黃　炯， 葉代啟， 楊佘維

(1.廣東省環(huán)境科學(xué)研究院，廣州 510045；2.廣東環(huán)科院環(huán)境科技有限公司，廣州 510045；3. 華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣州 510045)

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介質(zhì)阻擋放電-催化降解甲苯的研究

黃炯1,2， 葉代啟3*， 楊佘維1,2

(1.廣東省環(huán)境科學(xué)研究院，廣州 510045；2.廣東環(huán)科院環(huán)境科技有限公司，廣州 510045；3. 華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣州 510045)

采用線板式介質(zhì)阻擋放電結(jié)合催化劑去除甲苯，系統(tǒng)研究背景氣體、催化劑負(fù)載位置、濕度等因素對(duì)甲苯去除與出口O3質(zhì)量濃度的影響. 結(jié)果表明，負(fù)載催化劑能提高反應(yīng)器的能量密度. 催化劑置于等離子體區(qū)，主要作用是催化含氧物種，實(shí)現(xiàn)甲苯的高效去除，同時(shí)可降低出口O3質(zhì)量濃度. 發(fā)泡鎳后端負(fù)載催化劑，比前端負(fù)載催化劑的甲苯去除效率高，出口O3質(zhì)量濃度低. 濕度對(duì)等離子體去除甲苯具有雙重效應(yīng)，甲苯的去除效率隨著濕度的增加先增大后減少.催化劑置于等離子體區(qū)后，可實(shí)現(xiàn)甲苯和O3的同時(shí)高效去除. 在等離子體催化體系中，甲苯的降解由高能電子和自由基引發(fā)，反應(yīng)的主要產(chǎn)物是CO、CO2和H2O，氣相副產(chǎn)物主要有烷烴、酸、醛和含苯環(huán)有機(jī)物.

甲苯； 介質(zhì)阻擋放電； 催化； O3

揮發(fā)性有機(jī)物(Volatile Organic Compounds，VOCs)是指室溫下蒸汽壓大于70.91 Pa，在空氣中沸點(diǎn)在260 ℃以下的有機(jī)化合物[1]. 工業(yè)源VOCs成分復(fù)雜，排放涉及行業(yè)眾多，分布廣. 我國(guó)人為源VOCs排放總量大，年排放量超過(guò)千萬(wàn)噸，典型行業(yè)VOCs污染非常嚴(yán)重，且有持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì)[2-3]. 近年來(lái)，國(guó)家和地方政府頒布了一系列的政策法規(guī)和排放標(biāo)準(zhǔn)對(duì)VOCs進(jìn)行控制，VOCs治理已成為研究熱點(diǎn)[4-5]. 常用治理技術(shù)如吸附、吸收、吸附-催化燃燒、催化燃燒、光催化、生物降解等對(duì)低濃度、大風(fēng)量的VOCs存在去除效率低、運(yùn)行費(fèi)用高、催化劑易失活和副產(chǎn)物多等問(wèn)題[6-7]. 近年來(lái)興起的低溫等離子催化降解技術(shù)具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、去除效率高等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是治理低濃度、大風(fēng)量VOCs極有前景的技術(shù)之一[8].

介質(zhì)阻擋放電(Dielectric Barrier Discharge， DBD)是將絕緣材料插入放電空間的一種氣體放電形式，能夠注入很高的能量，且結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，是最常用的低溫等離子的產(chǎn)生方式之一. 介質(zhì)阻擋放電-催化去除VOCs的工藝，根據(jù)催化劑的位置，可分為一段式和兩段式：(1)一段式，催化劑置于等離子體區(qū)，催化劑可涂在反應(yīng)器壁上，也可作為電極材料[9]；(2)兩段式，催化劑置于等離子體區(qū)后[10]. 一段式的特點(diǎn)是等離子體和催化劑直接作用，活性物種容易到達(dá)催化劑表面進(jìn)行反應(yīng)，其主要問(wèn)題是氣相副產(chǎn)物的排放，特別是O3的泄漏[11]；兩段式的特點(diǎn)是后置的催化劑能夠利用前段等離子體產(chǎn)生的O3，其主要問(wèn)題是等離子體和催化劑的相互作用小，且前段等離子體處理VOCs產(chǎn)生的氣溶膠可能會(huì)覆蓋催化劑的活性位，降低催化效率[12-13]. 因此，等離子體和催化劑的優(yōu)化配置，以及對(duì)副產(chǎn)物O3的控制和有效利用，是低溫等離子體催化降解VOCs技術(shù)的關(guān)鍵問(wèn)題. 本文采用介質(zhì)阻擋放電結(jié)合催化劑降解甲苯，通過(guò)改變背景氣體、催化劑負(fù)載位置和濕度等條件，系統(tǒng)研究甲苯的去除效率及O3的生成和分解效率；并將催化劑置于區(qū)后反應(yīng)器，研究甲苯和O3的同步凈化；最后根據(jù)氣相產(chǎn)物，探討介質(zhì)阻擋放電-催化降解甲苯的機(jī)理.

1　實(shí)驗(yàn)部分

1.1催化劑制備

以發(fā)泡鎳(110 mm×48 mm×3 mm)為載體，采用浸漬法分別制備無(wú)活性氧化鋁涂層和有活性氧化鋁涂層的錳催化劑. 將發(fā)泡鎳置于10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)乙酸錳溶液中，浸漬2 min后取出，120 ℃干燥 2 h，然后置于馬弗爐中450 ℃焙燒4 h，制得MnOx/發(fā)泡鎳催化劑. 采用Al2O3前驅(qū)體配備15%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))鋁膠溶液，將發(fā)泡鎳浸漬于鋁膠溶液中，飽和后取出在120 ℃下干燥2 h，冷卻后稱質(zhì)量，重復(fù)負(fù)載，使發(fā)泡鎳和鋁膠的質(zhì)量比為2∶1，然后置于馬弗爐中450 ℃焙燒4 h，制得Al2O3/發(fā)泡鎳載體.再將Al2O3/發(fā)泡鎳載體置于10%乙酸錳溶液中，浸漬2 min后取出，120 ℃干燥2 h，然后置于馬弗爐中450 ℃焙燒4 h，制得MnOx/Al2O3/發(fā)泡鎳催化劑.

1.2催化劑表征

采用X射線衍射(X ray diffraction，XRD)(MSAL XD-3，北京普析)分析催化劑的成分，管電壓為36 kV，管電流為20 mA，掃描速率為4°/min，掃描范圍為10°<2θ<90°. 采用全自動(dòng)比表面積及微孔孔隙分析儀(ASAP 2020M)分析催化劑的比表面積和孔徑分布，比表面積采用Barrett-Emmett-Teller(BET)方法計(jì)算.

1.3評(píng)價(jià)裝置

實(shí)驗(yàn)評(píng)價(jià)裝置由氣體發(fā)生系統(tǒng)、反應(yīng)器和氣相產(chǎn)物分析系統(tǒng)3部分組成(圖1).

氣體發(fā)生系統(tǒng)分別以氮?dú)?純度>99.999%)和干空氣(純度>99.99%)為背景氣體. 甲苯鼓泡瓶置于冰水浴槽中(T=0±1 ℃)，甲苯的初始質(zhì)量濃度為380 mg/m3，總氣體流量為500 mL/min. 除考察濕度的影響外，實(shí)驗(yàn)都是在絕對(duì)濕度為0%的條件下進(jìn)行. 介質(zhì)阻擋反應(yīng)器為線板式反應(yīng)器，接地極為多孔發(fā)泡鎳，2mm普通玻璃板為介質(zhì)板. 高壓電源(50 Hz，0～250 kV)由變壓器和輸入調(diào)壓器組成，輸入的功率由數(shù)字功率計(jì)(YF 9901，杭州遠(yuǎn)方)檢測(cè). 為了降低吸附作用對(duì)甲苯去除的影響，在甲苯達(dá)到平衡后再進(jìn)行活性測(cè)試.

1.4分析方法

甲苯、CO、CO2的質(zhì)量濃度采用氣相色譜儀(GC7890Ⅱ，上海天美)進(jìn)行在線分析. O3質(zhì)量濃度采用O3分析儀(DCS-1，上海理達(dá)，量程0～100mg/m3)進(jìn)行在線分析，質(zhì)量濃度高于100 mg/m3時(shí)用空氣稀釋后測(cè)量. 尾氣的成分采用氣質(zhì)聯(lián)用儀(GC-MS 5975C，Agilent)進(jìn)行分析.

圖1　實(shí)驗(yàn)流程圖

2　結(jié)果和討論

2.1催化劑表征結(jié)果

2.1.1比表面積和孔徑分析表1為所制備的MnOx/發(fā)泡鎳、Al2O3/發(fā)泡鎳和MnOx/Al2O3/發(fā)泡鎳催化劑樣品的BET比表面積. 可見，氧化鋁涂層顯著提高催化劑的比表面積. 由圖2可知，催化劑的等溫線屬于Ⅳ類吸附等溫線，且圖中的等溫線有H1型遲滯環(huán)，表明催化劑存在介孔結(jié)構(gòu)；孔徑分布圖(圖3)也顯示樣品的孔徑呈單峰分布，且主要集中于6 nm左右.

表1　催化劑樣品的BET比表面積

圖2　MnOx/Al2O3/發(fā)泡鎳的N2吸附等溫線

Figure 2Nitrogen adsorption isotherms of MnOx/Al2O3/nickel foam

圖3　MnOx/Al2O3/發(fā)泡鎳的孔徑分布圖

2.1.2X射線衍射分析在2θ為37°、46°、66.8°附近出現(xiàn)γ-Al2O3的特征峰(圖4)，表明所制備的Al2O3是活性氧化鋁；譜圖中未出現(xiàn)尖銳的MnOx的特征峰，且MnOx的特征峰較小，說(shuō)明MnOx晶粒較小. 由于MnOx的負(fù)載量少，MnOx能夠較好地分散在載體Al2O3上. GUO等[11]制備了高負(fù)載量的MnOx/Al2O3/發(fā)泡鎳催化劑，其XRD分析結(jié)果表明Mn主要以Mn2O3存在，而本研究所制備的催化劑還含有更高活性的MnO2和Mn3O4.

圖4　MnOx/Al2O3/發(fā)泡鎳的XRD譜圖

2.2催化劑的吸附作用

在介質(zhì)阻擋放電-催化體系中，催化劑的吸附性能對(duì)甲苯的去除有重要影響. 催化劑吸附甲苯可增加甲苯與活性物種的碰撞機(jī)會(huì)，延長(zhǎng)甲苯在反應(yīng)區(qū)的停留時(shí)間，提高甲苯的去除效率[14]. 圖5是絕對(duì)濕度分別為0%和0.6%的條件下，MnOx/Al2O3/發(fā)泡鎳對(duì)甲苯的吸附曲線. 可見，絕對(duì)濕度為0%時(shí)，在81～118 min甲苯吸附曲線的C/C0值(C、C0分別為出口、進(jìn)口的甲苯質(zhì)量濃度)穩(wěn)定在0.95，在較長(zhǎng)的時(shí)間后才達(dá)到吸附平衡；而絕對(duì)濕度為0.6%時(shí)，甲苯吸附曲線很快就達(dá)到吸附平衡. 水蒸氣對(duì)催化劑吸附性能具有較大影響，原因是水蒸氣與甲苯在催化劑上存在競(jìng)爭(zhēng)吸附[15].

圖5　甲苯在催化劑上的吸附

2.3催化劑對(duì)能量密度的影響

分別以空白發(fā)泡鎳、Al2O3/發(fā)泡鎳和MnOx/Al2O3/發(fā)泡鎳作為接地極，考察空氣氣氛下催化劑對(duì)介質(zhì)阻擋放電性能的影響.由圖6可知，在相同電壓下，能量密度的大小順序?yàn)镸nOx/Al2O3/發(fā)泡鎳>Al2O3/發(fā)泡鎳>空白發(fā)泡鎳. 由BET結(jié)果可知，發(fā)泡鎳負(fù)載催化劑后比表面積增大，負(fù)載的催化劑增加了電極表面的放電尖端，增加了放電通道，從而提高了能量密度.

圖6　催化劑對(duì)反應(yīng)器能量密度的影響

2.4背景氣體對(duì)反應(yīng)器能量密度、甲苯去除及出口O3質(zhì)量濃度的影響

相同電壓下，背景氣體的種類對(duì)反應(yīng)器的能量密度影響較大. 圖7為空白發(fā)泡鎳作為接地極時(shí)，分別以N2、空氣為背景氣體的能量密度. 可見，相同輸入電壓下，空氣氣氛的能量密度比N2氣氛的低，可能是由于氧氣呈電負(fù)性，降低能量效率.

圖7　不同背景氣體下反應(yīng)器的能量密度

圖8　背景氣體對(duì)甲苯去除的影響

圖9　背景氣體對(duì)出口O3質(zhì)量濃度的影響

Figure 9Effect of background gas on the ozone outlet concentration

2.5催化劑負(fù)載位置對(duì)甲苯去除及出口O3質(zhì)量濃度的影響

分別在發(fā)泡鎳載體的前端5.5 cm和后端5.5 cm負(fù)載錳催化劑，考察催化劑負(fù)載位置對(duì)甲苯去除及出口O3質(zhì)量濃度的影響(圖10).由圖可知，輸入相同電壓時(shí)，甲苯去除效率的大小順序?yàn)闊o(wú)催化劑<前端負(fù)載<后端負(fù)載，而出口O3質(zhì)量濃度的大小順序?yàn)闊o(wú)催化劑>前端負(fù)載>后端負(fù)載. 由此可知，放電極后端負(fù)載催化劑能有效利用前端放電產(chǎn)生的O3，且O3催化分解生成的活性氧原子進(jìn)一步提高甲苯的去除效率，同時(shí)降低O3質(zhì)量濃度.

圖10　催化劑負(fù)載位置對(duì)甲苯去除率(A)和出口O3質(zhì)量濃度(B)的影響

2.6絕對(duì)濕度對(duì)甲苯去除及出口O3質(zhì)量濃度的影響

有水蒸氣時(shí)甲苯的去除率明顯比無(wú)水蒸氣時(shí)高(圖11)，且絕對(duì)濕度為0.6%時(shí)，甲苯的去除效率最高，當(dāng)輸入電壓9.0 kV時(shí)，甲苯去除效率達(dá)41.5%，而絕對(duì)濕度為0%時(shí)則為30%. 水分子與高能電子碰撞產(chǎn)生OH自由基，可提高甲苯的去除效率[17]. 但由于水呈電負(fù)性，隨著濕度的增加，會(huì)使大量高能電子淬滅，導(dǎo)致活性物種產(chǎn)生量減少，不利于甲苯的去除和O3的生成(圖12)，因此，濕度對(duì)甲苯的去除存在一個(gè)最佳值.

圖11　絕對(duì)濕度對(duì)甲苯去除效率的影響

圖12　絕對(duì)濕度對(duì)出口O3質(zhì)量濃度的影響

Figure 12Effect of absolute humidity on the ozone outlet concentration

2.7介質(zhì)阻擋放電-催化體系中副產(chǎn)物O3的控制和利用

空氣背景下，一段式介質(zhì)阻擋放電-催化反應(yīng)器會(huì)產(chǎn)生大量O3，其排放可引起二次污染. 作為放電副產(chǎn)物的O3，是一種強(qiáng)氧化物，且其催化分解可產(chǎn)生活性氧，因此，O3的控制和有效利用對(duì)等離子體催化技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義. 兩段式的等離子體和催化劑結(jié)合方式，被認(rèn)為是解決O3問(wèn)題的有效方法. 圖13為催化劑(60 mm×48 mm×1 mm)置于等離子體區(qū)后，輸入電壓為9.0 kV時(shí)甲苯和O3的去除效率，80 min內(nèi)O3去除效率在99.0%以上. 無(wú)催化劑時(shí)甲苯的去除效率為30.0%(圖8)，催化劑結(jié)合在等離子體區(qū)后甲苯的去除效率為92.8%，催化劑結(jié)合在等離子體區(qū)后，可催化分解放電產(chǎn)生的O3,產(chǎn)生的活性氧能有效地降解甲苯，實(shí)現(xiàn)甲苯及O3的同時(shí)凈化.

圖13　催化劑結(jié)合在等離子體區(qū)后甲苯和O3的去除Figure 13　Removal of toluene and ozone with catalyst in postplasma

2.8降解產(chǎn)物和反應(yīng)途徑分析

介質(zhì)阻擋放電-催化降解甲苯過(guò)程中，主要產(chǎn)物是CO、CO2和H2O. 催化劑結(jié)合在等離子體區(qū)時(shí)，隨著輸入電壓的增大，CO和CO2的產(chǎn)生量增加，而碳平衡也相應(yīng)增大(圖14). 結(jié)合O3產(chǎn)生規(guī)律可知，輸入電壓增大，O3產(chǎn)生量增加，催化劑可分解的O3量也相應(yīng)增加. 由于O3催化分解產(chǎn)生的活性氧顯著增加，甲苯降解產(chǎn)生的CO、CO2也相應(yīng)增加.

由碳平衡數(shù)據(jù)可知，甲苯并未完全降解為CO、CO2和H2O. 為進(jìn)一步考察氣相副產(chǎn)物的組成，收集反應(yīng)的尾氣進(jìn)行GC-MS分析，并采用計(jì)算機(jī)檢索和人工解析其相應(yīng)的質(zhì)譜圖. 表2列出了主要?dú)庀喔碑a(chǎn)物對(duì)應(yīng)的停留時(shí)間及物質(zhì)的分子式，由表可知，甲苯降解的氣相副產(chǎn)物主要有烷烴類、醛類、酸類和苯系物等.

圖14　甲苯降解過(guò)程的COx質(zhì)量濃度及碳平衡

Figure 14COxconcentration and carbon balance in toluene decomposition

表2　主要?dú)庀喔碑a(chǎn)物對(duì)應(yīng)的停留時(shí)間及物質(zhì)的分子式

(1)高能電子作用下，自由基、激發(fā)態(tài)物種和O3的生成：

e+O2→e+O+O

e+N2→N+N+e

O+O2+M→O3+M

(2)O3催化分解時(shí)活性氧的生成：

O3→O+O2

(3)甲苯的去除反應(yīng)：

e+C7H8→C6H5CH2+H+e

O+C6H5CH3→C6H5CH2O+H

C6H5CH2O+O2→C6H5CHO+HO2

C6H5CH3、R、RCOOH、RCHO、RCOR+O、OH→CO、CO2

3　結(jié)論

(1)在發(fā)泡鎳上負(fù)載活性氧化鋁，可提高催化劑的比表面積，促進(jìn)催化劑電極的放電效率，而催化劑良好的吸附性能，則有利于提高等離子體區(qū)內(nèi)甲苯的降解效果.

(2)催化劑置于等離子體區(qū)，可催化含氧物種，顯著提高甲苯的去除效率，同時(shí)降低出口O3質(zhì)量濃度. 輸入電壓為9.0 kV時(shí)，負(fù)載催化劑后使甲苯的去除效率從30.0%提高到88.9%，O3分解效率達(dá)到59.6%.

(3)水蒸氣在等離子體區(qū)對(duì)甲苯的降解具有促進(jìn)作用，但較高的水蒸氣含量可使高能電子淬滅，從而對(duì)甲苯降解產(chǎn)生抑制作用. 輸入電壓9.0 kV時(shí)，絕對(duì)濕度為0.6%的甲苯去除效率最高，達(dá)到41.5%.

(4)催化劑結(jié)合在等離子體區(qū)后，能有效利用前段放電產(chǎn)生的O3，O3催化分解產(chǎn)生的活性氧可高效降解甲苯，實(shí)現(xiàn)甲苯及O3的同時(shí)去除. 輸入電壓9.0 kV時(shí)，甲苯的去除效率為92.8%，80 min內(nèi)O3去除效率在99%以上.

本研究通過(guò)分析甲苯降解的氣相產(chǎn)物，初步探討了介質(zhì)阻擋放電-催化降解甲苯的途徑，但甲苯、高能電子、中間產(chǎn)物、活性物種及水蒸氣等的相互作用機(jī)理還需進(jìn)一步深入研究.

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【中文責(zé)編：成文英文責(zé)編：李海航】

Research on Dielectric Barrier Discharge Combined with Catalyst for Toluene Removal

HUANG Jiong1,2， YE Daiqi3*， YANG Shewei1,2

(1. Guangdong Provincial Academy of Environment Science, Guangzhou 510045, China; 2. Guangdong Huankeyuan Environmental Technology Co., Ltd., Guangzhou 510045, China; 3. School of Environment and Energy of South China University of Technology, Guangzhou 510006，China)

A wire-plate dielectric barrier discharge combined with catalysts was used to remove toluene. The effects of background gas, loading position of catalysts as well as humidity on the removal of toluene and ozone were investigated. It was found that the energy density was increased with the catalyst in plasma. When the catalyst was placed in plasma, the high removal efficiency of toluene and ozone was realized because of the catalysis of oxygen species. Comparing the catalyst loaded in the back end with the front end, higher toluene removal efficiency and less ozone production was realized. Humidity had both positive and negative influence on the removal of toluene in plasma system. With increase of humidity, the removal efficiency of toluene first increased and then decreased. The toluene and ozone were removed simultaneously with the catalyst in post-plasma. In plasma catalysis system, the decomposition of toluene was initiated by high energy electron and radicals, and the main products were CO, CO2and H2O, and the by-products were alkanes, acids, aldehyde and benzene-ring organic compounds in gaseous phase.

toluene; dielectric barrier discharge; catalysis; ozone

2015-11-03 《華南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)》網(wǎng)址：http://journal.scnu.edu.cn/n

廣東省應(yīng)用型科技研發(fā)專項(xiàng)項(xiàng)目(2015B020236004)

葉代啟，教授，Email:cedqye@scut.edu.cn.

X51

A

1000-5463(2016)03-0102-07