孫保安 王利峰 邵建華

(南京理工大學(xué)格萊特納米科技研究所,南京 210094)

非晶力學(xué)流變的自組織臨界行為?

孫保安?王利峰 邵建華

(南京理工大學(xué)格萊特納米科技研究所,南京 210094)

(2017年5月26日收到;2017年6月24日收到修改稿)

非晶材料是由液體快冷凍結(jié)而成的結(jié)構(gòu)無(wú)序的亞穩(wěn)態(tài)固體.在受力條件下,非晶材料表現(xiàn)出獨(dú)特和復(fù)雜的流變行為,具有跨尺度的高度時(shí)空不均勻特征,并在一定條件下表現(xiàn)出自組織臨界行為,和自然界以及物理系統(tǒng)中許多復(fù)雜體系的動(dòng)力學(xué)行為相似.本文結(jié)合作者近年來(lái)在非晶合金流變行為方面的研究結(jié)果,對(duì)非晶材料流變的研究進(jìn)展和物理機(jī)制的認(rèn)識(shí)進(jìn)行介紹,包括非晶材料流變的跨尺度特征、表征和微觀結(jié)構(gòu)機(jī)制,以及近年來(lái)發(fā)現(xiàn)的非晶力學(xué)流變的自組織臨界行為、物理機(jī)制等.最后,對(duì)非晶材料流變行為研究中亟需解決的問(wèn)題進(jìn)行了總結(jié)和展望.

非晶材料,流變,自組織臨界性,混沌

1 引 言

非晶態(tài)材料又稱玻璃,是具有無(wú)序原子結(jié)構(gòu)的一大類固體材料的統(tǒng)稱.玻璃材料十分普遍,迄今為止已發(fā)現(xiàn)氧化物、高分子、金屬以及軟物質(zhì)等幾乎所有已知鍵型的物質(zhì)都可以形成玻璃態(tài).和晶體材料相比,玻璃表現(xiàn)出獨(dú)特和優(yōu)異的物理性能,在人類社會(huì)和文明進(jìn)步中有著非常重要的作用.在很長(zhǎng)一段歷史時(shí)期,人們使用的非晶材料主要以氧化物玻璃為主.18世紀(jì),正是由于優(yōu)質(zhì)透明的氧化玻璃制成的望遠(yuǎn)鏡、顯微鏡、棱鏡和各種玻璃試管等科學(xué)器件的廣泛使用,極大地促進(jìn)了物理、化學(xué)和生物學(xué)的發(fā)展,在現(xiàn)代科學(xué)史的發(fā)展上具有重要地位[1].至今,氧化物玻璃仍然是建筑和裝飾中最廣泛應(yīng)用的材料之一.但氧化物玻璃在變形時(shí)通常會(huì)在彈性區(qū)脆性斷裂,因此長(zhǎng)期以來(lái)非晶材料的力學(xué)流變或者塑性變形行為的研究并不受重視.非晶合金,又稱金屬玻璃,是20世紀(jì)60年代初問(wèn)世的一種新型非晶材料[2].由于結(jié)合了無(wú)序原子結(jié)構(gòu)和金屬鍵的特性,非晶合金具有很多優(yōu)異的力學(xué)性能,如高強(qiáng)度、大彈性、耐磨耐蝕以及一定程度的塑性變形能力,在精密機(jī)械、航空航天、軍事武器等很多高技術(shù)領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景[3?5].非晶合金的出現(xiàn),極大地激發(fā)了人們對(duì)非晶材料流變行為及其相關(guān)物理機(jī)制的研究興趣,特別是近二十多年來(lái)發(fā)現(xiàn)的具有迥異力學(xué)性能的塊體非晶合金[6]為研究非晶材料流變機(jī)制相關(guān)的物理問(wèn)題提供了很好的模型材料體系.

非晶固體通常是由液體凍結(jié)而成,其流變可定義為在外加能量下(力或溫度)非晶發(fā)生的從固體到液體狀態(tài)的不可逆轉(zhuǎn)變.在力的作用下,非晶流變表現(xiàn)為非晶固體的滯彈性流變和塑性流變等現(xiàn)象;而在溫度作用下,非晶流變表現(xiàn)為弛豫和玻璃轉(zhuǎn)變現(xiàn)象[1].兩種流變現(xiàn)象在微觀結(jié)構(gòu)的起源是相同的,其區(qū)別僅在于發(fā)生的空間和時(shí)間尺度上的不同.本文重點(diǎn)對(duì)非晶的力學(xué)流變行為進(jìn)行闡述.隨著非晶合金的出現(xiàn),近幾十年針對(duì)非晶的流變行為和物理機(jī)制已有大量的實(shí)驗(yàn)和理論工作.一般來(lái)說(shuō),非晶合金的力學(xué)流變形為表現(xiàn)出高度復(fù)雜的時(shí)空不均勻性[7].在空間上,非晶合金的流變無(wú)論是在微觀原子尺度還是宏觀尺度都表現(xiàn)出變形局域化特征;而在時(shí)間上,非晶的流變呈現(xiàn)出間歇性的運(yùn)動(dòng)行為,即鋸齒流變現(xiàn)象.這些獨(dú)特的力學(xué)流變行為表明非晶材料具有和晶體完全不同的變形機(jī)制.此外,在一定條件下,非晶流變可以表現(xiàn)出遠(yuǎn)離平衡態(tài)的復(fù)雜動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)的一些特征,如自組織臨界行為和混沌特征等[8].這和自然界中一些典型的災(zāi)變現(xiàn)象(地震、雪崩和山體滑坡等)以及物理體系中一些復(fù)雜系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)行為(潤(rùn)滑、磨擦、磁疇運(yùn)動(dòng)等)非常相似[9].因此,對(duì)非晶材料的流變行為和機(jī)制的研究不僅是非晶態(tài)材料和物理學(xué)的一個(gè)基本問(wèn)題,對(duì)自然災(zāi)害的預(yù)防以及其他廣義無(wú)序體系的運(yùn)動(dòng)也有重要意義.本文結(jié)合作者多年來(lái)在非晶合金力學(xué)流變行為方面的研究結(jié)果,對(duì)非晶力學(xué)流變行為和物理機(jī)制展開綜述,重點(diǎn)介紹其流變的不均勻跨尺度特征和機(jī)制,非晶流變的自組織臨界行為的表現(xiàn)、機(jī)制及與宏觀行為和性質(zhì)的關(guān)聯(lián),最后對(duì)非晶材料流變行為亟需解決的問(wèn)題和未來(lái)的研究方向進(jìn)行展望.

2 非晶力學(xué)流變的唯象特征

2.1 非晶塑性流變的空間局域化

大量的實(shí)驗(yàn)證據(jù)已經(jīng)表明,非晶合金的塑性流變行為和溫度和應(yīng)力密切相關(guān),一般可用所謂的“變形地圖”(deformation map)來(lái)表示[7,10],如圖1所示.在溫度接近于或者大于玻璃轉(zhuǎn)變溫度(Tg)時(shí),非晶合金的塑性流變通常表現(xiàn)為均勻的黏滯性流變,即材料的每一部分均參與整體的塑性變形,此時(shí)驅(qū)動(dòng)流變所需的應(yīng)力值很低;而當(dāng)溫度在遠(yuǎn)低于Tg點(diǎn)時(shí)(如室溫),非晶合金的塑性流變表現(xiàn)出高度的空間局域化特征,即材料的大部分塑性變形都集中在厚度只有10—50 nm的剪切帶內(nèi)[11,12],而此時(shí)驅(qū)動(dòng)非晶流變所需的應(yīng)力非常高,通?？蛇_(dá)約E/50(E為楊氏模量).在不同變形條件下典型的剪切帶形貌和特征如圖2所示.在沒有約束的拉伸條件下,剪切帶一旦形成便迅速擴(kuò)展失穩(wěn),這使非晶合金的宏觀拉伸塑性基本為零.而在受限制的加載(如壓縮、彎曲)條件下,由于正應(yīng)力對(duì)剪切帶擴(kuò)展的限制作用,一些非晶合金可以表現(xiàn)出一定的塑性,這種情況下可觀察到一條或者多條剪切帶.剪切帶厚度雖然只有幾十納米,但其內(nèi)部應(yīng)變量可以高達(dá)103%—104%[7],在剪切帶之外幾乎沒有塑性流變發(fā)生.在室溫時(shí),剪切帶是大部分非晶合金(納米尺度的非晶合金除外)變形的普遍特征.非晶合金得很多宏觀變形行為如屈服、塑性和斷裂都和剪切帶過(guò)程密切相關(guān).因此,對(duì)剪切帶過(guò)程的研究成為理解非晶合金塑性流變機(jī)制以及改善非晶合金的室溫塑性變形能力的關(guān)鍵問(wèn)題之一.針對(duì)剪切帶的厚度、形成和擴(kuò)展以及內(nèi)部性質(zhì)演化等方面目前都有大量的實(shí)驗(yàn)和模擬工作.

圖1 非晶合金隨應(yīng)力和溫度變化的變形地圖[7]Fig.1.Deformation map of metallic glasses with stress and temperature[7].

非晶合金的剪切局域化的形成與應(yīng)變軟化密切相關(guān),而應(yīng)變軟化導(dǎo)致應(yīng)變更局域化,兩者相互影響最終導(dǎo)致剪切帶的失穩(wěn).關(guān)于應(yīng)變軟化的起源目前主要有兩種機(jī)制.第一種機(jī)制認(rèn)為應(yīng)變軟化是剪切膨脹的結(jié)果,即在剪切應(yīng)力下材料的體積會(huì)發(fā)生膨脹,從而使其自由體積增加,強(qiáng)度降低.這種觀點(diǎn)已被大量的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)[12],并得到大部分研究者的認(rèn)同.目前很多關(guān)于非晶合金的變形模型中[12,13]均只考慮了剪切膨脹效應(yīng),可對(duì)剪切局域化過(guò)程給出解釋.此外,這種剪脹效應(yīng)在土壤巖石、顆粒物質(zhì)等廣義無(wú)序材料的變形中也非常常見,可看作是非晶材料剪切流變的共性.另外一種觀點(diǎn)認(rèn)為應(yīng)變軟化是由于材料變形局域絕熱升溫的結(jié)果.但目前關(guān)于剪切帶內(nèi)的溫度升高程度仍有較大爭(zhēng)議,從實(shí)驗(yàn)測(cè)得的溫度升高可從0.1 K到1000 K不等.Lewandowski和Greer[14]通過(guò)在非晶合金表面鍍錫熔化的方法,發(fā)現(xiàn)剪切帶內(nèi)的溫度升高可高達(dá)103K量級(jí);而Wright等[15]采用高分辨的應(yīng)變片測(cè)量得到剪切帶速度,并結(jié)合傳熱模型估算剪切帶的最高溫升為65 K,遠(yuǎn)未達(dá)到玻璃轉(zhuǎn)變溫度點(diǎn);此外,采用遠(yuǎn)紅外測(cè)溫的方法得到剪切帶的溫度為1—102K量級(jí)[16,17].測(cè)得的溫度差異較大的主要原因在于剪切帶高度的時(shí)空局域化過(guò)程.

圖2 非晶合金在不同加載模式下的剪切帶形貌 (a)彎曲[7];(b)微米壓縮[18];(c)拉伸開槽口前端[19];(d)單個(gè)剪切帶透射電鏡圖像[11]Fig.2.Shear band morphologies in di ff erent loading conditions:(a)Bending[7];(b)micro-compression[18];(c)the ahead of a notch under tension[19];(d)TEMimage of a shear band[11].

目前很多學(xué)者傾向認(rèn)為溫度升高很可能是剪切帶形成的后效而不是主因.但也有一些學(xué)者[20]開始在非晶的變形模型中同時(shí)考慮溫度和剪切膨脹對(duì)剪切局域化的影響,計(jì)算發(fā)現(xiàn)溫度確實(shí)對(duì)剪切帶在形成過(guò)程中起了非常重要的作用.關(guān)于這方面仍需要大量的理論和實(shí)驗(yàn)研究工作.

2.2 非晶的滯彈性和黏彈性流變

在低于屈服應(yīng)力的彈性區(qū)范圍內(nèi),非晶固體還會(huì)發(fā)生滯彈性或者黏彈性流變現(xiàn)象.這種現(xiàn)象和非晶固體的非平衡特性密切相關(guān).與非晶的塑性流變行為不同,這種滯彈性或者黏彈性流變?cè)诤暧^尺度上較為均勻,一般不產(chǎn)生剪切帶.典型的滯彈性流變發(fā)生于對(duì)非晶合金在彈性區(qū)進(jìn)行動(dòng)態(tài)壓縮加載和卸載時(shí),表現(xiàn)為應(yīng)力-應(yīng)變曲線的滯回環(huán)現(xiàn)象[18].但應(yīng)力完全卸載時(shí),非晶的應(yīng)變可以完全回復(fù).研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)加載和卸載速度高于一定值后,應(yīng)力-應(yīng)變滯回環(huán)才會(huì)出現(xiàn),并且加載速度越快,滯回環(huán)的面積越大.類似的滯彈性流變現(xiàn)象在納米壓痕快速加載卸載時(shí)也可以觀察到.而黏彈性流變則發(fā)生在對(duì)非晶合金在彈性區(qū)進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間應(yīng)力保載時(shí)(蠕變),如圖3所示[21,22].此時(shí),非晶合金的總應(yīng)變量包括彈性部分εE,滯彈性流變部分εA和黏彈性流變部分εV.εA和εV隨應(yīng)力保持時(shí)間增加而逐漸增大并且最終達(dá)到一個(gè)飽和的狀態(tài).當(dāng)應(yīng)力完全卸載后,彈性部分εE,滯彈性流變部分εA完全消失,只有黏彈性部分εV保留.與塑性變形相比,在室溫的黏彈性變形量通常比較小,經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間變形后εV約為(5—10)×10?4.經(jīng)過(guò)仔細(xì)研究發(fā)現(xiàn),非晶在黏彈性變形后其密度、彈性模量都有所降低,說(shuō)明在流變過(guò)程中非晶發(fā)生了不可逆的結(jié)構(gòu)變化.從本質(zhì)上講,非晶的滯彈性和黏彈性流變均起源于其局域原子排列松散區(qū)域或者類液區(qū)的不可逆變形.因此,在微觀尺度,非晶合金的滯彈性或者黏彈性流變行為仍然是不均勻的.通過(guò)合理的黏彈性模型并對(duì)滯彈性或黏彈性的應(yīng)力-應(yīng)變/時(shí)間曲線擬合,可以提取出關(guān)于非晶合金類液區(qū)的一些本征信息.采用Kelvin黏彈性模型對(duì)應(yīng)力-應(yīng)變滯回環(huán)擬合,Ye等[18]發(fā)現(xiàn)非晶合金類液區(qū)的黏度約為108Pa.s數(shù)量級(jí),和過(guò)冷液相區(qū)黏度接近.通過(guò)改進(jìn)的三參數(shù)黏彈性模型,則可以進(jìn)一步提取類液區(qū)的黏度和模量、激活能和體積分?jǐn)?shù)等特征[23].關(guān)于這方面的研究已成為當(dāng)前非晶合金的一個(gè)研究熱點(diǎn).

圖3 一種CuZr非晶合金在屈服強(qiáng)度約90%保壓時(shí)的滯彈性和黏彈性流變[21]Fig.3.The inelastic and viscoelastic deformation under a constant load of 90%yielding strength for a CuZr metallic glass[21].

2.3 非晶的鋸齒流變行為

除了形成空間高度不均勻的剪切帶以外,非晶合金塑性流變還具有時(shí)間上的不連續(xù)特征,表現(xiàn)為應(yīng)力-應(yīng)變曲線上的鋸齒流變行為[24?27].這種鋸齒流變行為通常出現(xiàn)在受限制的加載條件下(如壓縮或者納米壓痕等),和晶體中的PLC(Portevin-Le Chatelier)效應(yīng)類似,如圖4所示.典型的鋸齒包括一個(gè)緩慢的應(yīng)力上升部分和快速的應(yīng)力降部分[27].應(yīng)力上升部分為彈性加載的過(guò)程,在這個(gè)過(guò)程中不發(fā)生塑性變形;而應(yīng)力降對(duì)應(yīng)不連續(xù)的塑性流變事件,持續(xù)事件很短,通常在毫秒量級(jí).應(yīng)力升和應(yīng)力降循環(huán)交替出現(xiàn),直到最后材料的斷裂.因此,鋸齒流變行為反映了非晶材料的間歇性流變的特點(diǎn).

研究發(fā)現(xiàn),鋸齒流變強(qiáng)烈依賴于非晶合金變形時(shí)溫度和應(yīng)變速率[24,28].隨著溫度的降低或者應(yīng)變速率的增加,鋸齒流變行為會(huì)逐漸減弱.在某個(gè)臨界溫度或者應(yīng)變速率時(shí),鋸齒流變行為完全消失從而發(fā)生鋸齒向非鋸齒流變的轉(zhuǎn)變.在某個(gè)特定溫度T,鋸齒消失的臨界應(yīng)變速率c遵循Arrhenius公式c=Aexp[?Q/(kBT)],其中A為前置常數(shù),Q為激活能,對(duì)典型的Zr基非晶合金,Q約為0.4 eV[28].該公式說(shuō)明鋸齒流變具有典型的動(dòng)力學(xué)特征.此外,我們最近的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),鋸齒流變還和樣品的成分和模量、樣品的形狀和大小以及測(cè)試儀器的剛度等各種內(nèi)在和外在因素密切相關(guān)[25,27,29].當(dāng)改變這些因素時(shí),鋸齒的平均應(yīng)力降幅度、等待時(shí)間等特征都會(huì)發(fā)生明顯的改變.

圖4 非晶合金的鋸齒流變行為 (a)Zr基非晶合金在單軸壓縮實(shí)驗(yàn)中的鋸齒流變行為;(b)Pd基非晶合金在納米壓痕中的鋸齒流變行為[24]Fig.4.Serrated fl ow behavior of metallic glasses under mechanical tests:(a)Serrated fl ow curve of a Zr-based metallic glass under uniaxial compression;(b)serrated fl ow in the nanoindentation of a Pd-based metallic glass[24].

關(guān)于鋸齒流變行為的起源是現(xiàn)有的非晶合金微觀變形理論無(wú)法解釋的.但普遍認(rèn)為鋸齒流變行為與剪切帶的形成和擴(kuò)展密切相關(guān)[30].在具體的與剪切帶的聯(lián)系上,主要有兩種觀點(diǎn).一種觀點(diǎn)認(rèn)為鋸齒是剪切帶間歇式滑移的結(jié)果.由于剪切帶的滑移,將會(huì)造成整個(gè)體系的部分彈性能釋放,從而造成快速的應(yīng)力降.這種觀點(diǎn)已經(jīng)在非晶合金的壓縮試驗(yàn)中得到了證實(shí).很多非晶合金在壓縮變形中通常只形成一條貫穿整個(gè)樣品的主剪切帶.Song等[26]采用高速攝像機(jī)原位觀察到了壓縮過(guò)程主剪切帶間歇滑移形成的表面臺(tái)階和應(yīng)力-應(yīng)變曲線上的鋸齒有一一對(duì)應(yīng)的關(guān)系.而在剪切帶滑移后,可以在樣品的斷面留下規(guī)則的滑移條紋.該實(shí)驗(yàn)有力地證實(shí)了鋸齒流變是剪切帶間歇性滑移的結(jié)果.利用應(yīng)力鋸齒和剪切帶間歇性滑移特征的對(duì)應(yīng)關(guān)系,可以間接地研究剪切帶的運(yùn)動(dòng)過(guò)程.目前,國(guó)際上進(jìn)行了很多這方面的工作.如通過(guò)準(zhǔn)確測(cè)量應(yīng)力鋸齒降的持續(xù)時(shí)間和剪切帶在鋸齒降過(guò)程中的滑移距離,可以計(jì)算剪切帶滑移過(guò)程中的平均速度,并進(jìn)而估算剪切帶運(yùn)動(dòng)過(guò)程中的溫度升高和黏度等特征[15,26].另外一種觀點(diǎn)認(rèn)為,一個(gè)鋸齒對(duì)應(yīng)著一條剪切帶的形成和擴(kuò)展的全過(guò)程,而應(yīng)力曲線上循環(huán)出現(xiàn)的鋸齒是由于多條剪切帶不斷形成的結(jié)果.這種觀點(diǎn)在非晶合金的納米壓痕過(guò)程中比較普遍,因?yàn)榧{米壓痕中壓頭下方材料所受應(yīng)力比較復(fù)雜,通常形成復(fù)雜的多條剪切帶.Schuh和Nieh[24]曾用這種觀點(diǎn)來(lái)解釋納米壓痕中的應(yīng)力鋸齒在一定的加載速率下消失的現(xiàn)象,認(rèn)為單個(gè)剪切帶的產(chǎn)生受動(dòng)力學(xué)條件的限制,會(huì)存在一個(gè)臨界的最大產(chǎn)生速率.當(dāng)外加應(yīng)變速率超過(guò)該臨界速率時(shí),多條剪切帶就會(huì)同時(shí)產(chǎn)生,產(chǎn)生較為均勻的塑性變形從而導(dǎo)致鋸齒消失.除了在非晶合金的宏觀塑性變形中可觀察到鋸齒流變以外,在非晶合金變形的分子動(dòng)力學(xué)模擬中也可以觀察到鋸齒流變現(xiàn)象[31].這種情況下非晶的變形不會(huì)產(chǎn)生剪切帶,鋸齒流變行為和非晶原子尺度變形單元之間由于相互作用而引起的“雪崩式”(avalanches)塑性流變事件密切相關(guān).

3 非晶合金的力學(xué)流變機(jī)制和理論

非晶合金表現(xiàn)出的跨尺度不均勻時(shí)空流變現(xiàn)象起源于其獨(dú)特的微觀結(jié)構(gòu)變形機(jī)制.和晶體材料不同,非晶合金的原子結(jié)構(gòu)不存在位錯(cuò)等晶體缺陷.但由于非晶合金中的原子仍然具有金屬鍵特性,在應(yīng)力作用下,金屬鍵的打開和結(jié)合相對(duì)于共價(jià)鍵和離子鍵較為容易.因此,非晶合金的剪切變形可以通過(guò)原子的運(yùn)動(dòng)來(lái)容納.大量的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算機(jī)模擬結(jié)果表明,非晶合金的變形起源于局域松散原子團(tuán)簇的不可逆重排.與晶體合金中的低能量缺陷結(jié)構(gòu)不同,非晶合金的局域原子重排通常需要較高的能量和應(yīng)力,這也是非晶合金具有很高強(qiáng)度的根本原因.迄今為止,已有很多關(guān)于非晶合金微觀流變或者變形的理論模型提出.在這些模型中,最常用的兩個(gè)模型是自由體積(free volume)模型和剪切轉(zhuǎn)變區(qū)(shear transformation zone,STZ)模型.現(xiàn)予以簡(jiǎn)單介紹.

自由體積變形模型是Spaepen[10]在1977年在自由體積概念的基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的.該模型認(rèn)為非晶合金的塑性變形可以通過(guò)單個(gè)原子的躍遷來(lái)實(shí)現(xiàn),如圖5(a)所示.其躍遷的速率和周圍自由體積的分布密切相關(guān),自由體積越大,原子躍遷的速率越快.原子躍遷是一個(gè)熱激活的過(guò)程,在無(wú)應(yīng)力作用下,原子躍遷的概率在各個(gè)方向上相等,激活能壘均為ΔGm;但在外加切應(yīng)力τ下,原子躍遷激活的能壘在應(yīng)力方向會(huì)降低τ?/2(?為原子的體積),而在應(yīng)力的反方向增加τ?/2(圖5(c)所示).這樣,非晶合金的應(yīng)變速率可以表達(dá)為

其中,f為德拜頻率;α為幾何因子,數(shù)值在0.5—1之間;v?為原子發(fā)生躍遷的臨界自由體積,和原子體積大小相當(dāng);vf為樣品的平均自由體積;k為玻爾茲曼常數(shù);T為溫度.在變形過(guò)程中,原子若移動(dòng)或者躍遷,必須推開周圍原子的限制產(chǎn)生自由體積,與此同時(shí),自由體積也通過(guò)擴(kuò)散或者耗散過(guò)程而減小.最終,自由體積演化的動(dòng)態(tài)方程為

其中S與原子推開周圍原子的限制而產(chǎn)生的彈性畸變能聯(lián)系,可表達(dá)為S=(2/3)G(1+ν)/(1?ν);G和ν分別為剪切模量和泊松比;nD為使臨界自由體積v?完全耗散所需的擴(kuò)散步數(shù).自由體積演化和應(yīng)變速率演化相互作用,從而導(dǎo)致非晶合金各種不同的宏觀力學(xué)流變行為.雖然在實(shí)際變形中,單個(gè)原子的躍遷對(duì)宏觀剪切變形貢獻(xiàn)很小,并且自由體積的絕對(duì)值很難測(cè)量,但自由體積模型提供了一個(gè)描述非晶塑性變形的相對(duì)完整且簡(jiǎn)單實(shí)用的理論體系,因此得到了廣泛應(yīng)用.

剪切轉(zhuǎn)變區(qū)模型最早由Argon根據(jù)肥皂泡筏的剪切實(shí)驗(yàn)和計(jì)算機(jī)模擬結(jié)果提出[13].值得指出的是,Argon在最初提出該模型時(shí)稱之為剪切轉(zhuǎn)變模型(ST),后由Falk和Langer進(jìn)一步對(duì)該模型進(jìn)行了補(bǔ)充,提出了剪切轉(zhuǎn)變區(qū)(STZ)模型該模型認(rèn)為非晶合金的變形不是來(lái)源于單個(gè)原子的躍遷,而是幾個(gè)原子組成的團(tuán)簇在非晶原子殼中的協(xié)同運(yùn)動(dòng).這些發(fā)生協(xié)同剪切變形的原子團(tuán)簇定義為STZ即剪切變形區(qū),如圖5(b)所示.同時(shí),這些原子團(tuán)簇的協(xié)同運(yùn)動(dòng)也是一個(gè)熱激活的過(guò)程,并且轉(zhuǎn)變的概率仍然和團(tuán)簇的自由體積密切相關(guān).該模型中非晶合金的宏觀應(yīng)變速率可表達(dá)為

其中ν0為頻率因子,約等于德拜頻率;γ0為一個(gè)STZ的特征剪切應(yīng)變量;α0取決于材料的自由體積含量的一個(gè)因子,α0∝ exp(?ξv?/vf);ΔF(τ)是STZ在應(yīng)力τ時(shí)的激活能,可表示為τ的函數(shù).在應(yīng)力比較小時(shí),ΔF(τ)可表達(dá)為τ的線性函數(shù)ΔF(τ)= ΔF0? τV,其中ΔF0為無(wú)應(yīng)力的激活能,約為1—5 eV或者20—120 kTg;V為激活體積V= γ0?,?為STZ的體積;而在應(yīng)力τ比較高時(shí),由于STZ的激活體積也與τ相關(guān),ΔF并不能表示成τ的線性函數(shù).Argon認(rèn)為STZ的平面剪切和剪切位錯(cuò)環(huán)的形核比較類似,并據(jù)此給出ΔF ≈ Csτ0?0(1?τ/τ0)2,其中Cs≈ 4.6為常數(shù),τ0為等熱時(shí)STZ的臨界應(yīng)力[7,13].最近,Johnson和Samwer[32]從非晶合金的勢(shì)能圖譜理論和STZ剪切失穩(wěn)的標(biāo)度分析理論得出了ΔF的嚴(yán)格表達(dá)式ΔF= ?0ζ?(1? τ/τ0)3/2,其中?0為STZ勢(shì)能能量密度.應(yīng)用此理論統(tǒng)一解釋了各種非晶合金的屈服強(qiáng)度隨溫度變化的(T/Tg)2/3規(guī)律.

圖5 非晶合金微觀變形模型示意圖[7] (a)自由體積模型;(b)剪切轉(zhuǎn)變區(qū)模型;(c)沿應(yīng)力方向的激活能變化圖[10]Fig.5.Schematics of atomic deformation mechanisMfor metallic glasses[7]:(a)Free volume model;(b)shear transformation zone model;(c)the activation energy variation along the shear stress direction[10].

上述STZ理論仍然建立在缺陷的熱激活理論基礎(chǔ)上,所以不能解釋絕熱狀態(tài)下(比如0 K)非晶合金的流變行為.此外,這些理論簡(jiǎn)單的以自由體積作為控制變形過(guò)程的惟一內(nèi)部狀態(tài)參量,也不能解釋一些復(fù)雜的非晶流變行為特征.考慮到這些問(wèn)題,Falk和Langer[33,34]在大量分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果分析的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步發(fā)展了STZ理論.他們認(rèn)為STZ存在兩種不同的狀態(tài),在應(yīng)力作用下,STZ可以在兩種不同的狀態(tài)下進(jìn)行切換,而這種切換并不需要借助于熱擾動(dòng)來(lái)實(shí)現(xiàn).此時(shí)非晶的宏觀應(yīng)變速率由處于兩種不同狀態(tài)下的STZ的數(shù)量差決定.此時(shí),控制變形的內(nèi)部狀態(tài)參量為STZ在兩種不同狀態(tài)下的數(shù)量密度n+和n?,STZ的總數(shù)量密度ntot.Langer進(jìn)一步提出了有效無(wú)序溫度Teff的概念[34],Teff由STZ的數(shù)量總密度ntot在非晶中的漲落決定,兩者之間符合熱力學(xué)的玻爾茲曼分布.該理論統(tǒng)一了由熱和力導(dǎo)致的局域STZ的激活,因此可對(duì)非晶合金從0 K到接近玻璃轉(zhuǎn)變點(diǎn)Tg的高溫時(shí)的各種力學(xué)流變行為進(jìn)行解釋.

值得注意的是,STZ不是非晶材料的結(jié)構(gòu)缺陷,只是塑性流變的基本載體單元.這和晶體中的位錯(cuò)不一樣,位錯(cuò)既是晶體塑性流變的載體,也是靜態(tài)的結(jié)構(gòu)缺陷,而STZ只能通過(guò)運(yùn)動(dòng)來(lái)定義,不是靜態(tài)的結(jié)構(gòu)缺陷,因此并不能從變形前某時(shí)刻非晶固體的原子圖像上找到STZ[1].近年來(lái),隨著一些先進(jìn)表征技術(shù)的出現(xiàn),越來(lái)越多的實(shí)驗(yàn)證據(jù)表明非晶的結(jié)構(gòu)中存在納米尺度的不均勻性,即有些區(qū)域表現(xiàn)出液體的性質(zhì),而有些區(qū)域表現(xiàn)出固體的性質(zhì).在此基礎(chǔ)上,汪衛(wèi)華等[35]提出了非晶合金的本征結(jié)構(gòu)缺陷——流動(dòng)單元( fl ow units)的概念.認(rèn)為非晶中的類液區(qū)可看成流動(dòng)單元,彌散分布在理想非晶組成的彈性基體上.流動(dòng)單元可被表征,并且在一定溫度和應(yīng)力下可被激活,導(dǎo)致非晶的宏觀塑性流變和弛豫現(xiàn)象.這為理解非晶合金的流變提供了一種全新而簡(jiǎn)單的物理圖像.

從自由體積理論和剪切轉(zhuǎn)變區(qū)理論出發(fā),可以很容易地對(duì)非晶合金宏觀力學(xué)流變行為做出解釋.如非晶合金的滯彈性和黏彈性流變行為可以認(rèn)為是由STZ在低應(yīng)力下的局域激活而導(dǎo)致的,這些STZ較為均勻地彌散分布在非晶基體里,因而滯彈性和黏彈性行為宏觀上比較均勻.剪切帶的形成可以看成是由非晶合金變形在空間演化的一種動(dòng)力學(xué)不均勻性.對(duì)兩種理論的分析均表明,在高應(yīng)力狀態(tài)下,非晶合金的應(yīng)變速率在空間的一些擾動(dòng)將在自由體積或者有效無(wú)序溫度等內(nèi)部狀態(tài)參量的演化下逐漸放大,并最終演化成穩(wěn)定的剪切帶[36],如圖6所示.因此,非晶合金流變空間局域化的根本原因在于內(nèi)部狀態(tài)參量的演化(如自由體積或者有效無(wú)序溫度的增加)造成的應(yīng)變軟化,和自由體積或者STZ理論的具體形式無(wú)關(guān).

自由體積理論和STZ理論均預(yù)測(cè)剪切帶在形成以后會(huì)以一個(gè)穩(wěn)定的應(yīng)變速率來(lái)運(yùn)動(dòng),因此不能解釋剪切帶的間隙性運(yùn)動(dòng)即鋸齒流變行為.最近,我們提出了非晶合金壓縮過(guò)程中剪切帶的滯滑運(yùn)動(dòng)模型[27],用以解釋鋸齒流變行為.該模型不僅考慮剪切帶內(nèi)部的本構(gòu)變形行為,還考慮測(cè)試儀器彈性變形對(duì)剪切帶運(yùn)動(dòng)行為的影響,如圖7所示.變形中非晶樣品和測(cè)試儀器可以看成是一個(gè)彈性系統(tǒng),其剛度分別κS和κM.變形過(guò)程中彈性能存儲(chǔ)在非晶樣品和測(cè)試儀器組成的系統(tǒng)中.一旦到達(dá)屈服點(diǎn),剪切帶開始形成并滑移,造成整個(gè)系統(tǒng)的彈性能的釋放,導(dǎo)致加載應(yīng)力的快速下降.在恒定的加載速率v0下,剪切帶滑移運(yùn)動(dòng)方程為

圖6 由STZ理論數(shù)值計(jì)算的剪切空間局域化過(guò)程 (a)應(yīng)變速率空間分布演化;(b)有效無(wú)序溫度空間分布的演化[36]Fig.6.The process of shear localization froMnumerical calculations of STZ theory:(a)The evolution of the spatial distribution of the strain rate;(b)the evolution of the spatial distribution of the e ff ective disorder temperature[36].

xs為剪切帶在t時(shí)刻的垂直滑移距離;k為系統(tǒng)單位面積的彈性常數(shù),可表示為k=E/[L(1+S)],其中E和L分別為樣品的彈性模量和高度,S=κS/κM;m為系統(tǒng)的有效質(zhì)量;σb(v,θ)為剪切帶運(yùn)動(dòng)的垂直抵抗應(yīng)力,一般為剪切帶滑移速度v(v=s)和內(nèi)部狀態(tài)參量θ的函數(shù);σb(v,θ)實(shí)際上代表了非晶材料流變的本構(gòu)關(guān)系,因此可以用STZ理論來(lái)描述,這里采用了Johnson提出的STZ理論表達(dá)式[32].進(jìn)一步,采用有效無(wú)序溫度作為剪切帶運(yùn)動(dòng)演化的內(nèi)部狀態(tài)參量,并可以寫出其演化的動(dòng)態(tài)方程.這樣就得到了描述單個(gè)剪切帶運(yùn)動(dòng)的完整的方程組.

圖7 (a)壓縮過(guò)程中單個(gè)剪切帶的滯滑運(yùn)動(dòng)模型示意圖;(b)k＜ kcr時(shí)數(shù)值計(jì)算的應(yīng)力鋸齒-時(shí)間曲線;(c)k＞kcr時(shí)數(shù)值計(jì)算的應(yīng)力-時(shí)間光滑曲線[27]Fig.7.(a)The stick-slip model for single shear band motion in compression of metallic glass;(b)the serrated stress-time curve numerically calculated at k＜kcr;(c)the smooth stress-time curve numerically calculated at k＞kcr[27].

對(duì)方程組的理論分析和數(shù)值計(jì)算發(fā)現(xiàn),鋸齒流變實(shí)際起源于剪切帶在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中的一種本征動(dòng)力學(xué)不穩(wěn)定性,即剪切帶運(yùn)動(dòng)有一個(gè)穩(wěn)態(tài)解,但在一定條件下,這種穩(wěn)態(tài)解是動(dòng)力學(xué)不穩(wěn)定的,施加在該穩(wěn)態(tài)解上的一些擾動(dòng)會(huì)逐漸增大并最終發(fā)展成穩(wěn)定的鋸齒.控制這種不穩(wěn)定性出現(xiàn)的關(guān)鍵理論參數(shù)為kcr,稱為臨界剛度,可以表示為變形溫度和加載速率的函數(shù)

其中,α,C0為常數(shù),σb0和vc均為剪切帶的特征強(qiáng)度和速度,具體含義可參考文獻(xiàn)[27],W0為STZ在0 K的激活能.當(dāng)k＜kcr時(shí),剪切帶的穩(wěn)態(tài)運(yùn)動(dòng)不穩(wěn)定,滑移過(guò)程中微小的擾動(dòng)隨著時(shí)間而逐漸增大,最終發(fā)展成為穩(wěn)定的鋸齒;在應(yīng)力鋸齒的上升部分,剪切帶的滑移處于停滯(v?v0),而在鋸齒的下降階段,剪切帶快速滑移(v?v0);當(dāng)k＞kcr時(shí),鋸齒流變不會(huì)出現(xiàn),剪切帶以外加載速度v0穩(wěn)態(tài)滑動(dòng);k=kcr對(duì)應(yīng)鋸齒流變向非鋸齒流變轉(zhuǎn)變的臨界點(diǎn).在鋸齒出現(xiàn)的范圍內(nèi),鋸齒的大小和k/kcr的比值密切相關(guān),k/kcr越接近于1,應(yīng)力鋸齒幅度越小.該理論結(jié)果可以統(tǒng)一地解釋各種內(nèi)在和外在因素對(duì)鋸齒流變行為的影響.從(5)式可以看出,當(dāng)變形溫度降低或者應(yīng)變速率增加時(shí),kcr的值逐漸減小,而k不變,因此應(yīng)力鋸齒幅度逐漸減小,當(dāng)kcr降到k值以下時(shí),鋸齒完全消失,非晶發(fā)生鋸齒向非鋸齒流變的轉(zhuǎn)變.這些理論預(yù)測(cè)和實(shí)驗(yàn)觀察完全一致.通過(guò)k=kcr,還可以得到鋸齒消失的臨界應(yīng)變速率符合Arrhenius公式cr=cexp[?Q/(kBT)],這也和實(shí)驗(yàn)得到的擬合公式完全符合.樣品模量、大小和加載儀器剛度對(duì)鋸齒流變的影響可以通過(guò)k值的變化來(lái)反映.如當(dāng)提高樣品的模量時(shí),k值增大,k/kcr增大并接近于1,因此鋸齒逐漸減弱并最終消失;同樣,當(dāng)逐漸增加樣品的直徑(長(zhǎng)徑比保持不變)或者測(cè)試儀器的剛度時(shí),也會(huì)取得同樣的效果.這些理論預(yù)測(cè)已經(jīng)被最近的實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好地證實(shí).這些都說(shuō)明鋸齒流變是剪切帶滑移過(guò)程中的一種本征的動(dòng)力學(xué)不穩(wěn)定性.進(jìn)一步的理論分析表明,kcr和非晶合金流動(dòng)強(qiáng)度的應(yīng)變速率敏感系數(shù)相聯(lián)系,kcr～?(dσb/dv)|v=v0.因此,鋸齒流變出現(xiàn)的必要條件(kcr＞0)為非晶流動(dòng)的負(fù)應(yīng)變速率敏感系數(shù).

從(5)式可以看出,實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的應(yīng)力為σ=k(v0t?xs),經(jīng)過(guò)對(duì)時(shí)間微分變換可以得到剪切帶的瞬時(shí)滑移速度vs=v0?(dσ/dt)/k.因此,如果采用高采樣頻率的載荷傳感器準(zhǔn)確地捕捉到鋸齒下降部分的應(yīng)力隨時(shí)間的變化σ(t),就可以進(jìn)行微分求導(dǎo)得到dσ/dt,從而利用上述公式計(jì)算得到剪切帶在鋸齒下降過(guò)程中的瞬時(shí)速度變化.采用上述方法,對(duì)非晶合金從屈服到最后斷裂發(fā)生之前的主剪切帶的瞬時(shí)速度變化進(jìn)行了追蹤,并提取出剪切帶失穩(wěn)的臨界最大速度.通過(guò)對(duì)各種不同條件下90個(gè)非晶合金樣品的測(cè)量,發(fā)現(xiàn)剪切帶失穩(wěn)的臨界速度趨于一個(gè)常數(shù)(約為1.5×10?4ms?1)[37].該實(shí)驗(yàn)說(shuō)明剪切帶的失穩(wěn)過(guò)程受一個(gè)臨界應(yīng)變速率的控制,印證了Furukawa和Tanaka[38]提出的剪切帶失穩(wěn)的液體不穩(wěn)定性理論,這也從側(cè)面說(shuō)明了非晶合金的剪切帶流變過(guò)程是一種由應(yīng)力引起的玻璃轉(zhuǎn)變現(xiàn)象.

4 非晶流變的自組織臨界性

4.1 復(fù)雜系統(tǒng)的自組織臨界性

自組織臨界性(self-organizedcriticality,SOC)是20世紀(jì)80年代由物理學(xué)家Bak等[39]提出的描述復(fù)雜非平衡態(tài)系統(tǒng)時(shí)空演化的重要理論和概念.20世紀(jì)下半葉以來(lái),人們開始注意研究自然界、物理、生物以及社會(huì)科學(xué)中的一些復(fù)雜系統(tǒng)和現(xiàn)象,如地震和森林火災(zāi)等災(zāi)難事件的發(fā)生、電子器件的噪聲、心率的漲落、DNA序列、股票價(jià)格變化、高速公路車流的變化等.大量的觀察數(shù)據(jù)和研究發(fā)現(xiàn),這些現(xiàn)象表面看似復(fù)雜和隨機(jī),并且具有截然不同的內(nèi)在的物理機(jī)制,但在動(dòng)力學(xué)行為演化上卻表現(xiàn)出相似的簡(jiǎn)單規(guī)律[40].如對(duì)同一地區(qū)長(zhǎng)時(shí)期發(fā)生的地震來(lái)看,大地震并不常見,而小震時(shí)有發(fā)生.就河流的水系來(lái)說(shuō),主流并不多,而支流分岔較多.地震的震級(jí)和其發(fā)生概率、河流的大小和數(shù)量之間均符合冪律分布.類似的規(guī)律在電子器件的電流噪聲中也有發(fā)現(xiàn),表現(xiàn)為其功率譜S(f)和頻率f的反比關(guān)系S(f)～1/f,即所謂的“閃爍噪聲”效應(yīng).此外,在城市的大小排名和人口數(shù)量關(guān)系、股票價(jià)格的變化等社會(huì)學(xué)現(xiàn)象中也普遍觀察到冪律規(guī)律.冪定律意味著對(duì)于所觀察的量沒有一個(gè)特征尺度,各種大小的量都可以出現(xiàn).很明顯,冪律分布和系統(tǒng)的內(nèi)部物理細(xì)節(jié)和機(jī)制沒有什么關(guān)系,反映的是復(fù)雜系統(tǒng)的一種普遍規(guī)律.那么是什么導(dǎo)致自然界中千差萬(wàn)別的現(xiàn)象能夠產(chǎn)生如此簡(jiǎn)單而和諧的規(guī)律?已有的平衡系統(tǒng)理論、耗散結(jié)構(gòu)理論、混沌理論均不能給出圓滿的回答.耗散結(jié)構(gòu)解決了遠(yuǎn)離非平衡態(tài)系統(tǒng)的形成和出現(xiàn)條件、環(huán)境和一般動(dòng)力學(xué)問(wèn)題,卻不能回答系統(tǒng)演化的模式問(wèn)題.自組織臨界性是迄今為止惟一可以解釋復(fù)雜性如何產(chǎn)生的一般機(jī)制的理論概念.該理論認(rèn)為,當(dāng)系統(tǒng)滿足以下的基本條件:1)系統(tǒng)受到外加的緩慢的驅(qū)動(dòng)力,2)系統(tǒng)內(nèi)部存在大量互相作用的單元,3)系統(tǒng)內(nèi)部可發(fā)生比外界驅(qū)動(dòng)力快很多的動(dòng)力學(xué)弛豫事件時(shí),該系統(tǒng)可以自發(fā)地演化到自組織臨界狀態(tài)[39,40].所謂的臨界性,指系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)行為在時(shí)間上和空間上均不表現(xiàn)出特征的尺度,即符合冪律分布.時(shí)間上的冪律分布即閃爍噪聲效應(yīng);而空間上的冪律分布表現(xiàn)為分形的幾何結(jié)構(gòu).此外,這種狀態(tài)是持續(xù)的臨界穩(wěn)定狀態(tài),即狀態(tài)的出現(xiàn)不依賴于內(nèi)部單元相互作用的具體細(xì)節(jié),也不依賴于系統(tǒng)的初始和邊界條件.

圖8 自組織臨界性形成的沙堆模型[40]Fig.8.The sand model for self-organized criticality[40].

下面以經(jīng)典的沙堆模型來(lái)描述自組織臨界狀態(tài)的形成[40].如圖8所示,設(shè)想在一個(gè)平臺(tái)上任意加沙子來(lái)形成一個(gè)沙堆,每次加一粒,那么隨著沙堆的升高,沙堆的斜度逐漸增大.但沙堆的斜度不能無(wú)限增大,當(dāng)達(dá)到一定斜度后,沙堆的斜度就不再變化.此時(shí),系統(tǒng)便演化到了一個(gè)臨界狀態(tài),到達(dá)這個(gè)臨界狀態(tài)之后,每加一粒沙子都會(huì)引起沙堆的“雪崩”事件.而這些事件在時(shí)間或空間上沒有特征的尺度,除了受沙堆本身大小的限制以外,任何大小的沙?！把┍馈倍伎赡艹霈F(xiàn),它們滿足冪律分布.沙堆之間的沙粒雖然只有短程的局域相互作用,卻可以引起系統(tǒng)內(nèi)部的長(zhǎng)程相互作用關(guān)聯(lián).此時(shí)的沙堆便處于自組織臨界狀態(tài).該狀態(tài)的出現(xiàn)不依賴于沙粒之間具體的相互作用參數(shù).在干沙堆和濕沙堆的實(shí)驗(yàn)可以觀察到類似的結(jié)果.因此,自組織臨界狀態(tài)是復(fù)雜系統(tǒng)相空間演化的一個(gè)強(qiáng)動(dòng)力學(xué)吸引子.自組織臨界狀態(tài)和混沌狀態(tài)不同.混沌狀態(tài)雖然也經(jīng)常在一些復(fù)雜動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)中觀察到,但其出現(xiàn)并不要求系統(tǒng)內(nèi)部有大量相互作用的單元.如經(jīng)典的混沌體系-洛倫茲模型只含3個(gè)狀態(tài)變量.此外,混沌系統(tǒng)對(duì)初始條件非常敏感,一個(gè)小的初始不確定性會(huì)隨著時(shí)間出現(xiàn)指數(shù)性增長(zhǎng),從而得到完全不同的結(jié)果.而對(duì)自組織臨界性的模擬表明,系統(tǒng)初始狀態(tài)不確定的增長(zhǎng)遵循冪定律而不是指數(shù)定律.深入的理論研究表明,自組織臨界性在動(dòng)力學(xué)上處于混沌的邊緣,在此處系統(tǒng)從無(wú)真正靜止在某一個(gè)狀態(tài)中,也沒有動(dòng)蕩到導(dǎo)致解體,因此是復(fù)雜系統(tǒng)能夠自發(fā)地調(diào)整和存活.正是由于自組織臨界狀態(tài),系統(tǒng)具有最大的活力和運(yùn)行效率.

自組織臨界性的概念提出以后,迅速得到科學(xué)界的承認(rèn)并在各個(gè)學(xué)科領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用.近年來(lái),采用自組織臨界性的理論方法來(lái)理解材料和凝聚態(tài)物理中的一些復(fù)雜問(wèn)題引起了人們的關(guān)注,如材料的變形、斷裂和磁疇的運(yùn)動(dòng)等.在材料的塑性變形領(lǐng)域,以前普遍認(rèn)為晶體中位錯(cuò)的滑移是連續(xù)的,但最近大量的研究表明,大量的位錯(cuò)在相互作用下,其運(yùn)動(dòng)并不連續(xù),而是表現(xiàn)為一系列的“雪崩”(avalanche)事件,呈現(xiàn)出自組織臨界性,這使人們開始重新審視建立在連續(xù)介質(zhì)力學(xué)基礎(chǔ)上的塑性變形理論[41].從對(duì)晶體中的PLC效應(yīng)(晶體中的鋸齒流變現(xiàn)象,源于位錯(cuò)和溶質(zhì)原子的相互作用)的研究也發(fā)現(xiàn)了豐富的動(dòng)力學(xué)行為,如隨著溫度和應(yīng)變速率的變化,Cu-10%Al合金的鋸齒動(dòng)力學(xué)行為可以發(fā)生從混沌狀態(tài)到自組織臨界性的轉(zhuǎn)變[42].與之類似,通過(guò)對(duì)塊狀金屬玻璃Cu50Zr45 Ti5進(jìn)行研究,隨著應(yīng)變速率的增加,也發(fā)生了從混沌狀態(tài)到自組織臨界性的轉(zhuǎn)變[43].鋸齒動(dòng)力學(xué)行為是自組織臨界體系中的又一范例[44].此外,在一些材料(如氫化的金屬Nb)的斷裂中也發(fā)現(xiàn)了自組織臨界行為[45],表現(xiàn)為斷裂過(guò)程釋放的彈性能量波的分布的冪律分布.這預(yù)示著斷裂過(guò)程中大量微裂紋之間復(fù)雜的相互作用.由于這些現(xiàn)象和地震發(fā)生在動(dòng)力學(xué)上的相似性以及可調(diào)控性,很多學(xué)者提出可以將材料的變形和斷裂過(guò)程作為模擬地震發(fā)生的模型實(shí)驗(yàn)體系.

4.2 非晶合金流變的自組織臨界性

非晶合金的力學(xué)流變形為涉及到微觀原子尺度變形單元之間以及剪切帶之間的相互作用,并具有間隙性的塑性流變鋸齒崩塌事件,是典型的復(fù)雜動(dòng)力學(xué)體系.2010年,本文作者從復(fù)雜動(dòng)力學(xué)演化的角度對(duì)非晶合金的宏觀鋸齒流變行為展開了研究[8].選取8種具有不同成分和塑性的塊體非晶合金樣品進(jìn)行壓縮實(shí)驗(yàn),得到應(yīng)力-應(yīng)變/時(shí)間曲線.通過(guò)鋸齒的放大圖對(duì)比可以看出,韌性較大的非晶合金(塑性應(yīng)變?chǔ)舙在10%以上)和韌性較小或較脆的非晶合金(εp＜5%)的鋸齒特征明顯不同,韌性非晶合金明顯比脆性合金的鋸齒形狀復(fù)雜.進(jìn)一步對(duì)這些合金的鋸齒應(yīng)力降幅的統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn),4種脆性非晶合金的鋸齒柱狀分布圖呈現(xiàn)出峰狀或者高斯分布,說(shuō)明這些合金的鋸齒有一個(gè)特征尺度大小;而4種韌性非晶合金的鋸齒柱狀分布圖呈現(xiàn)出單調(diào)下降的趨勢(shì),其概率密度分布函數(shù)D(s)很好地符合冪律分布(見圖9):

其中s為約化的應(yīng)力鋸齒降幅度,α為冪指數(shù).對(duì)4種韌性非晶合金擬合的α值在1.3—1.5之間.從下文4.3節(jié)對(duì)鋸齒的理論分析可以看出,應(yīng)力鋸齒降幅和鋸齒事件中剪切帶的滑移距離成正比,因此鋸齒應(yīng)力降幅可以反映出鋸齒流變事件的大小.考慮到所有壓縮試驗(yàn)都在準(zhǔn)靜態(tài)加載速率下進(jìn)行,可以認(rèn)為韌性非晶合金的鋸齒流變行為處于自組織臨界狀態(tài).對(duì)另外4種鋸齒大小符合高斯分布的脆性非晶合金進(jìn)一步進(jìn)行時(shí)間序列分析發(fā)現(xiàn),它們的鋸齒動(dòng)力學(xué)表現(xiàn)出混沌的特征,表現(xiàn)為正的李雅譜諾夫譜和一定范圍內(nèi)恒定的相關(guān)作用維數(shù)[46].該結(jié)果從動(dòng)力學(xué)角度給出了非晶合金的鋸齒流變和宏觀塑性的關(guān)聯(lián):即非晶合金的塑性來(lái)源于本征的復(fù)雜的自組織臨界行為.這也為理解和設(shè)計(jì)非晶合金的宏觀塑性提供了依據(jù).

當(dāng)非晶合金樣品的尺度較小或者在彈性應(yīng)力范圍內(nèi),非晶合金的流變不形成剪切帶,但同樣涉及到局域變形單元的激活以及它們之間的相互作用.Maloney和Lemaitre[31]采用分子動(dòng)力學(xué)模擬的手段研究了非晶固體材料在準(zhǔn)靜態(tài)極限下的絕熱剪切行為,發(fā)現(xiàn)這種情況下非晶變形時(shí)將在不同本征能量狀態(tài)之間切換,表現(xiàn)為勢(shì)能隨應(yīng)變?cè)黾映霈F(xiàn)的一系列不連續(xù)的能量鋸齒.而每一次能量切換都對(duì)應(yīng)著原子尺度的塑性流變事件,這些事件可以看成是基本流變單元STZs自組織而成.塑性流變事件的平均參與原子數(shù)目與系統(tǒng)的大小有很好的標(biāo)度關(guān)系,因此預(yù)示著自組織臨界狀態(tài)的形成.最近,Krisponeit等[47]研究了一種PdCuSi非晶合金在低彈性應(yīng)力下的蠕變行為,發(fā)現(xiàn)在蠕變曲線上出現(xiàn)很多不連續(xù)的位移臺(tái)階.通過(guò)對(duì)臺(tái)階等待時(shí)間Δt的統(tǒng)計(jì)分析,發(fā)現(xiàn)隨著蠕變時(shí)間的增加,Δt的出現(xiàn)可以有兩種不同的冪律分布,分別具有不同的冪指數(shù).他們將這種非晶滯彈性流變過(guò)程中冪定律的分布的轉(zhuǎn)變歸結(jié)為三維尺度上STZs的自組織行為向二維剪切帶形成的自組織行為的轉(zhuǎn)變.該結(jié)果也首次從實(shí)驗(yàn)上給出了由非晶合金基本變形單元相互作用而形成自組織臨界性的證據(jù).

圖9 (a)典型脆性非晶合金和韌性非晶合金的鋸齒行為對(duì)比;(b)韌性非晶合金Cu47.5Zr47.5Al5的鋸齒大小概率密度分布函數(shù);(c)脆性非晶合金Vit105的鋸齒大小柱狀分布圖;(d)韌性非晶合金Cu47.5Zr47.5Al5的鋸齒大小柱狀分布圖[8]Fig.9.(a)The comparison of stress serration for brittle and ductile metallic glasses;(b)the probability density distribution function for ductile Cu47.5Zr47.5Al5metallic glass;(c),(d)the histograMdistribution of serration sizes for ductile Cu47.5Zr47.5Al5metallic glass and brittle Vit105 metallic glass,respectively[8].

非晶流變的自組織臨界性還表現(xiàn)為變形區(qū)域在空間上呈現(xiàn)出自相似的分形結(jié)構(gòu).分形是以非整數(shù)維形式充填空間的形態(tài)特征,通?？梢杂孟嚓P(guān)作用維數(shù)在一定空間范圍內(nèi)表現(xiàn)的標(biāo)度不變性來(lái)表征.對(duì)變形后樣品的形貌觀察發(fā)現(xiàn),脆性非晶合金在變形時(shí)以形成單個(gè)主剪切帶為主,而韌性非晶合金變形后則出現(xiàn)多重剪切帶.在大變形量時(shí),多重剪切帶之間相互交叉、切割,可以形成復(fù)雜的形貌圖案.最近通過(guò)數(shù)盒子和統(tǒng)計(jì)空隙分布函數(shù)等常用幾何分析方法[47],發(fā)現(xiàn)多重剪切帶形成的圖案具有典型的分形結(jié)構(gòu)特點(diǎn),如圖10(a)所示.剪切帶之間相互嵌套,形成在不同尺度出現(xiàn)的胞狀結(jié)構(gòu),分形維數(shù)在1.5—1.6之間.這種剪切帶的分形特征和應(yīng)力鋸齒大小的冪律分布相對(duì)應(yīng).此外,變形時(shí)產(chǎn)生的分形結(jié)構(gòu)還可以延伸到非晶的微觀原子尺度.圖10(b)為分子動(dòng)力學(xué)模擬非晶合金變形后原子發(fā)生非仿射(non-affine)或不可逆變形的區(qū)域[48].對(duì)這些變形區(qū)域的幾何分析發(fā)現(xiàn),這些區(qū)域在一定變形量后相互貫通,可以形成三維尺度上的分形結(jié)構(gòu),分形維數(shù)在2.5—2.6之間.這些結(jié)果從空間上佐證了非晶合金流變復(fù)雜的自組織臨界行為,并說(shuō)明了在非晶合金流變看似復(fù)雜流變行為的背后具有某種內(nèi)在的規(guī)律和有序性.

圖10 (a)非晶宏觀塑性變形后多重剪切帶形成的分形圖案[47];(b)計(jì)算機(jī)模擬原子尺度變形區(qū)域形成的分形圖案[48]Fig.10.(a)The fractal shear band pattern after several plastic deformation in metallic glass[47];(b)the fractal pattern formed by atomic-scale plastic fl ow region in molecular dynamic simulation[48].

4.3 非晶流變自組織臨界性的物理機(jī)制

非晶流變的自組織臨界性的出現(xiàn)應(yīng)該和其內(nèi)部大量變形單元的相互作用密切相關(guān).在非晶合金的宏觀塑性流變過(guò)程中,剪切帶可以看作是變形的主要載體和單元.韌性非晶合金自組織臨界狀態(tài)的出現(xiàn)表明剪切帶之間的相互作用對(duì)其塑性變形起了非常重要的作用,必須在其變形模型中予以考慮.一條剪切帶的滑移必然會(huì)引起非晶內(nèi)部應(yīng)力的重新分布,從而對(duì)其他剪切帶的運(yùn)動(dòng)行為產(chǎn)生影響.但由于剪切帶產(chǎn)生的隨機(jī)性和“二維”特性,從理論分析上直接求解剪切帶之間的相互作用非常困難.為研究剪切帶相互作用對(duì)其運(yùn)動(dòng)擴(kuò)展行為的影響,我們?cè)岢隽艘粋€(gè)簡(jiǎn)單的多重剪切帶滯滑運(yùn)動(dòng)模型[8].在該模型中,每個(gè)剪切帶都可以發(fā)生滯滑運(yùn)動(dòng),但受到臨近的剪切帶滑移的制約和影響,即只考慮剪切帶之間短程彈性相互作用.描述多個(gè)剪切帶運(yùn)動(dòng)的方程組可寫為

其中左邊第一項(xiàng)代表加載應(yīng)力,第二項(xiàng)代表臨近剪切帶之間的相互作用力,N為剪切帶的數(shù)目.對(duì)方程組的數(shù)值解發(fā)現(xiàn),不同剪切帶之間由于相互作用其運(yùn)動(dòng)滑移在時(shí)間和空間上存在協(xié)同性,并可以組織成一系列具有不同大小的間歇性出現(xiàn)塑性流變事件,如圖11所示.對(duì)這些事件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn),這些鋸齒事件出現(xiàn)的概率符合標(biāo)準(zhǔn)的冪律分布,冪指數(shù)為1.42,和實(shí)驗(yàn)得到的冪指數(shù)相當(dāng).從(7)式和圖11還可以看出,剪切帶自組織形成的這些標(biāo)度不變的流變事件和地震的發(fā)生無(wú)論是在運(yùn)動(dòng)物理方程還是表現(xiàn)形式上都具有相似性,因此韌性非晶合金的塑性流變可以作為模擬地震發(fā)生的一個(gè)理想的實(shí)驗(yàn)體系.除了理論分析以外,我們還采用多個(gè)非晶樣品同時(shí)壓縮的方法,從實(shí)驗(yàn)角度直接考慮剪切帶之間的相互作用對(duì)鋸齒動(dòng)力學(xué)行為的影響.在同時(shí)壓縮時(shí),每個(gè)樣品都會(huì)形成一條主剪切帶,而剪切帶之間的彈性相互作用則通過(guò)施載的測(cè)試儀器來(lái)相互傳遞,因此很容易量化.發(fā)現(xiàn)在引入剪切帶相互作用后,實(shí)驗(yàn)得到的應(yīng)力鋸齒曲線變得復(fù)雜,鋸齒的統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果和理論數(shù)值計(jì)算結(jié)果符合得非常好.這說(shuō)明剪切帶之間的相互作用確實(shí)對(duì)韌性非晶合金的自組織臨界狀態(tài)的形成具有重要的作用.

圖11 (a)數(shù)值計(jì)算的多重剪切帶在空間和時(shí)間上自組織形成的塑性流變事件;(b)不同剪切帶數(shù)目時(shí)流變事件造成的鋸齒應(yīng)力降的概率分布[8]Fig.11.(a)The plastic fl ow events formed by the multiple shear bands by numerical calculations;(b)the probability distribution of stress drop due to the plastic fl ow events[8].

在微觀原子尺度,非晶合金復(fù)雜的自組織流變行為來(lái)源于基本變形單元-STZs之間的長(zhǎng)程彈性相互作用.由于周圍彈性基體的限制,單個(gè)STZ的剪切變形將會(huì)在周圍基體產(chǎn)生長(zhǎng)程的彈性力場(chǎng),

因此可以影響其他STZs的運(yùn)動(dòng).從Eshelby理論出發(fā)可以很容易得到單個(gè)STZ的純剪切變形在周圍基體引起的應(yīng)力場(chǎng),一般為四極矩的應(yīng)力場(chǎng)和應(yīng)變場(chǎng)(即應(yīng)力和應(yīng)變).但大量STZs存在時(shí),它們之間相互作用引起的彈性應(yīng)力場(chǎng)和彈性勢(shì)能會(huì)非常復(fù)雜,并強(qiáng)烈依賴于STZ的密度和空間分布.目前關(guān)于STZs之間的相互作用對(duì)非晶變形行為機(jī)制的影響有很多理論和模擬研究.Maloney和Lemaitre[49]通過(guò)準(zhǔn)靜態(tài)極限下非晶合金剪切變形的分子動(dòng)力學(xué)模擬,首次直觀地給出單個(gè)STZ附近的四極矩應(yīng)變場(chǎng)的空間分布以及這些四極矩應(yīng)變場(chǎng)耦合形成的圖案,如圖12所示.最近,Dasgupta等[50]從Eshelby理論出發(fā),理論計(jì)算了STZs之間由于相互作用而引起的總的彈性勢(shì)能,發(fā)現(xiàn)只有當(dāng)這些STZs沿剪切應(yīng)力方向排列時(shí),對(duì)應(yīng)著體系彈性勢(shì)能的最低點(diǎn).該結(jié)果說(shuō)明剪切帶的形成是由于STZs之間由于長(zhǎng)程彈性相互作用力相互耦合的結(jié)果.由于彈性力場(chǎng)的復(fù)雜性,STZs之間的相互作用如何影響非晶流變的自組織臨界行為的形成和演化的具體機(jī)制目前仍然需要大量的研究.我們?cè)岢隽艘环N考慮STZs的隨機(jī)相互作用模型,用以定量分析大量STZs自組織行為的演化.和前面的理論分析彈性力場(chǎng)不同,該模型主要將STZs之間的相互作用看成是疊加在平均力場(chǎng)的隨機(jī)應(yīng)力噪聲.這樣可以通過(guò)計(jì)算體系的Fokker-Planck公式,來(lái)得到STZs的密度在空間的概率分布.應(yīng)用該模型,我們可以解釋各種不同非晶合金斷裂表面的韌窩的分形特征和形成機(jī)制.這些韌窩一般可以看作斷裂時(shí)裂紋尖端塑性變形區(qū)的STZs的集合體.

圖12 (a)單個(gè)STZ剪切在周圍基體引起的四極矩應(yīng)變場(chǎng);(b)STZs形成的四極矩應(yīng)力場(chǎng)耦合形成的圖案[49]Fig.12.(a)The quadruple strain fi eld caused by the shear of a single STZ;(b)the pattern formed by coupling of the quadruple strain fi elds of STZs[49].

5 總結(jié)與展望

綜上所述,在外加應(yīng)力下,非晶合金流變可以表現(xiàn)出跨尺度的高度時(shí)空不均勻特征.在宏觀尺度,非晶合金流變表現(xiàn)為空間局域化的剪切帶和間歇性的鋸齒流變行為,鋸齒流變行為起源于剪切帶的滯滑運(yùn)動(dòng),是剪切帶在運(yùn)動(dòng)過(guò)程中一種本征的動(dòng)力學(xué)不穩(wěn)定性;在微觀原子尺度,非晶合金的流變來(lái)自于局域松散原子團(tuán)簇的不可逆變形,這些局域變形區(qū)域之間由于長(zhǎng)程相互作用也會(huì)自組織形成一系列不連續(xù)的塑性流變事件.非晶合金這些獨(dú)特的變形機(jī)制使它們具有優(yōu)異和獨(dú)特的力學(xué)性能.在一定條件下,非晶合金的流變可以表現(xiàn)出復(fù)雜的自組織臨界行為,和自然界很多復(fù)雜的動(dòng)力學(xué)系統(tǒng)行為相似.非晶流變的自組織臨界性起源于不同尺度的變形承載單元的相互作用.

過(guò)去幾十年雖然在非晶合金流變的理論和實(shí)驗(yàn)研究上取得了很多進(jìn)展,但仍有以下問(wèn)題需要研究:1)非晶合金鋸齒流變過(guò)程中剪切帶的動(dòng)態(tài)性質(zhì)如速度、溫度如何演化以及失穩(wěn)的問(wèn)題,該問(wèn)題對(duì)理解非晶合金的塑性和斷裂非常重要;2)如何在現(xiàn)有的STZs的理論中考慮加入STZs之間的相互力學(xué)作用,進(jìn)而從理論上解決STZs自組織耦合成剪切帶的問(wèn)題;3)如何在微觀結(jié)構(gòu)圖像上理解非晶合金在三維尺度較為均勻的滯彈性變形向二維尺度上不均勻剪切帶轉(zhuǎn)變問(wèn)題;4)各種因素對(duì)非晶合金自組織臨界行為影響的具體機(jī)制以及自組織臨界行為向混沌行為轉(zhuǎn)變的問(wèn)題.這些問(wèn)題的解決將不僅有助于建立統(tǒng)一的非晶流變的跨尺度理論,對(duì)高性能非晶合金材料的設(shè)計(jì)和開發(fā)也有重要的指導(dǎo)意義.

感謝中國(guó)科學(xué)院物理研究所汪衛(wèi)華研究員及香港城市大學(xué)劉錦川(Liu,Chain-Tsuan)教授、楊勇教授的討論.

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PACS:81.05.Kf,62.20.F–,05.65.+b,05.45.–aDOI:10.7498/aps.66.178103

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.51671121,51601002,51520105001)and the Fundamental Research Funds for the Central Universities of China(Grant No.30917015107).

?Corresponding author.E-mail:baoansun@njust.edu.cn

Self-organized critical behavior in plastic fl ow of amorphous solids?

Sun Bao-An?Wang Li-Feng Shao Jian-Hua
(Herbert Gleiter Institute For Nanoscience,Nanjing University of Science and Technology,Nanjing 210094,China)

26 May 2017;revised manuscript

24 June 2017)

Amorphous solids are metastable materials formed by the rapid quenching of liquid melts.Under mechanical stress,amorphous solid displays unique and complex plastic fl ow behavior,which is both spatially and temporally inhomogeneous on di ff erent length scales.In some cases,the plastic fl ow behavior of amorphous solid can evolve into the self-organized critical state,which is similar to many complex phenomena in nature and physics such as earthquakes,snow avelanches,motions of magnetic walls,etc.In this paper,we brie fl y review the recent research progress of the plastic fl ows of amorphous solids,with an emphasis on the plastic fl ow of metallic glass which has been one of our research foci in past few years.The review begins with an introduction of the inhomogeneous fl ow behaviors on di ff erent scales,froMthe macroscopical-scale spatially inhomogeous shear bands,temporally intermittent serrated fl ow to the atomic-scale localized viscoelastic behavior in metallic glass.The microscopical deformation theories including free volume model and shear transformation zone model,and recent e ff orts to elucidate macrosopical fl ow behaviors with these theories,are also presented.Finally,recent progress of the self-organized critical(SOC)behaviors of the plastic fl ow of metallic glass are reviewed,with an emphasis on its experimental characterizations and the underlying physics.The emergence of SOC in the plastic fl ow is closely related to the interactions between plastic fl ow carriers,and based on this point,the relation between the SOC behavior and the plasticity of metallic glass is elucidated.The implications of plastic fl ow of metallic glass for understanding the occurence of earthquakes are also discussed.The review is also concluded with some perspertives and unsolved issues for the plastic fl ow of amorphous solids.

amorphous solids,plastic fl ow,self-organized criticality,chaos

10.7498/aps.66.178103

?國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):51671121,51601002,51520105001)和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)(批準(zhǔn)號(hào):30917015107)資助的課題.

?通信作者.E-mail:baoansun@njust.edu.cn

?2017中國(guó)物理學(xué)會(huì)Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn