許 滸 程 翀 劉翎箭, 郭智榮 陳祥磊 屈國普

1（武漢第二船舶研究設計所 武漢 430064）

2（南華大學 核科學與技術(shù)學院 衡陽 421001）

閃爍體耦合SiPM測量γ能譜的模擬研究

許 滸1程 翀1劉翎箭1,2郭智榮1陳祥磊1屈國普2

1（武漢第二船舶研究設計所 武漢 430064）

2（南華大學 核科學與技術(shù)學院 衡陽 421001）

硅光電倍增管(Silicon photomultiplier, SiPM)是一種新型的光電探測器件，由工作在蓋革模式下的雪崩二極管陣列組成。利用GEANT4蒙特卡羅軟件包對LaBr3:10%Ce3+、NaI(TI)閃爍晶體耦合SiPM測量γ射線能譜進行了細致的模擬，通過單色光LED光源照射SiPM，得到SiPM自身暗電流噪聲經(jīng)電子學放大后，與集成的蓋革雪崩二極管之間的間隙引起吸收光子漲落對能譜的展寬。對模擬得到的662 keV γ射線能量分辨率進行修正，最后與實驗結(jié)果對比能夠很好地符合，還得到了一組對應閃爍晶體本征能量分辨率的程序參數(shù)Pr,s。結(jié)果驗證了模擬程序設置的閃爍晶體與封裝材料光學參數(shù)的合理性與可靠性，為閃爍體探測器設計提供了一套開發(fā)工具。

閃爍晶體，硅光電倍增管，GEANT4軟件包，能量分辨

光電探測器是把光輻射信號轉(zhuǎn)換成電壓或者電流等電信號的器件。蓋革雪崩光電二極管陣列(Geiger-Mode Avalanche Photodiode, GM-APD)，也稱為硅光電倍增管(Silicon Photomultiplier, SiPM)，是一種新型的光電探測器件，與其他光子計數(shù)探測器相比，SiPM體積小、工作電壓低、內(nèi)部增益高（高達106量級）、時間響應快、且對電場和磁場不靈敏、可以靈活地做成二維陣列，所以廣泛應用于微光探測、光子計數(shù)、高能物理及核醫(yī)學等領(lǐng)域[1-3]。近年來，隨著SiPM中雪崩二極管(Avalanche Photodiode, APD)集成技術(shù)的進步，在某些領(lǐng)域SiPM替代光電倍增管(Photomultiplier Tube, PMT)作為閃爍晶體的光學讀出端正在成為一種新的研究方向。

蒙特卡羅程序(Monte Carlo N Particle Transport Code, MCNP、GEometry ANd Tracking 4, GEANT4、Electron-Gamma Shower, EGS、FLUktuierende KAskade, FLUKA)常作為一種節(jié)省時間、材料的開發(fā)工具，為閃爍體探測器提供優(yōu)化設計方案。在閃爍體探測器以SiPM為光學讀出端測量能譜能量分辨的模擬中，為了獲得精確的結(jié)果，需對閃爍體中能量的沉積、閃爍光子的產(chǎn)生和傳輸、SiPM的閃爍光吸收等進行完整詳細的模擬。同PMT一樣，

SiPM的能量分辨率ΔE/E可以寫成[4-5]：

式中：δsc是閃爍晶體的本征能量分辨率；δp是閃爍光子從閃爍晶體到雪崩二極管由于輸運引起的偏差對能量分辨的貢獻[4-5]；δst是SiPM中集成的雪崩二極管之間的縫隙對雪崩二極管吸收光子的統(tǒng)計漲落對能量分辨的展寬；δn是SiPM自身暗電流噪聲經(jīng)過放大電路后對能量分辨的貢獻。其中：δst可以描述成：

式中：Fe,n是雪崩二極管的過剩噪聲因子，即由于雪崩效應的隨機性引起噪聲增加的倍數(shù)。PMT對應的Fe,n值一般在1.1-1.2之間[6]，而APD對應的Fe,n值至少在2以上[7]；Ph,e為APD吸收光子產(chǎn)生的電子空穴對數(shù)或PMT光陰極吸收光子產(chǎn)生的光電子數(shù)。

目前，閃爍體探測器的蒙特卡羅模擬主要是以模擬沉積能量，再通過能譜展寬算法[8]對其展寬。而能譜展寬算法要求知道探測器在任意能量處的能量分辨率，而這在實際測量中是不可能的，只能根據(jù)已知的幾個能量點擬合得到其它能量處的分辨，這樣勢必對能譜展寬引入誤差。并且這種模擬方法缺乏對晶體閃爍過程真實模擬，電子學電路所造成的能譜展寬也并未考慮。本文利用GEANT4這種構(gòu)建于C++多態(tài)特性之上的完全開源的蒙特卡羅程序包對晶體閃爍過程進行細致模擬，結(jié)合單個單色光LED燈測得的SiPM自身暗電流，經(jīng)電子學放大后對能譜的展寬和對模擬結(jié)果的修正。

1 實驗設計

實驗選擇愛爾蘭公司Sensl制造加工的MicroFC-60035-SMT型號的SiPM代替PMT作為閃爍體的光學讀出端，分別測試了兩種不同樣品的晶體：1#晶體為?6 mm×10 mm的NaI(TI)；2#晶體為?6 mm×10 mm的LaBr3:10%Ce3+。以上樣品晶體均由北京玻璃研究院生產(chǎn)加工。晶體主要參數(shù)在表1中列出。晶體出射面與SiPM光學靈敏面采用光學硅脂(Bicron BC-630)耦合，晶體用白色Teflon材料包裹充當反射層，出射窗口光學封裝玻璃為石英玻璃（折射率為1.458）。入射源為662 keV的137Cs。實驗還通過精密脈沖信號發(fā)生器調(diào)節(jié)單色光LED光源（發(fā)光波長為460 nm）的發(fā)光強度照射SiPM和PMT輸入同一電子學放大系統(tǒng)，使其輸出能譜的峰位與閃爍晶體測得的662 keV γ射線能譜峰位一致，獲得SiPM自身暗電流經(jīng)電子學系統(tǒng)放大后對能譜的影響。PMT型號為北京濱松生產(chǎn)的CR110，其與SiPM的主要參數(shù)一同在表1中列出。

表1 SiPM與PMT的主要參數(shù)Table1 General parameters of SiPM and PMT.

電子學部分采用ORTEC插件式能譜儀，為探測器提供線性高壓電源(27.5 V)、主放大器、多道分析儀。晶體經(jīng)放射源照射或SiPM經(jīng)單色光LED燈照射的輸出信號經(jīng)前放放大進入主放大器成形，輸入多道分析儀（4096道）后進入計算機進行解譜。所有實驗測試均在恒溫箱內(nèi)完成，實驗系統(tǒng)框架圖如圖1所示。

圖2給出了SiPM耦合樣品晶體測量662 keV γ射線得到的能譜，由于樣品晶體尺寸很小，γ射線能量越高越容易穿透閃爍晶體和難以在其內(nèi)部沉積能量，所以測得的能譜峰康比較小。NaI(TI)所測662keV γ射線的全能峰峰位在658道，LaBr3:10%Ce3+在726道。這是因為LaBr3:10%Ce3+晶體密度比NaI(TI)大，對662 keV γ射線的阻止本領(lǐng)要高，且光產(chǎn)額也比NaI(TI)大，因此全能峰峰位在NaI(TI)右側(cè)。圖3給出了單色光LED燈照射SiPM與PMT歸一化后輸出的多光子譜，通過精密脈沖信號發(fā)生器調(diào)節(jié)LED燈發(fā)光強度使SiPM所測能譜峰位分別與圖2中NaI(TI)、LaBr3:10%Ce3+測得的662 keV γ射線能譜全能峰峰位對應。而PMT與SiPM的量子效率不同，相同發(fā)光強度照射的條件下，輸出脈沖幅度不同，峰位道址不同，為方便對比，對PMT輸出多光子譜進行歸一化處理使其與SiPM所測能譜峰位相對應。通過高斯擬合得到NaI(TI)、LaBr3:10%Ce3+及與晶體道址對應的LED燈照射SiPM的能量分辨率分別為(8.4±0.263)%、(4.27±0.143)%、(5.32±0.16)%、(3.46±0.121)%。SiPM測得的單色光LED燈的能譜展寬明顯比PMT要大，這是因為SiPM對光子極為靈敏，SiPM中集成的APD之間存在間隙，光子打到APD上被轉(zhuǎn)換成電子空穴對的統(tǒng)計漲落較大，且SiPM自身暗電流噪聲比PMT要大，都會對所測能譜造成一定的展寬。

圖1 實驗系統(tǒng)結(jié)構(gòu)框架Fig.1 Structure diagram of experimental system.

圖2 SiPM耦合樣品晶體測量662 keV γ射線能譜Fig.2 Energy spectrum of sample scintillation crystal detected 662-keV γ-ray with SiPM photocoupled.

圖3 單色光LED燈照射SiPM與PMT歸一化后的多光子譜Fig.3 Normalized energy spectrum of monochromatic LED light illuminate SiPM and PMT.

2 模擬設計

GEANT4是由CERN基于C++面向?qū)ο蠹夹g(shù)開發(fā)的蒙特卡羅方法應用軟件包，用于模擬粒子在物質(zhì)中的輸運過程[9]。GEANT4計算程序的編寫分為探測器構(gòu)造、源項指定、物理過程聲明、運行與事件控制和輸出計算結(jié)果等幾個過程。下面詳細描述了程序主要組成部分。

2.1 探測模塊構(gòu)建

通過GEANT4中提供的Detector類來建立探測模塊包括其幾何形狀、物質(zhì)材料、光學特性。探測模塊幾何結(jié)構(gòu)用程序語言描述為尺寸?6mm×10mm的閃爍晶體，外包一層厚度為1 mm的Teflon反射層，最外層用2 mm鋁殼進行封裝，晶體出射面用2 mm光學玻璃封裝。SiPM幾何尺寸為7 mm× 7mm×0.65 mm的方形薄片[10]，有效光敏面積為6mm×6 mm。

表2給出了晶體樣品的一些物理特性參數(shù)，而閃爍晶體與封裝材料的光學特性參數(shù)如晶體自身光吸收長度、反射層材料的反射率、光學封裝玻璃的吸收長度與折射率等，均與閃爍晶體發(fā)射光譜的波長相關(guān)。在GEANT4中這些與晶體發(fā)射光譜波長相關(guān)的光學特性參數(shù)[11-14]均以數(shù)組的形式進行設置。模擬程序里的閃爍晶體發(fā)光光譜波長每隔2 nm取一個點，將波長的值轉(zhuǎn)換成光子能量在Ep,num中描述。num是波長范圍內(nèi)抽取點的總個數(shù)，每個光子能量對應的發(fā)射概率通過計算在Pnum中設置。同理，晶體內(nèi)光吸收長度La,num、Teflon材料反射率RT,num、光學封裝玻璃的折射率Fg,num等的每個參數(shù)值均與發(fā)射光譜數(shù)組內(nèi)的光子能量一一對應設置。在GEANT4模擬晶體閃爍過程的眾多外部參數(shù)中，分辨率尺度Pr,s[15]起著重要的作用，其值直接決定晶體的本征能量分辨率。晶體實際發(fā)射光子數(shù)圍繞平均值漲落的寬度可表示為Pr,s×(Nmean,p)1/2，在堆棧行為StackingAction類中限定一次完整事件內(nèi)閃爍晶體內(nèi)部產(chǎn)生的粒子類型，只對一次事件的入射粒子反應完全后產(chǎn)生的optical photon進行記錄，可以獲得閃爍晶體的本征分辨率。為了與實際晶體樣品的本征能量分辨率相匹配，模擬程序在限制其他參數(shù)同一的條件下，僅改變Pr,s的值進行多次運算，獲得不同的本征分辨，擬合后反推相應的Pr,s。圖4給出了GEANT4中105次662keV能量γ射線入射閃爍晶體內(nèi)部產(chǎn)生的光子譜圖，圖4中LaBr3:10%Ce3+與NaI(TI)的光子譜峰位比值與模擬程序中設置的晶體光產(chǎn)額有關(guān)，LaBr3:10%Ce3+與NaI(TI)光產(chǎn)額的比值為1.658。而圖2實驗測得的能譜峰位比例關(guān)系與圖4有較大差別，這是因為測量LaBr3:10%Ce3+與NaI(TI)閃爍晶體耦合SiPM時，主放的放大倍數(shù)不同。圖5給出了662 keV能量γ射線入射閃爍晶體時設置不同的Pr,s值，得到一組對應的閃爍晶體本征分辨率。對于入射能量662keV的γ射線，NaI(TI)與LaBr3:10%Ce3+的本征能量分辨率分別為5.9%[16]和1.8%[17]。對應的GEANT4外部參數(shù)Pr,s分別為2.43和1.59。

圖4 GEANT4模擬105次的閃爍晶體內(nèi)部產(chǎn)生的光子譜Fig.4 GEANT4 toolkit simulate optical photons spectrum inside scintillation crystal in 105 events.

圖5 γ射線為662 keV時GEANT4中不同的Pr,s值對應的晶體本征能量分辨率Fig.5 Pr,s in GEANT4 vs. intrinsic energy resolution of scintillation crystal when energy of γ-ray is 662 keV.

表2 閃爍晶體樣品的物理特性參數(shù)Table2 Physical properties of sample scintillators.

閃爍晶體與封裝材料之間的表面光學性質(zhì)通過GEANT4中G4OpBoundaryProcess類提供的UNIFIED模型[7]來進行描述。反射層與晶體之間的邊界類型為dielectric_dielectric，拋光類型為groundbackpainted，描述晶體表面粗糙程度的參數(shù)sigma alpha設置為0.1。

2.2 物理過程聲明

涉及到的物理與光學過程在PhysicsList類里進行定義，物理過程主要是電磁相互作用包括電離、軔致輻射、多重散射、電子對效應、康普頓散射、光電效應。光學過程包括閃爍光子產(chǎn)生、切倫科夫輻射、伯克吸收、瑞利散射和一些邊界過程（反射、折射、吸收）。

2.3 SiPM響應

SiPM的光子探測效率Ep,d[9]（峰值波長420 nm處為30%）以數(shù)組形式在程序中描述。光子探測效率Ep,d定義為：式中：Ff是幾何填充因子，是SiPM中集成的APD占整個區(qū)域的面積比；Eq是量子效率，是APD吸收一個光子產(chǎn)生電子空穴對的概率；Pg是電子空穴對發(fā)生蓋革雪崩的概率。追蹤粒子數(shù)據(jù)的詳細程度即冗余信息追蹤(tracking verbose)設置為1，對入射到SiPM中APD上的粒子種類、能量大小、動量方向、位置時間信息進行記錄。然后在步數(shù)據(jù)冗余(SteppingVerbose)類中，通過限定輸出條件，僅對所有到達APD上的光子數(shù)（閃爍熒光、切倫科夫光）與光子探測效率Ep,d進行運算，得到SiPM輸出的電子空穴對數(shù)。實驗標定所用的LED燈為460 nm的單色光（藍光）LED燈，對應Ep,d的值為26%[9]。

3 模擬結(jié)果與分析

GEANT4蒙特卡羅軟件模擬的NaI(TI)晶體耦合SiPM探測能量662 keV的γ射線的能譜與實驗測得的能譜歸一化后的結(jié)果如圖7所示。擬合得到的全能峰的能量分辨率為(6.57±0.147)%。能譜上能清楚地看到光電全能峰與康普頓平臺，由于模擬程序?qū)﹂W爍晶體產(chǎn)生的每個光子都要進行追蹤，探測器幾何構(gòu)建越復雜，程序運算速度越慢，因此現(xiàn)階段的模擬程序中并未考慮實驗室內(nèi)環(huán)境，所以模擬得到能譜中峰康比要高于實驗測得能譜，且γ反散射峰并不明顯。模擬的能量分辨率與實驗所測相差較大是因為程序無法對雪崩二極管吸收光子的統(tǒng)計漲落與電子學電路造成的能量展寬進行模擬。實驗通過單色光LED燈照射SiPM對模擬結(jié)果進行修正，獲得的能量分辨ΔE1/E1為：

式(4)中并沒有晶體本征分辨與光子輸運引起的偏差對能譜能量分辨的貢獻。同式(2)中的δst一樣，δst1是與電子空穴對數(shù)有關(guān)的值，電子空穴對數(shù)又正比于SiPM的輸出脈沖幅度。實驗通過精密脈沖信號發(fā)生器控制LED燈的發(fā)光強度使SiPM的輸出脈沖幅度與662 keV γ射線入射樣品晶體耦合SiPM的輸出脈沖幅度相同，使其值盡可能接近樣品晶體測量射線能譜時的值。最后將模擬能譜的分辨率與ΔE1/E1代入式(1)計算得到修正后的能量分辨。如表3所示，修正后的能量分辨略大于實驗結(jié)果，這是因為式(2)中的Fe,n與雪崩二極管的結(jié)構(gòu)材料和入射到雪崩二極管上光的波長有關(guān)。同一結(jié)構(gòu)材料的雪崩二極管，其Fe,n的值隨入射光波長而增大[7]。實驗用來修正模擬結(jié)果的單色光LED燈發(fā)光波長為460 nm，比表2中NaI(TI)、LaBr3:10%Ce3+的吸收光譜峰位波長要大。LED燈與樣品晶體輸出能譜道址相同即SiPM上產(chǎn)生的電子空穴對數(shù)Ph,e相同時，δst1的值比實際樣品晶體耦合SiPM的δst值大，導致修正結(jié)果偏大。因此，僅用一個單色光LED燈來對模擬結(jié)果進行修正不能完全反映SiPM的誤差。可以用光譜儀對樣品晶體發(fā)射光譜進行刻度獲得每個波長對應的發(fā)光強度，再結(jié)合激光器照射SiPM對模擬結(jié)果進行修正，這是后續(xù)需要改進的地方。

圖6 歸一化后的模擬與實驗能譜Fig.6 Normalized energy spectrum of simulation and experiment.

表3 #1、#2樣品晶體耦合SiPM測量662 keV γ能譜能量分辨率模擬與實驗結(jié)果比較(%)Table3 Simulated and experimental energy resolution of sample #1 and #2 scintillation crystal detect 662-keV γ-ray with SiPM light out (%).

4 結(jié)語

本文對影響閃爍體探測器能量分辨的因素進行了詳細討論，利用GEANT4這一功能強大的探測器模擬工具，對LaBr3:10%Ce3+、NaI(TI)閃爍晶體耦合SiPM測量γ射線能譜進行了細致的模擬，修正后的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果對比能夠很好地符合。驗證了程序模擬晶體閃爍過程的精確性和可靠性，同時還得到了一組對應閃爍晶體662 keV的本征能量分辨率的程序參數(shù)Pr,s。為閃爍體的設計提供了一套更細致、精確的開發(fā)工具，對應用在不同領(lǐng)域種類繁多的閃爍體模擬提供了參考。

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Simulation study of scintillation crystal photocoupling with SiPM for gamma spectrometry

XU Hu1CHENG Chong1LIU Lingjian1,2GUO Zhirong1CHEN Xianglei1QU Guopu2
1(Wuhan Secondary Institute of Ships, Wuhan 430064, China)
2(School of Nuclear Science and Technology, University of South China, Hengyang 421001, China)

Background:The silicon photomultiplier (SiPM) is a new type of photo detector consisting of avalanche photodiode arrays operated in Geiger mode. Its photocoupling performance with scintillation crystal is helpful for gamma spectrometry. Purpose: This study aims to provide a reliable tool for the design of scintillation detector photocoupling with SiPM to achieve effective gamma spectrometry with the GEANT4 code. Methods: GEANT4 toolkit is used to simulate NaI(TI) and LaBr3:10%Ce3+scintillation crystal detect 662-keV γ-ray photocoupling with SiPM by building a complete Monte Carlo model of a scintillator includes ionizing particle and optical photon transport. Energy resolution of 662-keV gamma spectrum is modified with the contribution of dark current noise amplified by the electronic system and statistical fluctuation of optical photon absorbed by avalanche photodiode of SiPM which was previously illuminated with monochromatic LED light. Results: Simulation results show that energy resolution of 662-keV gamma spectrum is in accordance with the result of experimental measurement. A group of parameters (Pr,s) which corresponded to scintillation crystal intrinsic energy resolution is obtained simultaneously. Conclusion: The GEANT4 simulation of NaI(TI) and LaBr3:10%Ce3+scintillation crystals photocoupling with SiPM for 662-keV γ-ray spectrometry results consistently with experimental energy spectrum, and confirms the reliability and rationality of material properties and parameters which set in GEANT4 toolkit.

Scintillation crystal, SiPM, GEANT4 toolkit, Energy resolution

XU Hu, male, born in 1977, graduated from Xi’an Jiaotong University with a master’s degree in 2004, senior engineer, focusing on the work of nuclear radiation measurement and detection

LIU Lingjian, E-mail: liulingjian719@163.com

TL812+.1

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.010401

許滸，男，1977年出生，2004年于西安交通大學獲碩士學位，高級工程師，從事核輻射探測研究

劉翎箭，E-mail: liulingjian719@163.com

2016-09-19，

2016-11-07

Received date: 2016-09-19, accepted date: 2016-11-07