zhì) i的致癌強度系數(shù), mg/(kg·d)-1.化學非致癌物人體健康風險評價模型為:

式中:Rn為污染物非致癌總風險,a-1;為化學非致癌物質(zhì) i平均個人致癌年風險,a-1;ADD為化學非致癌物質(zhì)i的日均暴露劑量,mg/(kg·d); RfD為化學非致癌物質(zhì)i的參考劑量,mg/(kg·d); 70為平均壽命,a.

表2 重金屬毒性參數(shù)Table 2 Toxicity parameters of heavy metals

本課題研究污灌區(qū)土壤-作物系統(tǒng)中重金屬對人體健康造成的風險,重金屬的暴露途徑主要有呼吸、皮膚、口,暴露介質(zhì)主要有土壤和作物.本研究中重金屬在各個暴露途徑和介質(zhì)中的人體日均暴露劑量計算見公式(5~8),人體健康風險評價模型參數(shù)如表 3,該參數(shù)來源于我國環(huán)保部[25]和USEPA[26].

表3 人體健康風險評價模型參數(shù)Table 3 Parameters of human health risk assessment model

1.3 重金屬在土壤-作物系統(tǒng)富集方程

本研究前期對國內(nèi)外土壤-作物系統(tǒng)中重金屬的富集規(guī)律進行了研究,得出重金屬在玉米和小麥中的富集方程如表4[27].

表4 重金屬在玉米和小麥中的富集方程Table 4 Heavy metal enrichment equations in corn and wheat

對于作物中重金屬限量,我國國家糧食標準、歐盟標準和世界衛(wèi)生組織(WHO)及聯(lián)合國糧農(nóng)組織(FAO)作了相關規(guī)定(表5).

表5 糧食作物重金屬限量規(guī)定(mg/kg)Table 5 The standards of heavy metals in crops (mg/kg)

1.4 人體健康風險評價相關規(guī)定

EPA規(guī)定人體對重金屬污染可接受的風險水平在 10-6~10-4a-1之間,小于 10-6a-1表示對人體健康產(chǎn)生的風險不明顯,10-6~10-4a-1之間,表示有風險,大于10-4a-1表示有較顯著風險.國際輻射委員會(ICRP)推薦的人體最大可接受風險水平為5×10-5a-1.

2 結(jié)果與討論

2.1 污灌區(qū)農(nóng)作物中重金屬分布

根據(jù)中國《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》(GB15618-1995)[24]二級標準限值,NHM、BG、RT灌區(qū)土壤重金屬均未超標(表1).As、Cr在各個灌區(qū)均無超標現(xiàn)象,Hg只在ER灌區(qū)超標.Cd在大部分地區(qū)均有超標現(xiàn)象,其中最嚴重的地區(qū)是BL,最高含量達 30mg/kg,是我國土壤二級標準值的50倍.Pb在JP、BL灌區(qū)有超標現(xiàn)象.Zn在JP、BL、MQ 3個灌區(qū)均有超標現(xiàn)象.大規(guī)模引用工業(yè)廢水灌溉是造成土壤重金屬污染的主要原因,尤其是冶煉企業(yè)污水灌溉,造成土壤重金屬污染程度最高[19,28].重金屬通過土壤-植物系統(tǒng)遷移,富集到作物果實中,通過重金屬富集公式(表 4)計算出不同地區(qū)重金屬在玉米和小麥中含量(表6).

從表 6 看出,Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd 在玉米中的含量分別為 0.004~0.01、0.27~0.5、0.02~0.49 、 26.33~94.62 、 0.05~0.07 、 0.02~1.62mg/kg;在小麥中含量分別 0、0.64~1.04、0.11~1.44 、 11.67~44.24 、 0.07~0.10 、 0.03~7.5mg/kg.As在各個灌區(qū)的玉米和小麥中濃度均未超標;Hg在玉米中濃度只有在ER灌區(qū)超出3種標準;JP、BL、MQ灌區(qū) Zn在玉米中濃度也均超出3種標準,但這兩種重金屬在小麥中均未超標.Cr在各個灌區(qū)玉米中含量均未超出國家糧食標準,而DH、HR、ER 3個灌區(qū)小麥中濃度雖然偏高,但是接近于國家糧食標準;Pb在玉米和小麥中污染均較嚴,JP、BL、MQ、HR地區(qū)玉米中 Pb均超出國家糧食標準,但未超出WHO/FAO標準,在小麥中,除了BG、ER兩個灌區(qū),其他地區(qū)Pb含量均超出國家糧食標準,但未超出WHO/FAO標準.而Cd在玉米和小麥中超標地區(qū)較多,BL灌區(qū)Cd在玉米和小麥中的濃度分別是WHO/FAO標準的8.1和37.5倍,這主要和BL灌區(qū)土壤中Cd濃度過高有關.除了Hg和Zn,其他重金屬在小麥中的濃度均高于在玉米中的濃度.對于Zn,NHM、DH、BG地區(qū)小麥中濃度高于玉米,而在JP、BL、MQ、HR、ER灌區(qū),玉米中濃度高于小麥.說明較玉米而言,重金屬更易在小麥中富集.

關于重金屬在作物中的分布,其他地區(qū)也做了相關研究.河南鄭州城市污水灌區(qū),小麥粒子中Hg、Cr、Pb、As、Cd的平均濃度分別為(0.0029±0.0008)、(0.18±0.042)、(0.99±0.61)、(0.11± 0.02)、(0.023±0.011)mg/kg[29].Hg在小麥籽粒中濃度高于本研究9個污灌區(qū),而Cr和Cd均小于本研究濃度,Pb和As與本研究相當.Latare等[30]在印度Varanasi溫室中進行盆栽實驗,發(fā)現(xiàn)成熟期小麥籽粒中 Cd、Cr、Pb 濃度分別為 0.61~1.09mg/kg、0.23~0.49mg/kg、0.09~0.85mg/kg.其中 Cd 和 Pb與本研究小麥籽粒中濃度相當,而Cr均小于本研究濃度.Aremu等[31]研究孟加拉國工業(yè)區(qū)Cd、Cr、Pb在玉米籽粒中濃度分別為 ND、(1.36±0.01)mg/kg、(0.32±0.01)mg/kg,Cd在玉米籽粒中含量小于本研究灌區(qū),Pb和本研究灌區(qū)玉米籽粒中濃度相當,而Cr濃度大于本研究灌區(qū).Asgari[32]在意大利 Esfaha小區(qū)實驗中發(fā)現(xiàn),Zn、Cd、Pb和 Cr在玉米籽粒中濃度分別為 197.3~238.9,3.8~4.1、46.4~47.3、23.8~35.3mg/kg;在小麥籽粒中濃度分別為 160.7~190.1、4.9~5.5、19.8~20.8、26.8~29.1mg/kg,所有濃度均遠遠高于本研究.不同重金屬在作物中積累不同,同一重金屬在不同作物中的積累也不同,重金屬在植物中的積累受多種因素影響,重金屬以離子形式隨土壤孔隙水進入植物根部是土壤-植物系統(tǒng)重金屬的主要來源[33].重金屬活性是影響植物吸收的直接因素,而土壤pH值和有機質(zhì)含量又是影響重金屬活性的兩大因素[34-35].土壤 pH值會影響溶液中陽離子表面絡合反應、離子交換等[36-37].此外重金屬形態(tài)、氧化還原電位、土壤黏土含量、鐵錳氧化物含量、陽離子交換容量、植物種類、氣候條件以及灌溉水污染狀況都會影響重金屬的分布和遷移累積[38-40].

表6 各污灌區(qū)作物中重金屬含量(mg/kg)Table 6 Heavy metal concentrationsof crops in sludge irrigation areas (mg/kg)

2.2 污灌區(qū)作物中重金屬人體健康風險評價

從圖1和圖2看出,在NHM、DH、SS、JP、BL、MQ、HR、BG、ER地區(qū),各種暴露途徑下各種重金屬對成人產(chǎn)生的健康風險范圍分別為1.95×10-16~3.76×10-6a-1、3.30×10-16~2.80×10-5a-1、9.72×10-15~7.83×10-6a-1、1.36×10-15~4.47×10-5a-1、1.43×10-15~6.56×10-4a-1、1.11×10-16~5.36×10-5a-1、6.56×10-16~7.59×10-5a-1、3.31×10-16~2.24×10-6a-1、4.29×10-17~1.95×10-6a-1,對兒童產(chǎn)生的健康風險范圍分別為 1.63×10-15~4.18×10-6a-1、2.75×10-15~3.11×10-5a-1、3.53×10-14~8.70×10-6a-1、4.23×10-15~7.83×10-6a-1、1.19×10-14~7.27×10-4a-1、9.23×10-16~5.96×10-5a-1、5.47×10-15~8.43×10-5a-1、2.76×10-15~2.49×10-6a-1、3.57×10-16~2.16×10-6a-1.NHM、DH、SS、JP、BG、ER灌區(qū)重金屬通過不同暴露途徑對成人和兒童產(chǎn)生的健康風險均小于ICRP規(guī)定的 5×10-5a-1,而 HR地區(qū)成人和兒童通過口食小麥產(chǎn)生的 Cd風險分別為 7.59×10-5a-1和 8.43×10-5a-1,分別是ICRP規(guī)定的1.52、1.69倍;BL灌區(qū)成人通過口食玉米和小麥Cd產(chǎn)生的風險分別是ICRP規(guī)定的1.93、1.31倍,兒童通過口食玉米和小麥Cd產(chǎn)生的風險分別是ICRP的2.14、14.54倍,而MQ灌區(qū)通過口食小麥對成人和兒童造成的Cd風險值分別是ICRP的1.1倍和1.2倍.可以看出,HR、BL、MQ對人體的風險較大,主要是由于 Cd含量較高引起.相比而言,中國 NHM、DH、SS、JP灌區(qū)重金屬對人體造成的風險程度較低.

圖1 不同暴露途徑下重金屬對成人的健康風險值Fig.1 Adults health risks of heavy metals in different exposure ways

無論是成人還是兒童,在各種暴露途徑下重金屬通過口食作物對人體產(chǎn)生的風險最大,且總體而言,除了Hg和Zn在個別地區(qū)外,其他重金屬通過口食小麥途徑對人體產(chǎn)生的風險要大于口食玉米產(chǎn)生的風險.同時可以看出,在同一暴露途徑下,致癌性重金屬As和Cd對人體產(chǎn)生的健康風險高于非致癌重金屬.在As和Cd同時存在的灌區(qū)中,在土壤暴露介質(zhì)中,As對人體產(chǎn)生的健康風險高于Cd,而在口食作物暴露途徑下,Cd產(chǎn)生的風險大于 As.在非致癌物質(zhì)中,Zn在各種暴露途徑下對人體產(chǎn)生的健康風險值最小.總體而言,重金屬通過各種暴露途徑對人體造成的健康風險為:R小麥-口>R玉米-口>R土-口>R土-皮膚>R土-呼吸,可以看出,口食是對人體造成健康風險的主要途徑,而呼吸作用對人體健康產(chǎn)生的風險最小,這和余忠等[13]的研究結(jié)果一致,他通過研究蔬菜得出重金屬經(jīng)口暴露產(chǎn)生的風險占總個人年風險的98.90%.

圖2 不同暴露途徑下重金屬對兒童的健康風險值Fig.2 Children health risks of heavy metals in different exposure ways

從表7看出,Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd在9個地區(qū)對成人造成的健康風險范圍分別為6.18×10-10~6.90×10-9a-1、1.12×10-8~1.50×10-8a-1、1.18×10-9~1.72×10-8a-1、3.54×10-9~1.08×10-8a-1、2.58×10-6~3.04×10-6a-1、 2.87×10-6~7.53×10-4a-1,對兒童造成的健康風險分別為1.23×10-9~ 1.23×10-8a-1、2.58×10-8~3.24×10-8a-1、2.62×10-9~ 3.96×10-8a-1、1.18×10-8~3.62×10-8a-1、2.95×10-6~ 3.49×10-6a-1、4.79×10-6~8.37×10-4a-1.可以看出, Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd對兒童造成的平均風險分別是成人的1.88、2.22、2.39、3.34、1.14、1.11倍.在重金屬總風險中,除 ER地區(qū)外,其他地區(qū) Cd對人體造成的致癌年風險占總風險的比重均最大,Cd對成人和兒童造成的致癌風險分別占總風險的61.75~99.93%、60.78~99.84%,其次是As,As對成人和兒童造成的致癌風險分別占總風險的 7.51~99.07%、7.64~98.22%,其他重金屬對總風險的貢獻極小.各種暴露途徑下Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd對人體產(chǎn)生的健康風險分別在 ER、ER、MQ、BL、NHM、BL灌區(qū)最大.

從暴露介質(zhì)看(表 8),重金屬通過土壤-口、土壤-皮膚、土壤-呼吸、玉米-口、小麥-口對成人造成的健康風險范圍分別為 2.27×10-9~9.62×10-7a-1、2.39×10-12~4.92×10-8a-1、1.38×10-13~6.22×10-11a-1、7.87×10-7~1.10×10-5a-1、1.96×10-6~6.56×10-4a-1,對兒童造成的健康風險分別為6.16×10-9~2.58×10-6a-1、2.87×10-12~3.28×10-8a-1、1.95×10-13~1.10×10-10a-1、8.82×10-7~1.07×10-4a-1、2.20×10-6~7.27×10-4a-1.通過口食小麥對人體產(chǎn)生健康風險最大,成人和兒童食用小麥造成的風險占總風險的 52.45~87.98%、52.61~87.94%.土壤呼吸途徑對人體造成的風險最小,其中口食小麥對成人和兒童造成的風險分別是通過土壤呼吸造成風險的 4.20×104~1.01×107、7.80×104~1.29×107倍.在作物暴露介質(zhì)中,各個灌區(qū)通過口食小麥對人體產(chǎn)生的風險遠遠大于玉米.土壤暴露介質(zhì)中,通過口食途徑對人體產(chǎn)生的風險大于通過呼吸和皮膚接觸引起的風險.NHM、DH、JP、SS 4個國內(nèi)灌區(qū),風險值較大的是JP灌區(qū);所有灌區(qū)總風險最大的是 BL灌區(qū),風險值達到 10-4級別,主要由于該地區(qū)的Cd含量較高引起.

表7 各污灌區(qū)土壤重金屬人體健康風險評價Table 7 The human health risks of different heavy metals in reclaimed water irrigation areas

表8 各污灌區(qū)土壤重金屬不同暴露途徑人體健康風險值Table 8 The human health risks of heavy metals in different exposure ways in reclaimed water irrigation areas

總體來看,重金屬通過不同暴露途徑對人體造成的健康風險為RBL>RHR>RMQ>RJP>RDH>RSS>RNHM>RBG>RER.BL、HR、MQ 和 JP 灌區(qū)重金屬對人體健康造成的總風險超出EPA和ICRP相關規(guī)定.其中污染最嚴重的灌區(qū)是 BL,該灌區(qū)重金屬對成人和兒童造成的總健康風險值分別為 7.53×10-4a-1、8.37×10-4a-1,按照 EPA、ICRP 規(guī)定屬于存在風險范疇;ER是重金屬對人體健康造成風險最小的灌區(qū),對成人和兒童的風險值分別為 2.87×10-6a-1、3.32×10-6a-1,按照 EPA 規(guī)定屬于輕微風險范疇.BL灌區(qū)對成人和兒童造成的總風險分別是ER灌區(qū)的262.37、252.11倍.重金屬對兒童造成的健康總風險高于成人,這說明兒童更易遭受風險.本研究所選擇的9個灌區(qū),由于某些地區(qū)缺乏完整重金屬數(shù)值,評價具有局限性,所以該研究中所計算的人體健康風險值均比實際健康風險值要小.

圖3 各個污灌區(qū)總污染年風險Fig.3 Total pollution risk in sewage irrigation areas

3 結(jié)論

3.1 作物中超標最嚴重的重金屬是 Cd, BL地區(qū)的 Cd在玉米和小麥中的濃度分別是 WHO/FAO標準的8.1和37.5倍; Pb超標較為嚴重, 玉米和小麥中超過我國國家標準和歐盟標準的地區(qū)分別為4個和7個; JP、BL、MQ三個地區(qū)Zn在玉米中濃度超過我國國家標準的1.80、1.90、1.73倍; Cr和Hg在作物中僅個別地區(qū)有超標現(xiàn)象,但接近于三種標準; As在玉米和小麥中均未超出三種標準,污染程度最低.

3.2 除了Hg和Zn,同一地區(qū)其他重金屬在小麥中濃度高于玉米,說明較玉米而言,小麥更易富集重金屬.

3.3 致癌性重金屬Cd和As比非致癌性重金屬對人體造成的風險要大.重金屬在各種暴露途徑下對兒童產(chǎn)生的風險大于成人.

3.4 重金屬通過各種暴露途徑及介質(zhì)對人體造成的健康風險為:R小麥-口>R玉米-口>R土-口>R土-皮膚>R土-呼吸,其中口食小麥Cd對人體產(chǎn)生的健康風險最大.

3.5 重金屬通過不同暴露途徑對人體造成的健康風險為 RBL>RHR>RMQ>RJP>RDH>RSS>RNHM>RBG>RER.其中BL、HR、MQ和JP灌區(qū)重金屬對人體健康造成的總風險超出EPA和ICRP相關規(guī)定.

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