張華林 孫琳 韓佳凝

(長(zhǎng)沙理工大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,長(zhǎng)沙 410114)

(2017年7月26日收到;2017年9月17日收到修改稿)

1 引 言

自從2004年Novoselov等[1]成功制備單層石墨烯以來(lái),石墨烯以其獨(dú)特的性質(zhì)引起了物理、化學(xué)、材料等學(xué)科研究人員的廣泛關(guān)注.石墨烯納米帶是一種準(zhǔn)一維碳納米材料,根據(jù)邊界結(jié)構(gòu)不同,石墨烯納米帶分為鋸齒型石墨烯納米帶(ZGNR)和扶手椅型石墨烯納米帶(AGNR).不考慮自旋時(shí),ZGNR為金屬;考慮自旋時(shí),其鐵磁(FM)態(tài)為金屬,而反鐵磁(AFM)態(tài)為半導(dǎo)體[2?5].對(duì)于石墨烯納米帶電子特性調(diào)制的研究已有很多報(bào)道,主要分為摻雜、吸附[6,7]、邊緣修飾[8?10]和引入缺陷[11?13]等調(diào)控手段,其中摻雜對(duì)石墨烯的結(jié)構(gòu)和電子性能的影響是一項(xiàng)非常值得關(guān)注的工作.在有關(guān)摻雜的研究中,有很多關(guān)于硼(B)和氮(N)原子摻雜的研究工作,而對(duì)于B和N摻雜,又設(shè)計(jì)有不同形式.有的在石墨烯納米帶中單獨(dú)摻雜B或N原子[14,15],有的在一個(gè)較大超原胞中只摻雜一對(duì)B和N原子[16,17],有的成排摻雜B和N原子對(duì)[5,15],還有的將BN片摻雜到石墨烯中.Xu等[18]研究了BN片摻雜對(duì)石墨烯超晶格的電子與磁性的影響,發(fā)現(xiàn)不管BN片的形狀是六邊形還是三角形,石墨烯超晶格的帶隙隨著B(niǎo)N片的增大而增加.Manna和Pati[19]研究了嵌入BN片的二維石墨烯片的電子結(jié)構(gòu)和磁性特征,研究表明嵌入BN的形狀(含六邊形和三角形)和大小對(duì)二維石墨烯片的電子結(jié)構(gòu)有顯著影響.Menezes和Capaz[20]研究了三角形h-BN分子團(tuán)嵌入石墨烯超晶胞的電子結(jié)構(gòu)和磁性.He等[21]提出了一種由鋸齒型氮化硼納米帶和ZGNR構(gòu)造的混合結(jié)構(gòu),并計(jì)算其能帶結(jié)構(gòu)及電子輸運(yùn)性質(zhì),結(jié)果表明混合結(jié)構(gòu)的帶隙可以調(diào)整,通過(guò)改變ZGNR的寬度可以實(shí)現(xiàn)從絕緣體到金屬的轉(zhuǎn)變,且不同自旋極化電流表現(xiàn)出不同的行為.Seol和Guo[22]研究了由BN納米帶約束的AGNRs的電子性質(zhì).

基于最近實(shí)驗(yàn)已實(shí)現(xiàn)在二維石墨烯中摻雜BN片的混合納米結(jié)構(gòu)[23],本文采用基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理,探討三角形BN片摻雜的ZGNR,在無(wú)磁(NM)態(tài)、FM態(tài)和AFM態(tài)三種情況下的磁電子學(xué)特性.這些研究結(jié)果對(duì)于發(fā)展基于石墨烯的納米電子器件有重要意義.

2 計(jì)算模型與方法

BN片摻雜的ZGNR的幾何結(jié)構(gòu)如圖1所示.圖中藍(lán)色虛線方框表示最小周期性重復(fù)單元,即計(jì)算選取的超原胞;白色、灰色、粉紅色和藍(lán)色原子分別為H,C,B和N原子;n表示完整ZGNR的帶寬,即沿寬度方向的鋸齒型碳原子鏈的排數(shù).本文計(jì)算的模型選取帶寬n=7的ZGNR作為代表.超原胞中的紅色虛線三角形表示摻雜的位置,用Pi編號(hào),其中i=1,2,3,4,5.圖1中給出了P3位置摻雜的模型,P3位置的三角形內(nèi)的所有C原子被BN原子取代,共6個(gè)B原子和7個(gè)N原子.為了消除懸掛鍵,所有ZGNR邊緣用H原子飽和.

圖1 (網(wǎng)刊彩色)三角形BN片摻雜的ZGNR的計(jì)算模型Fig.1.(color online)The geometric structure of ZGNR doped with triangular BN segment.

采用基于DFT的第一性原理的ATK(Atomistix ToolKit)軟件包計(jì)算幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化和電磁性質(zhì)[24?26],目前它已被廣泛用于納米結(jié)構(gòu)的研究中.模型結(jié)構(gòu)在非磁性下進(jìn)行優(yōu)化.結(jié)構(gòu)優(yōu)化收斂的標(biāo)準(zhǔn)是作用在每個(gè)原子上的力小于0.02 eV/?.為了求解Kohn-Sham方程,交換關(guān)聯(lián)勢(shì)采用廣義梯度近似中的Perdew-Burke-Ernzerhof近似,贗勢(shì)采用模守恒贗勢(shì),基函數(shù)組選用DZP(Doubleζ+Polarized).在簡(jiǎn)約布里淵區(qū)的k點(diǎn)抽樣采用1×1×50.能量截取半徑(mesh cut-off)采用150 Ry.X和Y方向超原胞的真空層設(shè)置為15 ?.

3 計(jì)算結(jié)果與討論

3.1 NM態(tài)

ZGNR在NM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度(DOS)如圖2所示,圖2(a)–(f)分別表示未摻雜ZGNR和P1–P5位置摻雜的ZGNR(下同).圖2中Z表示未摻雜ZGNR,Pi(i=1,2,3,4,5)表示摻雜的位置,BS表示能帶結(jié)構(gòu),DOS表示態(tài)密度(下同),PDOS表示投影態(tài)密度,在此為投影到C原子的投影態(tài)密度.圖2中縱軸為能量(E/eV),過(guò)縱軸零點(diǎn)的虛線表示費(fèi)米能級(jí)(下同).各模型的超原胞未取代摻雜時(shí)共有42個(gè)碳原子,各摻雜模型被BN原子取代的C原子數(shù)為13個(gè).定義摻雜濃度為被BN分子取代的C原子數(shù)與未取代摻雜時(shí)的C原子總數(shù)的比值,則各模型的摻雜濃度都為31.0%.由圖2可見(jiàn),摻雜后ZGNR的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生了一定的變形和移動(dòng).不論是否摻雜,ZGNR都有子能帶穿越費(fèi)米能級(jí),且在緊靠費(fèi)米能級(jí)的位置,穿越費(fèi)米能級(jí)的子能帶都有一段非常平緩.DOS與其相應(yīng)的能帶結(jié)構(gòu)有很好的對(duì)應(yīng)性,能帶平緩處DOS出現(xiàn)峰值,能帶陡峭處DOS較小,而沒(méi)有能帶分布處DOS為零.不論是否摻雜,ZGNR的DOS在費(fèi)米能級(jí)處都出現(xiàn)一個(gè)較大的峰值.由此可見(jiàn),不論是否摻雜,ZGNR都無(wú)帶隙,都為金屬.不論是否摻雜,ZGNR的PDOS圖都與相應(yīng)的DOS圖都有很好的對(duì)應(yīng)性,只是峰值大小略有差異,可見(jiàn)在能量為?1–1 eV范圍內(nèi),ZGNR的DOS主要由C原子貢獻(xiàn).

為了更清楚地分析哪些原子對(duì)穿越費(fèi)米能級(jí)的子能帶起作用,圖3繪出了各模型該子能帶的電荷密度圖,等值面取0.05|e|??3.由圖3可見(jiàn),ZGNR穿越費(fèi)米能級(jí)的子能帶主要由第1排和第7排C鏈中靠近邊緣的C原子起作用,其次為第2排和第6排C鏈中靠近邊緣的C原子.BN摻雜對(duì)摻雜區(qū)域的電荷密度具有明顯的抑制作用.由此可見(jiàn),由于摻雜位置的不同,電荷密度被抑制的區(qū)域不同,導(dǎo)致對(duì)各摻雜ZGNR的穿越費(fèi)米能級(jí)的子能帶起作用的原子不同,從而導(dǎo)致該子能帶略有不同程度的移動(dòng)和變形.

圖2 NM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和DOSFig.2.The band structure and density of states in the nonmagnetic state.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)部分子能帶的電荷密度 (a)Z;(b)P1;(c)P2;(d)P3;(e)P4;(f)P5Fig.3.(color online)The charge density of partial subband:(a)Z;(b)P1;(c)P2;(d)P3;(e)P4;(f)P5.

3.2 FM態(tài)

圖4 (網(wǎng)刊彩色)自旋極化電荷密度等值面圖 (a)Z;(b)P1;(c)P2;(d)P3;(e)P4;(f)P5Fig.4.(color online)The isosurface plots of spin polarization charge density in the ferromagnetic state:(a)Z;(b)P1;(c)P2;(d)P3;(e)P4;(f)P5.

ZGNR在FM態(tài)的自旋極化電荷密度等值面如圖4所示.圖4中紅色和藍(lán)色分別代表α和β自旋,等值面取0.01|e|?3(下同).自旋極化電荷密度Δρ=ρα?ρβ,其中ρα和ρβ分別表示α和β自旋的電荷密度.由圖4可見(jiàn),未摻雜的ZGNR和P2–P4位置摻雜的ZGNR的自旋極化電荷密度的共同特點(diǎn)是,上下兩邊緣的自旋方向相同,其磁性狀態(tài)都表現(xiàn)為FM性.各摻雜的ZGNR中BN摻雜區(qū)域的自旋極化電荷密度均受到明顯的抑制.這一點(diǎn)也可以從各模型的超原胞的總磁矩反映出來(lái),未摻雜的ZGNR和P1–P5位置摻雜的ZGNR超原胞的總磁矩分別為1.51μB,0.60μB,1.00μB,1.01μB,1.00μB,0.95μB,μB為玻爾磁子.可見(jiàn)各摻雜的ZGNR的總磁矩明顯小于未摻雜的ZGNR的總磁矩.對(duì)于P1和P5位置摻雜的ZGNR,由于都有BN原子位于納米帶的邊緣,雜質(zhì)所在邊緣的自旋極化電荷密度受到抑制,這種情況其磁性狀態(tài)也表現(xiàn)為FM性.由于B或N原子中的3個(gè)價(jià)電子與鄰近的原子成鍵,B原子已沒(méi)有剩余的未成鍵的價(jià)電子去貢獻(xiàn)磁性,而N原子雖然還有2個(gè)剩余的未成鍵的價(jià)電子,但其自旋方向相反,無(wú)凈磁矩,故BN摻雜對(duì)摻雜區(qū)域自旋極化電荷密度有明顯的抑制作用[5].

ZGNR在FM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和DOS如圖5所示,圖中藍(lán)色實(shí)線和紅色實(shí)線分別表示α和β自旋(下同).由圖5可見(jiàn),不論是否摻雜,ZGNR在費(fèi)米能級(jí)附近的能帶都發(fā)生了分裂,且α自旋的能帶向下移動(dòng),β自旋的能帶向上移動(dòng).結(jié)合圖4和各模型的總磁矩為正,可以知道α自旋為多子態(tài),而β自旋為少子態(tài).正是因?yàn)棣磷孕嵌嘧討B(tài),才導(dǎo)致費(fèi)米能級(jí)附近α自旋的能帶向下移動(dòng),以提供更多態(tài)讓電子填充,而β自旋是少子態(tài),導(dǎo)致β自旋的能帶向上移動(dòng),減少可供電子填充的態(tài).未摻雜ZGNR和P1位置摻雜的ZGNR的α和β自旋都有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),且在費(fèi)米能級(jí)處的DOS都不為零,故都為自旋金屬.P2–P4位置摻雜的ZGNR的α自旋都沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),且在費(fèi)米能級(jí)處的DOS都為零,而β自旋都有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),且在費(fèi)米能級(jí)處的DOS都不為零,故都為自旋半金屬.P2–P4位置摻雜的ZGNR的α自旋都具有直接帶隙,導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂都位于Γ點(diǎn),帶隙大小略有差異,分別為0.284,0.279,0.347 eV.自旋半金屬對(duì)實(shí)現(xiàn)自旋過(guò)濾有重要意義.P5位置摻雜的ZGNR的α和β自旋都沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),在費(fèi)米能級(jí)處的DOS都為零,故為自旋半導(dǎo)體,且為雙極化自旋半導(dǎo)體,其上旋和下旋帶隙分別為0.341 eV和0.118 eV.雙極化自旋半導(dǎo)體對(duì)于在改變柵極偏壓正負(fù)時(shí),實(shí)現(xiàn)雙自旋過(guò)濾有重要意義.可見(jiàn)在ZGNR中摻雜三角形BN片,當(dāng)處于FM態(tài)時(shí),隨著摻雜位置的改變,可以實(shí)現(xiàn)自旋金屬-自旋半金屬-自旋半導(dǎo)體的變化過(guò)程,且非常有意思的是只要摻雜區(qū)域不在邊緣,摻雜的ZGNR就為自旋半金屬.

3.3 AFM態(tài)

ZGNR在AFM態(tài)的自旋極化電荷密度等值面如圖6所示.由圖6可見(jiàn),未摻雜的ZGNR和P2–P4位置摻雜的ZGNR的自旋極化電荷密度的共同特點(diǎn)是,上下兩邊緣的自旋方向相反,其磁性狀態(tài)都表現(xiàn)為AFM性.摻雜的ZGNR中BN摻雜區(qū)域的自旋極化電荷密度均受到明顯的抑制.P1和P5位置摻雜的ZGNR,由于摻雜區(qū)域都有BN原子位于納米帶的邊緣,雜質(zhì)所在邊緣的自旋極化電荷密度受到抑制,這種情況其磁性狀態(tài)依然表現(xiàn)為FM性,即P1和P5位置摻雜的ZGNR沒(méi)有AFM態(tài).

圖5 (網(wǎng)刊彩色)FM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和DOSFig.5.(color online)The band structure and density of states in the ferromagnetic state.

圖6 (網(wǎng)刊彩色)自旋極化電荷密度等值面圖 (a)Z;(b)P1;(c)P2;(d)P3;(e)P4;(f)P5Fig.6.(color online)The isosurface plots of spin polarization charge density in the antiferromagnetic state:(a)Z;(b)P1;(c)P2;(d)P3;(e)P4;(f)P5.

圖7 (網(wǎng)刊彩色)AFM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和DOSFig.7.(color online)The band structure and density of states in the antiferromagnetic state.

ZGNR在AFM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和DOS如圖7所示.由圖7可見(jiàn),未摻雜ZGNR在費(fèi)米能級(jí)附近的能帶是簡(jiǎn)并的,沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),且在費(fèi)米能級(jí)處的DOS為零,故為半導(dǎo)體,其α和β自旋的帶隙大小都為0.518 eV.未摻雜ZGNR的α和β自旋極化電荷密度關(guān)于對(duì)稱軸成對(duì)稱分布,總磁矩為零,α和β自旋電子是均衡的,故導(dǎo)致其能帶簡(jiǎn)并.但摻雜的ZGNR在費(fèi)米能級(jí)附近的能帶都發(fā)生了分裂,這是因?yàn)锽N摻雜區(qū)域的自旋極化電荷密度受到抑制,導(dǎo)致α和β自旋電子不再均衡.P2–P4位置摻雜的ZGNR的α和β自旋都有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),且在費(fèi)米能級(jí)處的DOS都不為零,故都為自旋金屬.結(jié)合圖5和圖7可見(jiàn),P5位置摻雜的ZGNR在FM態(tài)和AFM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)是相同的,因?yàn)閮煞N自旋極化電荷密度是相同的,總磁矩都是0.95μB,都是α自旋為多子態(tài);而P1位置摻雜的ZGNR在FM態(tài)和AFM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)形式相同,只是α和β自旋正好交換了,這是因?yàn)樵贔M態(tài)時(shí)α自旋為多子態(tài),AFM態(tài)的總磁矩為?0.60μB,其β自旋為多子態(tài),由對(duì)稱性可知,其AFM態(tài)實(shí)質(zhì)上還是FM態(tài).這進(jìn)一步說(shuō)明了P1和P5位置摻雜的ZGNR沒(méi)有AFM態(tài).

3.4 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性分析

為了研究取代摻雜結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,分別取各位置摻雜的ZGNR的超原胞,計(jì)算結(jié)合能和不同磁性態(tài)的總能差.各位置摻雜的ZGNR的總能差(ΔE/meV)和結(jié)合能如圖8所示.定義FM態(tài)與AFM態(tài)的總能差ΔE1=EFM?EAFM,NM態(tài)與AFM態(tài)的總能差ΔE2=ENM?EAFM,EFM,EAFM和ENM分別為各超原胞在FM態(tài)、AFM態(tài)和NM態(tài)的總能.定義結(jié)合能

式中,Edop為摻雜ZGNR的超原胞的總能量;EC,EB,EN,EH分別為單個(gè)C,B,N,H原子的能量;nC,nB,nN,nH分別為超原胞內(nèi)C,B,N,H原子的數(shù)量[27].由圖8可見(jiàn),對(duì)于各位置摻雜的ZGNR都有ΔE2＞0,即ENM＞EAFM;對(duì)于P2–P4位置摻雜的ZGNR有ΔE1＞0,即EFM＞EAFM;而對(duì)于P1和P5位置摻雜的ZGNR有ΔE1=0,即EFM=EAFM,表明P2–P4位置摻雜的ZGNR的基態(tài)是AFM態(tài),P1和P5位置摻雜的ZGNR沒(méi)有AFM態(tài),其基態(tài)為FM態(tài).發(fā)現(xiàn)P1–P5位置摻雜的ZGNR的結(jié)合能都為負(fù)值,且結(jié)合能的大小都與參考文獻(xiàn)[27]中的數(shù)值(?8.13 eV)非常接近,說(shuō)明摻雜的ZGNR的結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的.隨著摻雜位置由P1向P5移動(dòng),結(jié)合能逐漸減小,P5位置摻雜的ZGNR的結(jié)合能最小,說(shuō)明在P5位置摻雜的ZGNR的結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定.

圖8 各位置摻雜的ZGNR的(a)總能差和(b)結(jié)合能Fig.8.(a)The total energy differences and(b)the binding energies for the ZGNRs doped with triangular BN segments at different positions.

3.5 尺度效應(yīng)

為了研究在不同寬度ZGNR中相同位置摻雜相同大小的BN片的磁電子學(xué)特性,在此建立兩個(gè)與P2模型類似的模型,ZGNR的帶寬分別為n=6和8,即保持BN片的大小和位置不變,將n=7的ZGNR模型的下邊緣分別減少和增加一排碳鏈,這兩個(gè)模型分別用Z6和Z8表示.Z6和Z8模型的摻雜濃度分別為36.1%和27.1%,即隨著ZGNR帶寬的增大,摻雜濃度減小,計(jì)算參數(shù)同上.Z6和Z8模型在NM,FM和AFM態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)如圖9所示.由圖9可見(jiàn),在NM態(tài),Z6和Z8模型都有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),都為金屬.結(jié)合圖2(c)可知,當(dāng)處于NM態(tài)時(shí),在P2位置摻雜相同大小的BN片,改變ZGNR的寬度,其屬性不變,都為金屬.在FM態(tài),Z6和Z8模型的α自旋都沒(méi)有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),而β自旋都有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),故都為自旋半金屬.結(jié)合圖5(c)可知,當(dāng)處于FM態(tài)時(shí),在P2位置摻雜相同大小的BN片,改變ZGNR的寬度,其屬性不變,都為自旋半金屬.帶寬n=6,7,8的摻雜ZGNR的上旋能帶都有直接帶隙,其帶隙大小分別為0.373,0.284,0.234 eV,可見(jiàn)在所研究的帶寬范圍內(nèi),隨著ZGNR帶寬的增大,上旋帶隙逐漸減小.在AFM態(tài),Z6和Z8模型的α自旋和β自旋都有能帶穿越費(fèi)米能級(jí),故都為自旋金屬.結(jié)合圖7(c)可知,當(dāng)處于AFM態(tài)時(shí),在P2位置摻雜相同大小BN片,改變ZGNR的寬度,其屬性不變,都為自旋金屬.可見(jiàn)在所研究的帶寬范圍內(nèi),保持BN摻雜區(qū)域的大小和位置不變,改變ZGNR的帶寬,三種磁性態(tài)下各自的屬性保持不變.

圖9 (網(wǎng)刊彩色)不同寬度摻雜ZGNR的能帶結(jié)構(gòu) (a)NM;(b)FM;(c)AFMFig.9.(color online)The band structures of doping ZGNRs with different widths:(a)NM;(b)FM;(c)AFM.

4 結(jié) 論

利用基于DFT的第一性原理研究了三角形BN片摻雜對(duì)ZGNR的磁電子學(xué)性質(zhì)的影響.研究表明:當(dāng)處于NM態(tài)時(shí),各位置摻雜的ZGNR都為金屬.BN摻雜對(duì)ZGNR的自旋極化電荷密度具有明顯的抑制作用,導(dǎo)致考慮自旋時(shí),不同位置摻雜的ZGNR呈現(xiàn)不同的屬性;當(dāng)處于FM態(tài)時(shí),隨著雜質(zhì)在ZGNR中由P1位置向P5位置移動(dòng),依次可以實(shí)現(xiàn)自旋金屬-自旋半金屬-自旋半導(dǎo)體的變化過(guò)程,且只要摻雜區(qū)域不在ZGNR的邊緣,摻雜的ZGNR就為自旋半金屬;當(dāng)處于AFM態(tài)時(shí),P2–P4位置摻雜的ZGNR都為自旋金屬.P1和P5位置摻雜的ZGNR沒(méi)有AFM態(tài).P2–P4位置摻雜的ZGNR的基態(tài)是AFM態(tài),P1和P5位置摻雜的ZGNR的基態(tài)為FM態(tài).P1–P5位置摻雜的ZGNR的結(jié)合能都為負(fù)值,且隨著摻雜位置由P1向P5移動(dòng),結(jié)合能逐漸減小,P5位置摻雜的ZGNR的結(jié)合能最小,說(shuō)明摻雜的ZGNR的結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的,且在P5位置摻雜最穩(wěn)定.該研究對(duì)于發(fā)展基于石墨烯的納米電子器件很有意義.

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