王棉棉, 呂斯濠, 黃國富, 洪培琪, 范洪波, 胡勇有

(1.華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣州 510006；2.東莞理工學(xué)院化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，東莞 523808；3.東莞市金能亮環(huán)?？萍加邢薰?，東莞 523008)

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通過水循環(huán)控制飲用水中亞硝酸鹽的研究

王棉棉1, 呂斯濠2*, 黃國富1, 洪培琪3, 范洪波2, 胡勇有1

(1.華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣州 510006；2.東莞理工學(xué)院化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，東莞 523808；3.東莞市金能亮環(huán)?？萍加邢薰荆瑬|莞 523008)

以含有亞硝酸鹽的自來水為研究對象，穩(wěn)壓泵為動力對水樣進行水循環(huán)處理，考察循環(huán)水和靜置水中亞硝酸鹽的變化.實驗結(jié)果表明，循環(huán)自來水與靜置自來水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度差值隨著時間延長而增加，循環(huán)360 h后循環(huán)水中亞硝酸鹽質(zhì)量濃度為靜置水質(zhì)量濃度的11.2%.循環(huán)水的亞硝酸鹽和硝酸鹽之間存在著顯著負(fù)線性相關(guān)性.另外，凈水器出水后的循環(huán)水和靜置水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度均會增加，但循環(huán)水中亞硝酸鹽增加量小于靜置水中亞硝酸鹽增加量，且質(zhì)量濃度控制在0.02 mg/L以下.因此，將水循環(huán)應(yīng)用到凈水器中可解決出水中存在的亞硝酸鹽含量超標(biāo)的問題，提高水質(zhì)安全，具有廣闊的應(yīng)用前景.

水循環(huán)； 亞硝酸鹽； 凈水器； 自來水

亞硝酸鹽是氮循環(huán)的中間產(chǎn)物，進入人體后在血液中可使血紅蛋白失去攜氧能力，使組織出現(xiàn)缺氧現(xiàn)象，長期飲用含有亞硝酸鹽的飲用水會對人體產(chǎn)生較大副作用，甚至?xí)岣甙┌Y發(fā)病率[1-3].研究[4]發(fā)現(xiàn)，亞硝酸鹽與胃癌和食管癌的發(fā)病率有很大關(guān)聯(lián)，亞硝酸鹽在胃內(nèi)與胺類物質(zhì)反應(yīng)生成的亞硝胺是食管癌等癌癥的強致癌物質(zhì).陳衛(wèi)民等[5]認(rèn)為亞硝酸鹽導(dǎo)致癌變發(fā)生的機理是通過刺激體內(nèi)N-亞硝基化合物和NO的合成，同時亞硝酸鹽刺激腫瘤新血管生成及作為癌變細(xì)胞糖酵解的氫受體，也會對癌變起重要作用.據(jù)報道，飲用水是人體攝取亞硝酸鹽的主要途徑之一，可見飲用水水質(zhì)至關(guān)重要[6].目前凈水器已基本普及，但是由于凈水器材質(zhì)問題及凈水器使用習(xí)慣等原因?qū)е聝羲髦腥菀壮霈F(xiàn)亞硝酸鹽含量增高、細(xì)菌滋生等問題，嚴(yán)重影響飲用水安全[7-9].蘇怡等[10]對上海市家用水質(zhì)處理器出水細(xì)菌污染狀況的調(diào)查發(fā)現(xiàn)，水質(zhì)細(xì)菌污染現(xiàn)象比較普遍.梁成可等[11]研究發(fā)現(xiàn)飲水機中隨著反復(fù)加熱次數(shù)的增多，熱水中亞硝酸鹽含量逐漸升高，加熱52次，歷時24 h后，亞硝酸鹽雖未超標(biāo)但已很高，長期飲用對人體健康有害.現(xiàn)階段主要通過定期對凈水器進行清洗并更換濾芯、改進凈水材料材質(zhì)等措施抑制飲用水中亞硝酸鹽含量的增加[12]，如利用銀抗菌機理研發(fā)的載銀活性炭等產(chǎn)品[13].但是載銀活性炭存在著銀流失速度快、抗菌性能不強、使飲用水中銀超標(biāo)及成本高等問題.

由于家用凈水器中活性炭的還原作用及富集有機物作用，導(dǎo)致亞硝酸鹽的生成及微生物的滋長.為解決大部分凈水器中存在的亞硝酸鹽含量超標(biāo)等問題，本研究將水循環(huán)技術(shù)應(yīng)用于自來水深度處理.水循環(huán)技術(shù)通過水的不斷流動，在動力學(xué)、物化和生化等作用下降低水中亞硝酸鹽等指標(biāo)，改善水質(zhì).目前尚沒有將循環(huán)應(yīng)用到凈水器中的研究與應(yīng)用，所以本研究通過加標(biāo)自來水的循環(huán)實驗，分析水樣中亞硝酸鹽及相關(guān)指標(biāo)的變化情況，探索亞硝酸鹽變化的機制.同時將水循環(huán)應(yīng)用于模擬凈水器中，分析水循環(huán)對凈水器出水中亞硝酸鹽等指標(biāo)的影響.

1　研究方法

1.1實驗裝置與材料

實驗分為2部分，實驗Ⅰ和實驗Ⅱ.

(1)實驗Ⅰ 的裝置和材料實驗Ⅰ的裝置 (圖1)由304食用級不銹鋼儲水桶、穩(wěn)壓泵、聚乙烯塑料管道組成.儲水桶內(nèi)徑26.4 cm，凈高38 cm，壁厚3 mm，總?cè)莘e0.083 m3.穩(wěn)壓泵(佛山市三角洲電器科技有限公司)型號為EC-203-200A，工作電流≤1.6 A，額定電流2.2 A，泵功率為50 W.

(2)實驗Ⅱ的裝置和材料實驗Ⅱ模擬市場上常用凈水器作為實驗裝置(圖2)，在實驗Ⅰ裝置的基礎(chǔ)上添加多道前處理過濾濾芯：PP棉濾芯、超濾濾芯、顆粒活性炭濾芯、炭纖維濾芯.所用過濾材料通過試驗效果選擇過濾性能較好的品牌.

圖1　實驗Ⅰ裝置圖

圖2　實驗Ⅱ裝置圖

1.2實驗方法

以東莞某地區(qū)自來水為水源，針對不同地區(qū)飲用水中亞硝酸鹽的波動情況，配制《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(GB5749-2006)》[14]中亞硝酸鹽標(biāo)準(zhǔn)(1 mg/L)的3倍質(zhì)量濃度溶液，配制水的水質(zhì)見表1.其中實驗Ⅰ用水為配制水，實驗Ⅱ用水為管網(wǎng)自來水.

表1　原水水質(zhì)參數(shù)

(1)實驗 Ⅰ：在儲水桶中注入20 L含有一定質(zhì)量濃度亞硝酸鹽的配制水，在穩(wěn)壓泵(流量約1.6 L/min)的作用下，水樣在聚乙烯塑料管路和水桶中做循環(huán)運動.設(shè)靜置實驗做對比，靜置實驗裝置與循環(huán)系統(tǒng)相同，靜置實驗在儲水桶中進行，注入20 L含有相同質(zhì)量濃度亞硝酸鹽的自來水，但泵不運行.每24 h從儲水桶中取水樣1次，測定水中亞硝酸鹽、硝酸鹽等指標(biāo)，實驗周期為15 d.

(2)實驗Ⅱ：將自來水管道直接與凈水器連接，自來水從PP棉濾芯進水口進入凈水器，經(jīng)超濾濾芯、顆?；钚蕴繛V芯、炭纖維濾芯過濾后進入儲水桶，系統(tǒng)通過電磁閥控制儲水桶中水位，當(dāng)達(dá)到設(shè)定水位后，系統(tǒng)停止進水，過濾后的水在水桶中不斷循環(huán)，循環(huán)過程中不會再通過前處理濾芯. 當(dāng)從儲水桶中取水后水位降低，自動從凈水器入口補充自來水.根據(jù)普通家庭每天飲水平均值，每天取水測樣后放水7 L，同時補充新鮮自來水(模擬凈水器實際使用中的用水狀況).設(shè)靜置系統(tǒng)做對比實驗，靜置裝置與循環(huán)裝置相同，當(dāng)水桶水達(dá)到設(shè)定水位后，泵不運行.每24 h從儲水桶中取水樣1次，測定水中亞硝酸鹽、硝酸鹽等指標(biāo)，實驗周期為15 d.

1.3分析方法及儀器

實驗中各項指標(biāo)的檢測方法依據(jù)GB 5750-2006 《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢測方法》[15]，硝酸鹽采用麝香草粉分光光度法、亞硝酸鹽采用重氮偶合分光光度法、總菌落數(shù)采用平皿計數(shù)法、耗氧量采用酸性高錳酸鉀滴定法，氧化還原電位使用ORP測定儀，余氯采用余氯測定儀測定.

2　結(jié)果與討論

2.1水循環(huán)對配制水中硝酸鹽和亞硝酸鹽的影響

實驗Ⅰ中采用的實驗用水的氨氮為零，并且實驗過程中也未檢測出氨氮.隨著實驗進行，循環(huán)水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度逐漸減少，而靜置水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度變化不明顯(圖3A)，在實驗前50 h，循環(huán)水和靜置水中亞硝酸鹽質(zhì)量濃度的差值較小，但隨著實驗進行，兩者的差值逐漸增大，360 h 時達(dá)到最大值(0.32 mg/L)，為靜置水中亞硝酸鹽質(zhì)量濃度的11.2%. 循環(huán)水水體復(fù)氧能力較強，溶解氧(DO)含量較高(圖3C)，循環(huán)水中的氧化還原電位(ORP)略高于靜置水(圖3D).較高的DO含量和ORP有利于亞硝酸鹽向硝酸鹽轉(zhuǎn)化(圖3B).實驗初始階段循環(huán)水與靜置水中亞硝酸鹽、硝酸鹽的質(zhì)量濃度相差較小，待實驗進行到124 h后，它們的差距逐漸變大(圖3A、B).可能是實驗初期,水中存在少量的余氯，抑制水體中硝化細(xì)菌的形成，設(shè)備運行一段時間后，余氯質(zhì)量濃度降低(圖3E), 從而促進世代時間較長的硝酸桿菌、硝酸螺菌等硝酸菌逐漸形成，循環(huán)水中較高的DO和ORP更有利于亞硝酸鹽向硝酸鹽的轉(zhuǎn)化[16-19].本研究結(jié)果表明，水循環(huán)可在一定程度上降低水體中的亞硝酸鹽含量，應(yīng)用于凈水器處理工藝中，解決目前凈水器出水中亞硝酸含量超標(biāo)的問題.

圖3　水循環(huán)對自來水中各項指標(biāo)影響

為驗證2種水質(zhì)指標(biāo)的關(guān)系,對循環(huán)水中的亞硝酸鹽和硝酸鹽數(shù)據(jù)進行回歸分析，得到呈負(fù)線性相關(guān)性回歸方程.使用F檢驗對回歸方程的顯著性進行分析，利用統(tǒng)計學(xué)軟件得到的數(shù)據(jù)見表3.從表3可知，F(xiàn)檢驗統(tǒng)計量的觀察值81.522 5，相應(yīng)的概率P值為4.020 1×10-6，小于0.05，可以認(rèn)為回歸方程具有顯著意義.可見，循環(huán)水中亞硝酸鹽(x)和硝酸鹽(y)之間存在顯著線性關(guān)系，線性回歸方程為：y=4.985 9-0.749 8x.

表2　回歸方程的顯著性檢驗數(shù)據(jù)

2.2水循環(huán)對凈水器出水中硝酸鹽及亞硝酸鹽的影響

實驗Ⅱ以東莞某地區(qū)的自來水作為原水(水質(zhì)見表1)，接入凈水器中.經(jīng)凈水器凈化后的出水，在穩(wěn)壓泵的作用下在儲水桶中做循環(huán)運動，考察循環(huán)運動對凈化后出水中亞硝酸鹽等的變化情況.

實驗Ⅱ采用的原水(東莞某地區(qū)的自來水)均未檢出氨氮，實驗過程中也沒有檢出氨氮.同時，原水中也未檢出亞硝酸鹽，但經(jīng)凈水器凈化后的出水中卻檢出了亞硝酸鹽(圖4A).這是由于凈水器中填充的顆?；钚蕴亢突钚蕴坷w維比表面積巨大，空隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)，易于吸附自來水中的有機和無機污染物，同時也為細(xì)菌提供了附著和生長繁殖場所.凈水器內(nèi)存在厭氧或缺氧(ρ(DO)<0.5 mg/L)氛圍時，在顆?；钚蕴繛V芯和炭纖維濾芯上附著的假單胞菌等反硝化細(xì)菌以硝酸鹽為電子受體，將硝酸鹽還原為亞硝酸鹽.同時凈水器中的活性炭本身亦具有強還原性，在缺氧條件下，可將水中的硝酸鹽還原為亞硝酸鹽[20].實驗過程中一直沒有檢出氨氮，說明氨化作用可以忽略不計.

凈水器出水后循環(huán)水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度均小于靜置水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度的50%，亞硝酸鹽含量均維持在0.02 mg/L以下(圖4A)，低于《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定的1 mg/L亞硝酸鹽濃度限值[14]. 循環(huán)水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度為靜置水中的50%以下，硝酸鹽的質(zhì)量濃度較靜止水大5%～53%，溶解氧的質(zhì)量濃度總體高于靜置的15%左右，氧化還原電位差異不顯著.圖4B中硝酸鹽的變化與圖4A亞硝酸鹽變化相對應(yīng)，循環(huán)水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度均低于靜置水中的亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度，硝酸鹽的情況則相反.這是由于原自來水中均含有硝酸鹽，進入凈水器后會在氧化還原作用及微生物作用下向亞硝酸鹽轉(zhuǎn)化，但是循環(huán)水可以抑制硝酸鹽在還原作用下向亞硝酸鹽的轉(zhuǎn)化，同時促進硝酸菌的作用，使亞硝酸鹽質(zhì)量濃度的降低.圖4C和圖4D中DO和ORP的變化圖顯示，循環(huán)水中DO和ORP整體都高于靜置水中，說明循環(huán)水中的氧化環(huán)境比靜置水要好.

2.3水循環(huán)對凈水器出水中有機物及微生物的影響

循環(huán)除了能抑制水體中亞硝酸鹽的增長外，還能明顯降低水體中有機物的含量，去除率在20%～100%間波動，說明循環(huán)水中的好氧異養(yǎng)菌比靜置水中的更活躍(圖5A).由于凈水機未安裝紫外殺菌裝置，因此出水中菌落總數(shù)普遍超標(biāo)，可見通常桶裝飲用水在長期不用的條件下細(xì)菌滋生情況嚴(yán)重.靜置水中菌落總數(shù)普遍大于循環(huán)水中(圖5B)，在循環(huán)4 h后差值之間增大，說明循環(huán)可在一定程度上抑制細(xì)菌的增長.

2.4水循環(huán)降低亞硝酸鹽機制的探討

圖4　水循環(huán)對凈水器中水質(zhì)各項指標(biāo)影響

圖5　水循環(huán)對凈水器中有機物及微生物的影響

3　結(jié)論

(1)含有一定質(zhì)量濃度的亞硝酸鹽溶液在儲水容器中循環(huán)可降低水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度. 360h時循環(huán)水與靜置水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度相差0.32mg/L，為靜置水中亞硝酸鹽質(zhì)量濃度的11.2%. 高DO含量和ORP有利于亞硝酸鹽向硝酸鹽轉(zhuǎn)化.

(2)針對凈水器中常出現(xiàn)的亞硝酸鹽質(zhì)量濃度增高的現(xiàn)象，水循環(huán)相比于靜置水能顯著降低凈水器出水中亞硝酸鹽的質(zhì)量濃度. 循環(huán)水中亞硝酸鹽的含量為靜置水中的50%以下，硝酸鹽較靜置水高5%～53%，溶解氧總體高于靜置的15%左右，氧化還原電位差異不顯著.主要是由于氧化環(huán)境下亞硝酸鹽在硝酸菌的作用下向硝酸鹽的轉(zhuǎn)化和氧化還原作用下向硝酸鹽的直接轉(zhuǎn)化.

(3)循環(huán)除能抑制水體中亞硝酸鹽的增長外，還能明顯降低水體中有機物的含量，去除率在20%～100%間波動，表明循環(huán)水中的好氧異養(yǎng)菌比靜置水中更活躍.靜置水中菌落總數(shù)大于循環(huán)水中，在循環(huán)4h后二者的差異逐漸增大，表明循環(huán)可在一定程度上抑制細(xì)菌的增長.

將水循環(huán)應(yīng)用到凈水器中可以有效控制凈水器由于長期使用導(dǎo)致的亞硝酸鹽、耗氧量及微生物增大的問題，在安全、經(jīng)濟、生態(tài)的基礎(chǔ)上保障飲用水水質(zhì).我國凈水器年產(chǎn)量巨大，由于監(jiān)管不規(guī)范等導(dǎo)致的凈水器品質(zhì)問題也亟待解決，將水循環(huán)和凈水器結(jié)合對于改善這一現(xiàn)狀具有深遠(yuǎn)的意義.這一組合也需要不斷通過科學(xué)的試驗來完善和改進，如水循環(huán)的動力源可以使用除了水泵外的其他產(chǎn)品，以改善水泵在使用過程中可能存在的發(fā)熱、噪聲等問題.

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【中文責(zé)編：成文英文責(zé)編：李海航】

Mechanism of Water Circulation to Control Nitrite in Domestic Water

WANG Mianmian1, LV Sihao2*, HUANG Guofu1, HONG Peiqi3, FAN Hongbo2, HU Yongyou1

1. School of Environment and Energy，South China University of Technology，Guangzhou 510006，China；2. School of Chemical and Environmental Engineering，Dongguan University of Technology，Dongguan 523808，China；3. Dongguan Golden Energy Environment Protection Technology Co.，Ltd，Dongguan 523008，China)

Water circulation through stabilized pressure pump was used to reduce nitrite in domestic water, using standing water as a control group. The results show that, the differentials between circulating water and standing water were gradually increased with the time of circulation when the domestic water was circulated by a 50-watt pump. The difference can reach to 11.2% after 360 h. There is an significant negative linear correlation between nitrite and nitrate in the circulated water. Nitrite was increased when the domestic water was purified by a water purifier, but the increased amount of nitrite in the circulated water is lower than half in the standing water, the concentration can be maintained under 0.02 mg/L. So water circulation is useful to control the problems of nitrite in water purifier and has broad prospects.

water circulation; nitrite; water purifier; domestic water

2015-09-21《華南師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)》網(wǎng)址：http://journal.scnu.edu.cn/n

國家水體污染控制與治理科技重大項目(2012ZX07206-004)

呂斯濠，教授，Email:23817001@qq.com.

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1000-5463(2016)03-0109-06