，，，，

(1湖南張家界航空工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，湖南 張家界 427000；2廣東省材料與加工研究院，廣州 510650；3湖南大學(xué)汽車車身先進(jìn)設(shè)計(jì)制造國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)沙410082)

鋼/鋁添加粉末激光焊接頭界面組織與性能

袁江1,2,3，周惦武3，陳勝遷1,2，孫甲堯1，侯德政1

(1湖南張家界航空工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，湖南張家界427000；2廣東省材料與加工研究院，廣州510650；3湖南大學(xué)汽車車身先進(jìn)設(shè)計(jì)制造國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)沙410082)

基于密度泛函理論的第一性原理，利用層技術(shù)構(gòu)建鋼/鋁激光焊接的Fe/Al界面模型，研究金屬原子X(jué)(X=Sn,Sr,Zr,Ce,La)置換Fe/Al界面模型中Fe(Al)原子的合金形成熱及其體系電子結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明：Sn，Sr，Ce優(yōu)先置換Fe/Al界面處的Al原子，而La,Zr優(yōu)先置換Fe/Al界面處的Fe原子，合金化促進(jìn)Fe/Al界面電子在不同軌道之間的轉(zhuǎn)移，增強(qiáng)Fe-Al的離子鍵性能，提高Fe/Al界面結(jié)合能力，改善Fe/Al界面的脆性斷裂，其中Sn的合金化效果最顯著。在此基礎(chǔ)上，進(jìn)行1.4mm厚DC51D+ZF鍍鋅鋼和1.2mm厚6016鋁合金試件添加Sn，Zr粉的激光搭接焊實(shí)驗(yàn)，結(jié)果顯示：添加粉末可促進(jìn)焊接熔池的流動(dòng)性，改變接頭界面成分和顯微組織，添加Sn粉激光焊鋼/鋁接頭的抗拉強(qiáng)度327.41MPa，伸長(zhǎng)率22.93%，較添加Zr粉和未添加粉末有了明顯提高。

鋼/鋁；第一性原理；激光搭接焊；Fe/Al界面

汽車車身輕量化成為21世紀(jì)汽車的關(guān)鍵技術(shù)之一，由于鋁合金具有低密度性能，鋼/鋁構(gòu)件代替鋼鐵材料成為現(xiàn)代汽車車身輕量化材料的主流[1]。但鋼/鋁的物理性質(zhì)和化學(xué)性質(zhì)的巨大差異，這決定鋼/鋁焊接過(guò)程中易生成脆性FeAl金屬間化合物(如Fe3Al，F(xiàn)eAl2，F(xiàn)e2Al5，F(xiàn)eAl3等)[2]，而脆性FeAl金屬間化合物直接影響鋼/鋁構(gòu)件的焊接接頭性能。同時(shí)，F(xiàn)e-Al系金屬間化合物存在著兩個(gè)致命的弱點(diǎn)，一是低溫時(shí)，材料脆性差；二是當(dāng)溫度超過(guò) 600℃后，材料強(qiáng)度和蠕變抗力急劇下降[3]。因此，鋼/鋁作為結(jié)構(gòu)材料在汽車工業(yè)上的實(shí)際應(yīng)用受到一定的限制。

近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外很多科研學(xué)者采用激光焊、摩擦焊等[4]鋼/鋁異種金屬焊接方法進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)焊接過(guò)程中添加合金化元素可有效實(shí)現(xiàn)鋼/鋁結(jié)合，獲得優(yōu)質(zhì)鋼/鋁焊接接頭。Liu等[5]通過(guò)XF350鋼和AA5083-H22鋁合金進(jìn)行激光焊接實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)Zn能夠有效參與FeAl金屬間化合物的反應(yīng)，鍍鋅鋼與鋁合金的熔池金屬間化合物Fe2Al5和FeAl3主要位于界面。張秉剛等[6]研究Q235鋼和LF2鋁合金之間添加中間過(guò)渡層Cu的電子束對(duì)接焊，發(fā)現(xiàn)焊縫區(qū)靠近鋁側(cè)的主要為含有Al基固溶體以及少量Fe基固溶體，Cu可以改善鋼/鋁焊接接頭的性能。Mathieu等[7]通過(guò)激光填絲(88%Al和12%Si)對(duì)6016鋁合金和低碳鋼進(jìn)行Nd∶YAG激光熔釬焊，發(fā)現(xiàn)Si元素的加入，增強(qiáng)Fe和Al原子之間的親和力，并對(duì)低碳鋼表面鋁液的毛細(xì)流動(dòng)、填充和鋪展等起到積極作用。本課題組前期通過(guò)光纖激光器對(duì)鋼和鋁合金進(jìn)行添加Si粉、Pb粉、Cu粉等的焊接研究[8-10]，結(jié)果表明添加Si粉、Pb粉、Cu粉均改善鋼/鋁界面的元素分布，提高熔池金屬的流動(dòng)性，添加的金屬粉末易熔化在焊接結(jié)合界面處進(jìn)行鋪展擴(kuò)散，并對(duì)Fe-Al金屬間化合物的生成與形成起到抑制作用，降低鋼/鋁焊接的脆性性能。蔣淑英等[11]研究發(fā)現(xiàn)Fe-Al金屬間化合物的生成和長(zhǎng)大主要是由于Fe原子與Al原子之間的擴(kuò)散行為，同時(shí)，焊接的加熱溫度、保溫時(shí)間、連接界面的狀態(tài)等焊接環(huán)境也對(duì)Fe，Al原子的擴(kuò)散起決定性的影響。張麗娟等[9]發(fā)現(xiàn)在焊接過(guò)程中添加合金化金屬可改變Fe，Al原子的擴(kuò)散行為，相應(yīng)改變Fe-Al脆性金屬間化合物的種類、數(shù)量、形態(tài)及分布。因此，研究鋼/鋁異種金屬焊接熔池的Fe/Al界面電子機(jī)理具有重要的理論意義與實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

本研究基于密度泛函理論的第一性原理，采用層技術(shù)構(gòu)建鋼/鋁激光焊Fe/Al界面模型?？疾旖饘僭豖(X=Sn,Sr,Zr,Ce,La)在Fe/Al界面處的優(yōu)先占位，同時(shí)通過(guò)Mulliken電子占據(jù)數(shù)探討Fe/Al界面結(jié)合的成鍵本質(zhì)，并依據(jù)合金化元素X對(duì)Fe/Al界面結(jié)合強(qiáng)度的計(jì)算結(jié)果，確定鋼/鋁激光焊添加金屬粉末的元素，再通過(guò)焊接實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證本工作的理論計(jì)算結(jié)果。

1 計(jì)算與實(shí)驗(yàn)方法

1.1計(jì)算模型與方法

采用層技術(shù)，通過(guò)Fe/Al層間距、晶格錯(cuò)配度以及計(jì)算條件和方法的測(cè)試。構(gòu)建界面模型前，測(cè)試發(fā)現(xiàn)Al(110)面(圖1(a))與Fe(100)面(圖1(b))的晶格錯(cuò)配度最小(大約為0.1%)，通過(guò)Al(110)面和Fe(100)面構(gòu)建鋼/鋁激光焊接Fe/Al的界面模型(圖1(c))。構(gòu)建模型時(shí)，保持Fe和Al的晶體結(jié)構(gòu)和晶格常數(shù)不變，晶格界面的間距取Fe和Al晶相層間距的平均值[12]。由于模型中原子較多，對(duì)界面附近的原子進(jìn)行了編號(hào)(1,2,3)。為考察合金化元素X(X=Sn,Sr,Zr,Ce,La)在Fe/Al界面模型中占位，采取合金化原子X(jué)置換Fe/Al界面模型中界面相接處的中心位置Fe(1)原子或Al(1)原子。

計(jì)算采用基于密度泛函理論Castep程序軟件包[13]，采用廣義梯度近似(GGA)中勢(shì)函數(shù) (Perdew-Burke-Ernzerhof)形式[14]的快速傅里葉變換(FFT)網(wǎng)格上進(jìn)行電子交換-關(guān)聯(lián)能的計(jì)算[15]，采用對(duì)正則條件進(jìn)行弛豫的超軟贗勢(shì)[16]作為平面波基集，采用自洽迭代(SCF)方法進(jìn)行計(jì)算[12]，SCF計(jì)算時(shí)，采用結(jié)合共軛梯度方法(BFGS)的密度混合方案(Pulay)處理電子弛豫[17]。為便于考察Fe/Al界面模型中Fe-Al之間的成鍵作用，幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化計(jì)算時(shí)，忽略了應(yīng)變能的影響，保持計(jì)算模型的晶格常數(shù)不變，僅優(yōu)化了Fe/Al界面模型內(nèi)部原子的幾何位置[12]。體系總能量的收斂值為1.0×10-5eV/atom，每個(gè)原子上的動(dòng)能截?cái)帱c(diǎn)為10eV，原子上的力低于0.3eV/nm，公差偏移<0.01nm，應(yīng)力偏差<0.1GPa，F(xiàn)FT網(wǎng)格為1×1×1，采用的K空間為0.04nm-1。

1.2實(shí)驗(yàn)條件與方法

實(shí)驗(yàn)采用YLS-4000-CL的摻鐿光纖激光器，最大輸出功率為4000W，激光連續(xù)輸出模式為T(mén)EM00，光束發(fā)散角為1.5×10-4rad，焦斑直徑為0.4mm，焦深為200mm，波長(zhǎng)為1070nm[9]。實(shí)驗(yàn)材料為DC51D+ZF鍍鋅鋼和6016鋁合金，DC51D+ZF鍍鋅鋼尺寸1.4mm×100mm×30mm，6016鋁合金尺寸1.2mm×100mm×30mm。進(jìn)行鋼上鋁下的激光搭接焊，激光添粉焊示意圖如圖2所示。搭接長(zhǎng)度30mm，粉末的添加含量約為0.2g，激光束無(wú)傾斜角垂直照射在鋼板表面，采用氬氣對(duì)焊縫正面進(jìn)行保護(hù)，通過(guò)調(diào)整焊接工藝參數(shù)獲得最佳焊接成形。焊接接頭的金相組織、斷口形貌與接頭力學(xué)性能等實(shí)驗(yàn)結(jié)果利用金相顯微鏡、掃描電鏡、微機(jī)控制電子萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析處理和科學(xué)計(jì)算[9]。

圖2 Fe/Al添粉激光焊示意圖Fig.2 Fe/Al laser fill powder welding illustration

2 計(jì)算結(jié)果與分析

2.1界面模型

構(gòu)建Fe/Al界面模型，先進(jìn)行界面模型所用的Fe，Al兩相體性質(zhì)計(jì)算，如表1所示。比較本工作計(jì)算的Fe平衡晶格常數(shù)、體模量與彭艷等[12]的實(shí)驗(yàn)值和理論計(jì)算值；Al平衡晶格常數(shù)、體模量等與Qi等[13]的理論計(jì)算結(jié)果，其數(shù)值十分接近，表明本工作構(gòu)建的Fe/Al界面模型是合理的。

表1 Fe和Al相的體性質(zhì)Table 1 Bulk properties of Fe and Al phases

2.2合金形成熱

為考查合金化元素X在Fe/Al界面模型中的界面處優(yōu)先占位，采用如下公式計(jì)算Fe/Al相界模型平均每個(gè)原子的合金形成熱ΔH[12]：

ΔH=[Ei-AE(Fe)-BE(Al)-CE(X)]/32

(1)

式中：Ei表示合金化前后界面的總能量；E(Fe)，E(Al)，E(X)分別為Fe，Al，X(X=Sn,Sr,Zr,Ce,La)晶體平均每個(gè)原子的能量；A，B，C分別是計(jì)算模型中界面間Fe，Al，X原子的個(gè)數(shù)。合金形成熱的計(jì)算結(jié)果如表2所示。合金形成熱越負(fù)，表明體系結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定，合金原子置換越容易[10]。分析表2可知，X合金化Fe/Al界面前后，合金形成熱的計(jì)算值均為負(fù)值，表明Fe/Al界面在合金化前后均是穩(wěn)定的。同時(shí)，X合金化后小于合金化前的合金形成熱，說(shuō)明X均容易置換Fe/Al界面處的Fe(Al)原子。其中，置換Fe/Al界面處的Fe原子容易程度依次是：Zr>La>Ce>Sr>Sn，Zr置換最容易，而Sn置換最困難；置換Fe/Al界面處的Al原子容易程度依次是：Zr>Ce>Sn>Sr>La，Zr置換最容易，而La置換最困難。對(duì)比分析X置換Fe/Al界面處Fe(Al)原子的合金形成熱發(fā)現(xiàn)，Sn，Sr，Ce優(yōu)先置換Fe/Al界面處的Al原子；而La，Zr優(yōu)先置換Fe/Al界面處的Fe原子，見(jiàn)表2。

2.3Mulliken電子占據(jù)數(shù)

采用Mulliken電子占據(jù)數(shù)進(jìn)一步分析X(X=Sn,Sr,Zr,Ce,La)等元素合金化對(duì)Fe/Al界面的影響機(jī)制[14]，合金化前后，F(xiàn)e/Al界面的Mulliken電子占據(jù)數(shù)的計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表3。由表3可知，X合金化前，F(xiàn)e/Al界面體系中Al和Fe原子之間的總電荷轉(zhuǎn)移總數(shù)為0.96；X合金化后，F(xiàn)e/Al界面體系中總電荷轉(zhuǎn)移數(shù)從大到小依次為：Sn(1.21)>La(1.14)>Zr(1.05)>Ce(1.05)>Sr(0.99)>Clean(0.96)，這表明X合金化后，由于電子在不同軌道間的轉(zhuǎn)移，使體系中Fe—Al離子鍵的成鍵作用增強(qiáng)，F(xiàn)e—Al鍵的延性增強(qiáng)，有利于Fe/Al界面處的結(jié)合，從而改善Fe/Al界面的脆性斷裂。其中，Sn的合金化對(duì)改善Fe/Al界面的效果最好。這與本課題組前期的實(shí)驗(yàn)結(jié)果[9]是一致的。

表2 X合金化前后Fe/Al界面的合金形成熱Table 2 Formation heats of Fe/Al interface model with or without X addition

表3 X合金化前后Fe/Al界面的Mulliken電子占據(jù)數(shù)Table 3 Mulliken electron occupancy numbers of Fe/Al interface before and after X alloying

2.4焊接試樣力學(xué)性能與斷口形貌

根據(jù)2.3節(jié)的計(jì)算結(jié)果選擇金屬粉末Sn和Zr，進(jìn)行添加粉末的Fe/Al激光焊接實(shí)驗(yàn)。圖3為添加粉前后的鋼/鋁試樣斷口形貌。由圖3(a)可見(jiàn)，鋼/鋁熔合界面的兩側(cè)存在大量撕裂紋、較大的顆粒和氣孔等缺陷，而焊接區(qū)存在Fe/中部/Al的界面分層，說(shuō)明鋼/鋁的焊接不能很好地熔合在一起，直接焊接的質(zhì)量效果不佳。由圖3(b)可見(jiàn)，中間添加Zr粉，試樣斷口表面存在著凹凸不平的現(xiàn)象，鋼/鋁焊接界面處存在河流狀花紋，但斷裂面相比未添加粉末的焊接接頭熔合形貌無(wú)顯著的裂紋、氣孔等缺陷。由圖3(c)可見(jiàn)，添加Sn，斷口微觀形貌中有一定數(shù)量的延性“坑”和夾雜物，斷裂面表現(xiàn)出一定的延性特征。對(duì)比圖3(a)，(b)，(c)，可見(jiàn)添加合金粉末Sn和Zr，可使鋼/鋁構(gòu)件的焊接接頭性能得到改善，明顯地提高其斷裂面的延性。

以一定的速率對(duì)實(shí)驗(yàn)樣本進(jìn)行拉伸實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)拉伸斷裂位置均在焊縫區(qū)域之內(nèi)。3種試樣接頭的抗拉強(qiáng)度測(cè)定值分別為327.41MPa(添加Sn粉)>309.03MPa(添加Zr粉)>266.46MPa(未添加粉末)。3種試樣接頭延性的伸長(zhǎng)率測(cè)定值分別提高了22.93%(添加Sn粉)>15.98%(添加Zr粉)>9.32%(未添加粉末)。說(shuō)明添加Sn，Zr粉末，提高了鋼/鋁焊接接頭的抗拉強(qiáng)度和延性，對(duì)焊接接頭有一定的改善作用。

圖3 添加粉前后的鋼/鋁試樣斷口形貌 (a)未添加粉；(b)添加Zr粉；(c)添加Sn粉Fig.3 Fractured morphologies of tensile sample before and after the addition of powder(a)no powder added；(b)add Zr powder；(c)add Sn powder

2.5焊接接頭EDS分析

圖4為焊接接頭不同區(qū)域的線掃描EDS成分分析[15]。由圖4(a)未添加粉末的EDS分析圖可見(jiàn)，未添加粉末的焊縫區(qū)域較暗黑，F(xiàn)e界面處和Al界面處的相互融合寬度相差不明顯，并有明顯的雜質(zhì)和部分氣孔，測(cè)定上層a線、中層b線之間的Fe，Al混合寬度約為50μm，下層c線Fe，Al混合寬度大約為75μm。由于激光熱源光斑聚焦處能量高[16]，促進(jìn)金屬中元素具有足夠的能量斷裂金屬鍵而變成自由原子在熔池中擴(kuò)散，導(dǎo)致Fe和Al元素出現(xiàn)了突變，相互擴(kuò)散，形成脆性FeAl金屬間化合物[17]。同時(shí)由于Fe，Al元素之間的熔合性較差，導(dǎo)致接頭的焊接質(zhì)量較差。

由圖4(b)添加Zr粉末的EDS分析圖可見(jiàn)，添加Zr粉的焊縫區(qū)域明亮，F(xiàn)e/Al熔合狀況良好，氣孔、雜質(zhì)等缺陷并不明顯，但對(duì)于圖4(a)而言，F(xiàn)e，Al元素之間增加了一定的混合寬度，測(cè)定上層a線、中層b線之間Fe，Al混合寬度為75μm，而下層c線混合寬度測(cè)定為150μm。與未添加粉末的鋼/鋁焊接接頭能譜圖相比(圖4(a))，添加Zr后，F(xiàn)e和Al成分曲線上升或下降都比較均勻，混合也均勻，沒(méi)有明顯的凸變，F(xiàn)e和Al之間的熔合性強(qiáng)于前者，說(shuō)明Zr粉末的添加有促進(jìn)熔池流動(dòng)性的作用。并在下層c線出現(xiàn)了兩次明顯的臺(tái)階，說(shuō)明在交界處有成分改變，兩者生成不同穩(wěn)定金屬間化合物。金屬間化合物中，F(xiàn)e元素所占的成分比例均較多，組織成分為穩(wěn)定的富鐵相，說(shuō)明Zr元素能有效改善富鋁脆性化合物的產(chǎn)生。

圖4 焊接接頭不同區(qū)域的線掃描EDS成分分析 (a)鋼/鋁；(b)鋼/鋯/鋁；(c)鋼/錫/鋁 Fig.4 Analysis of EDS compositions of line scanning in different areas of welded joints(a)steel/Al；(b)steel/Zr/Al；(c)steel/Sn/Al

由圖4(c)為添加Sn粉末的EDS分析圖可見(jiàn)，添加Sn粉的焊縫處發(fā)現(xiàn)有氣孔、裂紋等不良缺陷。上層a線Fe與Al幾乎沒(méi)有混合在一起，但Sn與Fe混合寬度為80μm，顯示大于圖4(a)和圖4(b)中上層a線、中層b線之間Fe，Al混合寬度為50μm和75μm，表明Sn與Fe有一定的互溶性，形成固溶體FeSn。進(jìn)一步計(jì)算固溶體FeSn的G/B值為0.362，呈延性；FeAl的G/B值為0.683，呈脆性，表明固溶體FeSn的存在可以降低焊縫區(qū)金屬間化合物的脆性。中層b線、下層c線，F(xiàn)e，Al，Sn三者混合寬度大約為100μm，大于未添加合金粉末75μm的混合寬度，表明添加Sn，增強(qiáng)焊接熔池的金屬流動(dòng)性，利于鋼/鋁界面結(jié)合，提高其延性。

3 結(jié)論

(1)置換Fe/Al界面處的Fe原子容易程度依次是：Zr>La>Ce>Sr>Sn，Zr置換最容易，而Sn置換最困難；置換Fe/Al界面處的Al原子容易程度依次是：Zr>Ce>Sn>Sr>La，Zr置換最容易，而La置換最困難。Sn，Sr，Ce優(yōu)先置換Fe/Al界面處的Al原子；而La，Zr優(yōu)先置換Fe/Al界面處的Fe原子。

(2)X(X=Sn,Sr,Zr,Ce,La)合金化后，體系離子鍵增強(qiáng)，成鍵作用增強(qiáng)，有利于界面處的結(jié)合，且由于電子在不同軌道間的轉(zhuǎn)移，使得Fe—Al鍵的延性增強(qiáng)，從而改善界面的脆性斷裂。

(3)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了添加Sn，Zr粉末，一定程度上可促進(jìn)焊接熔池的流動(dòng)性，改變焊接熔池交界處的成分和微觀組織，提高鋼/鋁焊接接頭的抗拉強(qiáng)度和延性，利于鋼/鋁界面結(jié)合。

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(本文責(zé)編：楊 雪)

InterfacialMicrostructureandPropertiesofSteel/AluminumPowderAdditive

YUANJiang1,2,3，ZHOUDian-wu3，CHENSheng-qian1,2，SUNJia-yao1，HOUDe-zheng1

(1ZhangjiajieAviationIndustryVocationalTechnicalCollege,Zhangjiajie427000，Hunan,China；2GuangdongInstituteofMaterialsandProcessing,Guangzhou510650，China；3StateKeyLaboratoryofAdvancedDesignandManufacturingforVehicleBody,HunanUniversity,Changsha410082，China)

Based on first-principles density functional theory, the Fe/Al interface model of steel/ aluminum laser welding was constructed by layer technique. The Fe/Al interface was studied by metal atomX(X=Sn, Sr, Zr, Ce, La).The results show that Sn, Sr and Ce preferentially displace the Al atoms at the Fe/Al interface, while La and Zr preferentially displace the Fe atoms at the Fe/Al interface. Alloying promotes the transfer of Fe/Al interfacial electrons between different orbits, enhances the ionic bond properties of Fe-Al, improves the Fe/Al interface binding capacity, improves the brittle fracture of Fe/Al interface, and the alloying effect of Sn most notable. On the basis of this, the laser lap welding test of Sn and Zr powder was carried out on 1.4mm thick DC51D+ZF galvanized steel and 1.2mm thick 6016 aluminum alloy specimen. The results show that the addition of powder can promote the flowability of the molten bath and change the composition and microstructure of the joint interface. The tensile strength of the steel/aluminum joint is 327.41MPa and the elongation is 22.93% with the addition of Sn powder, which is obviously improved compared with the addition of Zr powder and without the addition of powder.

steel/aluminum;first-principles;laser lap welding;Fe/Al interface

10.11868/j.issn.1001-4381.2016.000500

TG113

： A

： 1001-4381(2017)09-0123-06

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51674112);廣東省科技計(jì)劃項(xiàng)目(2013B091602002);廣東省科技基礎(chǔ)條件建設(shè)項(xiàng)目(2014B030301012); 湖南省教育廳自然科學(xué)研究項(xiàng)目(15C1403);廣州市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室建設(shè)項(xiàng)目(201509010003)

2016-05-10；

：2017-05-09

袁江(1978-)，男，副教授，碩士，從事車輛輕量化材料計(jì)算與設(shè)計(jì)理論,聯(lián)系地址：張家界航空工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院航空維修工程系(427000)，E-mail:57121076@qq.com