李 達 陳 達,2 江新標 祁鐵濤 于青玉 余小任 張繼紅 張文首

1（西北核技術研究所 強脈沖輻射環(huán)境模擬與效應國家重點實驗室 西安 710024）

2（南京航空航天大學 核科學與工程系 南京 210016）

一種基于103Rh(n,n′)103Rhm反應的快中子注量監(jiān)測方法

李 達1陳 達1,2江新標1祁鐵濤1于青玉1余小任1張繼紅1張文首1

1（西北核技術研究所 強脈沖輻射環(huán)境模擬與效應國家重點實驗室 西安 710024）

2（南京航空航天大學 核科學與工程系 南京 210016）

給出了一種基于103Rh(n,n′)103Rhm反應監(jiān)測快中子注量的方法。根據(jù)干擾核素半衰期不同的特點，選取合適的冷卻和測量時間，降低了103Rh(n,n′)103Rhm活化率測量中干擾核素的影響。根據(jù)152Eu標定實驗結果，利用遺傳算法優(yōu)化探測器尺寸，建立探測器蒙特卡羅算法模型。利用模型校正99Mo-99Tcm放射源實驗效率，解決了探測器效率標定和射線自吸收問題。開展了快中子注量監(jiān)測，實驗結果與鐵、硫、鎳等快中子監(jiān)測箔一致性較好，測量不確定度約為13.1%。

快中子注量，中子能譜，不確定度分析，活化箔，西安脈沖堆

反應堆為用戶提供中子束輻照服務時，需要為用戶提供中子能譜、中子注量等中子場特性數(shù)據(jù)。中子注量的測量分為在線測量和離線測量兩類[1]。在線測量儀器一般采用氣體探測器、閃爍探測器及半導體探測器等；離線方法有活化法、固體徑跡方法等。活化法監(jiān)測中子注量[2]具有靈活性好、對中子場擾動小、靈敏度寬等優(yōu)勢。對于輻射效應實驗所關心的快中子，美國材料與試驗協(xié)會(American Society for Testing and Materials, ASTM)標準[3-5]推薦鐵、硫、鎳作為快中子注量監(jiān)測活化箔。鐵、硫、鎳等活化箔應用廣泛[6-7]，但均為閾探測器，有效的中子探測閾值都高于2MeV。對于西安脈沖堆輻照腔中子能譜，即便使用輻照裝置過濾熱中子，能量在2MeV以上的中子也只占到中子注量的20%[8]，因此，這些活化箔在測量這種能譜較軟的中子注量時，對能量在2MeV以下的絕大多數(shù)中子都是依靠中子能譜外推得到的。如果中子能譜在2MeV以下誤差較大，那么測量數(shù)據(jù)會存在較大偏差。

103Rh(n,n′)103Rhm反應中子靈敏能區(qū)在0.1-10MeV之間，覆蓋了西安脈沖堆輻照裝置內(nèi)90%以上的快中子，在能量覆蓋范圍上相比以上幾種反應有優(yōu)勢，可以作為快中子注量監(jiān)測活化箔應用[9]，但未見具體測量方法報道。本文闡述了一種利用103Rh(n,n′)103Rhm反應監(jiān)測快中子注量的具體實現(xiàn)方法，將測量結果與其他活化箔結果進行對比，并對不確定度進行了討論。

1 活化箔監(jiān)測快中子注量的原理

若已知測量中子能譜分布，可選用反應閾值大于E0的活化箔測量E＞E0的快中子注量，在反應堆穩(wěn)態(tài)運行工況下，輻照時間tr內(nèi)，快中子注量為：

式中：ΦE0為E＞E0的快中子注量，n·cm-2；A為箔測量活化率，s-1；σE0為E＞E0中子活化箔譜平均截面，cm2。

σE0定義為：

式中：()Eφ為已知能譜給出的單位能量范圍內(nèi)中子注量率，n·cm-2·eV-1·s-1。

將式(2)離散化，得到：

式中：kφ為第k群中子注量率，n·cm-2·s-1；kσ為第k群反應截面，cm2。

同時，設c為凈全能峰計數(shù)；γd為γ射線分支比；ε為譜儀對源的探測效率；N0為阿佛加得羅常數(shù)；tc為譜儀測量γ峰的計數(shù)時間；M為天然元素的原子量；θ為受照射核素的同位素豐度；m為箔的質(zhì)量；m0為箔輻照前靶核數(shù)；λ為產(chǎn)生核素的衰變常數(shù)；tirr為箔被輻照的時間；tw為箔冷卻時間；kt為高純鍺γ譜儀死時間校正因子；ks為箔自吸收校正因子；σmn為核反應的譜平均截面；Φ為中子積分通量。

活化箔輻照后，其活度為：

經(jīng)過冷卻tw后，其活度為：

在譜儀對活化箔進行tc時間測量后，其活度為：

根據(jù)譜儀測量可得：

且有：

根據(jù)式(6-8)可得活化率方程：

2 103Rh(n,n′)103Rhm活化率測量方法

本工作采用的103Rh(n,n′)103Rhm反應道，反應產(chǎn)物為103Rhm，ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫[10]提供了其衰變數(shù)據(jù)，其衰變射線中兩條X射線分支比最高，能量（分支比）分別為20.0395keV (2.1043%)和20.1865keV (4.3359%)。這兩條X射線能量差別很小，測量時可歸并處理。為減少X射線在材料中的自吸收，應采用盡可能薄的樣品。實驗中使用了厚度為0.025mm的銠金屬箔作為活化樣品；采用薄窗平面型高純鍺探測器（ORTEC公司生產(chǎn)，型號為：GLP-10180/07-p）測量X射線，以減少探測器外殼和死區(qū)對X射線的影響。

根據(jù)式(4)計算103Rh(n,n′)103Rhm反應的活化率，應首先解決以下三個問題：干擾核素對凈全能峰計數(shù)的影響、譜儀對源的探測效率確定、以及箔自吸收校正因子的確定。

2.1 干擾核素的排除

干擾核素包括兩類：一類是其他反應道生成的103Rhm核素；另一類是特征射線與待測射線能量重合的其他活化產(chǎn)生核素。實驗所采用的銠金屬純度為99.8%，雜質(zhì)主要為釕和銥。銥輻照后不產(chǎn)生干擾核素，因此干擾主要來自于釕和銠本身，表1給出了目標核素和干擾核素的核參數(shù)對比。從表1中可見，干擾主要為第二類，可利用各活化產(chǎn)物半衰期不同的特點，適當選擇冷卻和測量時間，以避開干擾。

表1 目標產(chǎn)物和干擾核素的核參數(shù)對比Table1 Nuclear parameter of target product vs. interference nuclides.

采用ORIGEN2[11]軟件，計算西安脈沖堆典型中子能譜輻照1h后，輻照樣品（含0.2%釕的銠金屬）中干擾核素的特征射線發(fā)射率相對值隨時間變化曲線，結果見圖1。計算了103Rhm隨時間的活度變化情況，結果見圖2。由圖1可見，103Ru和105Ru的干擾較小，但會隨冷卻時間而增大，104Rh和104Rhm的干擾較大，隨冷卻時間延長逐漸降低，其中104Rh半衰期很短，干擾迅速降低，104Rhm的干擾則延續(xù)較長，在1.5h處仍超過10%，在2h處降至0.2%左右，基本可以忽略，此時103Rhm仍具有較高活度，約為初始值的50%（圖2），測量窗口可選擇在此時開始。測量時間可選擇為1h，因為103Rhm半衰期較短，過長的測量時間效用不大，還會受到逐漸升高的103Ru和105Ru干擾影響。

圖1 干擾核素的特征射線發(fā)射率相對值隨時間變化曲線Fig.1 Relative emissivity of characteristic ray of interference nuclides vs. time.

圖2 103Rhm的活度變化曲線Fig.2 Activity of 103Rhm vs. time.

2.2 混合標定方法

實際工作中很難得到20keV左右的校準源進行譜儀效率刻度，且校準源和樣品箔的自吸收系數(shù)不可能完全一致，即使有合適的校準源，也需要對樣品箔的自吸收校正。本文采用了一種結合實驗標定和MCNP (Monte Carlo N Particle Transport Code)模擬[12]計算的混合方法，同時解決了譜儀效率刻度和自吸收校正。

具體方法是利用98Mo(n,γ)99Mo反應，輻照生產(chǎn)99Mo核素，并在放射性平衡后獲得99Mo-99Tcm平衡體，ENDF/B-VII.1數(shù)據(jù)庫提供了其特征射線和分支比（表2）。

表2 99Mo-99Tcm平衡體核參數(shù)Table2 Nuclear parameter of 99Mo-99Tcm balanced body.

99Mo-99Tcm平衡體中的干擾核素可忽略不計。實驗采用的銠箔純度可達99.95%，雜質(zhì)含量極少，成分主要為同族的鉻、鎢。三種元素原子序數(shù)差距大，特征X射線能量差別大，且鉻、鎢的活化產(chǎn)物無能量在739.5keV附近的特征γ射線。鉬元素中只有100Mo(n,γ)101Mo反應產(chǎn)物的18.35keV特征X射線具有干擾性，但101Mo及其子體101Tc半衰期均只有15min左右，在達到99Mo-99Tcm放射性平衡前均已衰變殆盡。

鉬箔輻照產(chǎn)生的99Mo-99Tcm平衡體，具有與銠箔相近的密度、厚度與特征射線能量，其射線自吸收特征和探測效率與銠箔也接近，其間的較小差別可利用MCNP模擬計算來修正，這樣就可將99Mo-99Tcm平衡體的活度與銠的活度聯(lián)系起來，而99Mo-99Tcm平衡體具有739.5keV特征γ射線，該射線可以利用良好校準的同軸高純鍺探測器標定測量，得到99Mo-99Tcm平衡體的準確活度，從而推算銠的活度。

利用MCNP模擬計算鉬、銠箔的探測效率，首先應建立源和探測器模型。探測器的特征尺寸由生產(chǎn)廠商提供參考值，和實際情況有一定差別，且隨著探測器使用時間增長，會出現(xiàn)探頭晶體部分死層增厚、探測器探測效率降低等情況。因此在建立探測器模型時，應根據(jù)校準源校準情況，調(diào)節(jié)探頭晶體的尺寸特征參數(shù)，實現(xiàn)計算探測效率與測量探測效率一致。

采用152Eu源進行探測器校準，該源為直徑2.4cm的濾紙源，放置在襯底厚度為0.15cm的扁平有機玻璃源盒內(nèi)，校準時源盒底部距探測器前表面距離10cm（圖3）。

采用廠家給出的參考值建立探測器模型，試算發(fā)現(xiàn)不同能量下計算效率均明顯大于實驗效率（表3），可能是實際探測器晶體尺寸不準確或死層過大等原因造成的。因此應對晶體的有效半徑及有效厚度進行調(diào)整，以使計算效率與實驗效率統(tǒng)一。利用MATLAB軟件提供的遺傳算法工具箱編寫了基于遺傳算法的優(yōu)化計算程序，該程序可實現(xiàn)自動修改MCNP輸入卡片，并調(diào)用MCNP程序計算適應度函數(shù)；選擇探測器晶體有效半徑和有效厚度作為優(yōu)化參數(shù)，以三種能量效率相對偏差的最大值范數(shù)為適應度，優(yōu)化計算流程見圖4。最終優(yōu)化計算結果見表3，可見優(yōu)化結果將實驗效率和計算效率的相對偏差控制在6%以下。

圖3 152Eu校準探測器布置Fig.3 Arrangement of detector calibration with 152Eu.

圖4 優(yōu)化計算流程圖Fig.4 Flow chart of optimizing calculation.

表3 校準過程實驗效率與計算效率的相對偏差Table3 Relative deviation of experimental efficiency vs. calculated efficiency in calibration procedure.

利用優(yōu)化后的探測器晶體特征參數(shù)，針對實際實驗條件，建立銠、鉬箔活度測量的MCNP模型（圖5）。兩活化箔厚度相同，均為0.025mm；為了使鉬箔便于裝入源盒，二者直徑稍有差異，銠箔直徑為24mm，鉬箔直徑為20mm，在同軸探測器上標定；用雙面膠將活化箔固定在有機玻璃源架上，保證其正面無遮擋；兩活化箔距離探測器前表面均為5.2cm，利用計算效率的比例關系（式(10)），就可以根據(jù)鉬已知的實驗探測效率推導出銠的實驗探測效率，結果見表4。

圖5 銠箔和鉬箔的測量布置Fig.5 Arrangement of measurements of Rh foil and Mo foil.

式中：εe,Rh、εc,Rh為銠箔特征X射線的實驗效率和計算效率；εe,Mo、εc,Mo為鉬箔特征X射線的實驗效率和計算效率。

表4 測量過程中實驗效率與計算效率的相對偏差Table4 Relative deviation of experimental efficiency vs. calculated efficiency in measurements.

3 測量結果分析

對西安脈沖堆某次輻照實驗進行了0.1MeV以上快中子注量測量，并與鐵、硫、鎳等活化箔測量數(shù)據(jù)進行了比較，結果見表5。

表5 4種活化箔的快中子注量測量值比較Table5 Measurement of fast neutron fluence of four activation foils.

表5中銠箔測量數(shù)據(jù)與其他幾種核素的符合性較好。應用銠箔的優(yōu)勢主要在于其較寬的中子靈敏范圍。圖6給出了幾種活化反應的截面，由于103Rh(n,n′)103Rhm反應截面最大，且中子敏感能區(qū)下限低至0.1MeV，中子能譜靈敏范圍高于其他幾種快中子探測箔，這就造成其譜平均截面對中子能譜的敏感性相對較低。圖7計算了5種中子能譜條件下，4種活化反應譜平均截面相對于西安脈沖堆輻照腔實驗裝置譜平均截面的變化，從圖7中可見，103Rh(n,n′)103Rhm反應的譜平均截面穩(wěn)定性最好。因此在中子能譜未知的情況下進行快中子注量測量，利用103Rh(n,n′)103Rhm反應測得的數(shù)據(jù)會更可信。

圖6 4種活化反應的截面Fig.6 Cross section of four activation reactions.

圖7 不同能譜條件下幾種活化反應截面的相對變化Fig.7 Relative variety of cross section of several activation reactions with different neutron spectra.

4 不確定度分析

對以上西安脈沖堆某次輻照實驗的快中子注量103Rh(n,n′)103Rhm測量結果進行不確定度分析。

由式(1)可知，0EΦ的合成不確定度可表示為：

表6給出了各分量值和合成不確定度評定結果，可見103Rh(n,n′)103Rhm反應測量快中子注量合成不確定度約為13.1%。采用相同方法，對其他三種反應也進行了不確定度分析，結果列于表7。表7中值相對于文獻值偏大，ASTM標準[3-5]根據(jù)標準裂變場下的測量數(shù)據(jù)，對硫、鐵、鎳三種活化箔作中子注量相對測量時的不確定度給出的評價值均在5%以下。該評價值較小的原因是標準只計入了A類（即表6中的凈全能峰計數(shù)的不確定度，為1.77%）隨機不確定度和B類（即表6中譜儀對源的探測效率不確定度，為5.63%）中的探測效率誤差，未定量考慮能譜不確定度和譜平均截面不確定度，僅考慮這兩項因素的話，則測量不確定度為5.90%。

表7中103Rh(n,n′)103Rhm反應測量快中子注量不確定度最大，其原因主要來源于特征射線分支比。因為103Rhm的特征射線為X射線，其分支比不確定度較大，核數(shù)據(jù)庫評價值為10%，大大高于一般放射性核素γ射線分支比的不確定度，如54Mn、32P、58Co特征射線分支比不確定度均小于1‰。這是103Rh(n,n′)103Rhm反應作快中子注量監(jiān)測用的主要缺陷。下一步工作可以考慮利用鐵和銠活化箔同時在標準中子場中輻照，利用鐵的測量數(shù)據(jù)修正該特征射線分支比，以降低不確定度。

圖8 103Rh(n,n′)103Rhm反應截面相關系數(shù)Fig.8 Correlation coefficient of 103Rh(n,n′)103Rhm reaction.

表6 103Rh(n,n′)103Rhm反應測量快中子注量的不確定度分析Table6 Uncertainty analysis of fast neutron fluence measurement with 103Rh(n,n′)103Rhm reaction.

表7 4種活化箔的快中子注量測量不確定度Table7 Measurement uncertainty of fast neutron fluence of four activation foils.

對4種反應測量的快中子注量不確定度相對于能譜不確定度進行敏感性分析，見圖9。從圖9中可見103Rh(n,n′)103Rhm測量快中子注量不確定度相對于能譜不確定度的敏感性最低，隨著能譜不確定度的增大，變化較為緩慢；32S(n,p)32P反應敏感性稍高，54Fe(n,p)54Mn和58Ni(n,p)58Co反應敏感性最強。這也表明了在能譜不確定度很大的條件下，103Rh(n,n′)103Rhm反應作快中子注量監(jiān)測時具有優(yōu)勢。

圖9 快中子注量測量不確定度隨能譜不確定度的變化Fig.9 Measurement uncertainty of fast neutron fluence vs. neutron spectrum uncertainty.

5 結語

本文應用一種混合標定方法，實現(xiàn)了103Rhm活化率的準確測量，從而建立了基于103Rh(n,n′)103Rhm反應監(jiān)測快中子注量的方法。與鐵、鎳、硫等活化箔開展實驗對比，并進行了不確定度分析。結果顯示，該方法測量西安脈沖堆輻照實驗裝置內(nèi)的快中子注量不確定度約為13.1%，相對于其他活化箔偏大，但其具有能量覆蓋范圍廣、能譜變化敏感性低的優(yōu)點。在中子能譜未知的情況下進行快中子注量測量，該方法具有一定的優(yōu)勢。

1 吳治華, 趙國慶, 陸福全. 原子核物理實驗方法[M].北京: 原子能出版社, 1994: 36-69.

WU Zhihua, ZHAO Guoqing, LU Fuquan. Experimental method of nuclear physics[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 1994: 36-69.

2 史永謙. 核反應堆中子學實驗技術[M]. 北京: 中國原子能出版社, 2011: 332-334.

SHI Yongqian. Nuclear reactor neutron experiment technology[M]. Beijing: China Atomic Energy Press, 2011: 332-334.

3 ASTM E263-13: Standard test method for measuring fast-neutron reaction rates by radioactivation of iron[S]. USA: ASTM, 2013.

4 ASTM E264-08: Standard test method for measuring fast-neutron reaction rates by radioactivation of nickel[S]. USA: ASTM, 2008.

5 ASTM E264-07: Standard test method for measuring reaction rates and fast-neutron fluences by radioactivation of sulfur-32[S]. USA: ASTM, 2007.

6 蔣勵, 胡俊, 文德智. 14 MeV中子注量率測量技術比對研究[J]. 中國核科技報告, 2005, (1): 66-75.

JIANG Li, HU Jun, WEN Dezhi. Study on measurement technique contrast of 14-MeV neutron fluence[J]. China Nuclear Science and Technology Report, 2005, (1): 66-75.

7 鄭春, 吳建華, 李建勝, 等. 活化法測量CFBR-II堆中子注量和中子能譜[J]. 核動力工程, 2004, 25(1): 93-96.

ZHENG Chun, WU Jianhua, LI Jiansheng, et al. Neutron spectra and fluence of CFBR-II reactor measured by foils activation technique[J]. Nuclear Power Engineering, 2004, 25(1): 93-96.

8 李達, 張文首, 江新標, 等. 西安脈沖堆大空間中子輻照實驗平臺輻射場參數(shù)測量[J]. 原子能科學技術, 2014, 48(7): 1243-1249. LI Da, ZHANG Wenshou, JIANG Xinbiao, et al. Parameter measurement for radiation field of large space neutron irradiation platform in Xi’an pulsed reactor[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2014, 48(7): 1243-1249.

9 ASTM E720-11: Standard guide for selection and use of neutron sensors for determining neutron spectra employed in radiation-hardness testing of electronics[S]. USA: ASTM, 2011.

10 Macfarlane R E. Code system for producing, pointwise and multigroup neutron and photon cross sections from ENDF/B data[R]. New Mexico: Los Alamos Nuclear Laboratory, 2000.

11 李星月, 歸壽造. ORIGEN-2程序的移植、擴充及其應用[J]. 計算物理, 1991, 3: 325-329. LI Xingyue, GUI Shouzao. The transplantation, augmentation and application of ORIGEN-2 code[J]. Chinese Journal of Computational Physics, 1991, 3: 325-329.

12 XMC Team. MCNP: a general Monte Carlo n-particle transport code[R]. Version 5. New Mexico: Los Alamos Nuclear Laboratory, 2003.

A fast neutron fluence monitor method based on103Rh(n,n′)103Rhmreaction

LI Da1CHEN Da1,2JIANG Xinbiao1QI Tietao1YU Qingyu1YU Xiaoren1ZHANG Jihong1ZHANG Wenshou1
1(State Key Laboratory of Intense Pulsed Radiation Simulation and Effect, Northwest Institute of Nuclear Technology, Xi’an 710024, China)
2(Department of Nuclear Science and Engineering, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China)

Background:Accurate neutron energy spectra and neutron flux parameters are needed to provide the neutron beam service for the reactor users. Purpose: The aim is to accurately measure the fast neutron fluence in Xi’an pulsed reactor. Methods: A neutron fluence monitor method based on103Rh(n,n′)103Rhmreaction was presented. According to the difference of half-life of interference nuclides, cool-down time and measuring time are properly selected to reduce impacts of interference nuclides during the103Rh(n,n′)103Rhmactivation rate measurements. On the basis of152Eu calibration experiment results, the Monte Carlo model of detector was established with optimized detector size by genetic algorithm, the problem of detector efficiency calibration and ray self-absorption was solved. Results: A fast neutron fluence monitor experiment based on this method has been performed, the result of which was consistent with Fe, S, and Ni. The uncertainty of measurement is 13.1%. Conclusion: The establishment of this method successfully solved the problem of fast neutron fluence monitoring in Xi’an pulsed reactor.

Fast neutron fluence, Neutron spectrum, Uncertainty analysis, Activation foils, Xi’an pulsed reactor

LI Da, male, born in 1982, graduated from Northwest Institute of Nuclear Technology with a master’s degree in 2007, doctoral student, mainly engaged in the study of nuclear reactor radiation

TL375.4

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.010203

青年科學基金(No.1130527)、強脈沖輻射環(huán)境模擬與效應國家重點實驗室基礎研究基金(No.SKLIPR1216)資助

李達，男，1982年出生，2007年于西北核技術研究所獲碩士學位，現(xiàn)為博士研究生，主要從事反應堆輻射測量研究

2016-07-27，

2016-11-20

Supported by National Natural Science Foundation of China Youth Science Foundation Project (No.11305127), Research Foundation of the State Key Laboratory of Strong Pulse Radiation Environment Simulation and Effect (No.SKLIPR1216)

Received date: 2016-07-27, accepted date: 2016-11-20