宋有學，李永明，劉國偉，王亭亭

中國工程物理研究院，四川 綿陽　621908

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Hidex 300SL 液閃裝置測量低水平氚水活度的參數(shù)優(yōu)化

宋有學，李永明*，劉國偉，王亭亭

中國工程物理研究院，四川 綿陽621908

摘要：Hidex 300SL是基于三管符合計數(shù)/兩管符合計數(shù)(TDCR)方法絕對測量低水平氚水活度的液閃裝置。本工作基于該裝置對標準非淬滅氚水樣品進行測量研究，明確了系統(tǒng)的探測效率與TDCR的關系；討論了該裝置的測量模式、符合時間等參數(shù)對計數(shù)率、衰變率和TDCR的影響；并對儀器的運行參數(shù)進行選擇優(yōu)化，在“H-3”測量模式及35 ns的符合時間窗下，系統(tǒng)對3H的探測效率達73.2%，衰變率穩(wěn)定性好于0.47%；最后對空氣本底樣品進行測量，評估了該裝置對氚水樣品的探測下限，為后續(xù)環(huán)境低水平樣品的精確測量提供有益參考。

關鍵詞：Hidex 300SL； TDCR；3H； 參數(shù)優(yōu)化

芬蘭Hidex公司生產(chǎn)的300SL液閃計數(shù)器是基于同一平面上互成120°夾角的3個光電倍增管符合測量低水平α/β放射性活度的裝置[1]，其原理幾何模型示于圖1。該裝置采用三管符合計數(shù)與所有兩管符合計數(shù)比(TDCR[2-3])的方法，直接求解系統(tǒng)的探測效率，進而求出待測樣品的活度值，不需要使用標準源對儀器進行效率刻度，相比其他基于兩管符合相對測量的傳統(tǒng)液閃裝置，可以實現(xiàn)樣品活度的絕對測量，并具有更高的探測效率和精度，目前對3H(衰變β粒子最大能量≈18.6 keV)的測量效率已達到70%，可以很好地開展低水平涉氚環(huán)境樣品的活度測量工作。本工作擬對該裝置運行的基本參數(shù)進行實驗優(yōu)化研究。

圖1　三管符合測量幾何模型Fig.1　Geometric model of three photomultiplier tubes for coincidence measurement

1Hidex 300SL裝置參數(shù)的優(yōu)化

Hidex 300 SL裝置的運行由界面軟件Mikro Win 2000進行控制，用戶可以友好地實現(xiàn)測量條件選擇、實驗數(shù)據(jù)處理和分析、報告生成等功能?；谠撗b置對美國PE公司生產(chǎn)20 mL (8 mL氚水樣品+12 mL閃爍液) 非淬滅標準氚水樣品 (2010.4.28出廠標定的衰變率(disintegrations rate,D)為269 200/min) 進行測量研究。 以期明確該裝置提取TDCR方式及其和探測效率的關系，進而討論實際應用中裝置的能量閾值和符合時間等參數(shù)對測量結(jié)果的影響，并對參數(shù)優(yōu)化選取后系統(tǒng)的穩(wěn)定性進行檢驗，最后基于20 mL空氣本底樣品的實驗測量，對系統(tǒng)探測下限進行定量評估。

1.1探測效率與TDCR的關系

儀器的使用說明手冊中指出，相關的實驗結(jié)果和數(shù)學推導表明對于純β衰變的放射性核素，該類裝置測量的TDCR值正比于系統(tǒng)總的探測效率(E)，比例因子為1(±15%)[1]。基于標準源的測量對此結(jié)論進行實驗驗證，設置裝置測量時間為300 s，符合時間為35 ns，采用“H-3”模式的測量結(jié)果為計數(shù)率C=146 714/min，TDCR=0.732。對以上過程輸出的符合能譜(圖2)進行分析，對兩條能譜曲線的面積進行積分，得到三管符合計數(shù)N3=518 669.5 和所有兩管符合計數(shù)N2=708 333，根據(jù)定義TDCR=N3/N2=0.732，與軟件界面表征顯示的結(jié)果相符，證明該數(shù)學操作可理解為裝置提取TDCR的方式。

圖2　標準氚樣品能譜Fig.2　Energy spectrum of standard tritium water sample

本實驗用的標準氚水樣品在2010年4月28日出廠時標定D=269 200/min，由12.33 a的半衰期推算到測量時的D=201 304/min，按定義探測效率E=C/D=146 714/201 304=0.729， 與TDCR值在1%的誤差范圍內(nèi)相符?？梢?，該裝置使用實驗譜圖直接求解的TDCR值近似為探測效率合理。

1.2測量模式的選取

在Mikro Win 2000軟件界面中對3H的測量共有4種模式 (圖3) ：“H-3 High water load”(A)、“H-3 Low water load”(B)、“Free”(C)、“H-3”(D)。每個模式在計數(shù)窗口中都有固定的上下限值，其中“Free”模式默認為0到1023道全譜采集，“H-3”模式測量范圍為5到350道，“H-3 Low water load”采用低限制模式測量范圍減少為5到300道，“H-3 High water load”采用高限制模式測量范圍僅從5到140道。設置相同的測量時間(300 s)和符合時間(35 ns)，對以上4種模式進行比對測量，以選取探測效率最優(yōu)的工作模式，衰變率的測量結(jié)果示于圖4。

圖3　3H的4種測量模式Fig.3　Four kinds of measurement models for 3H

模式：×——A，▲——B，■——C，◆——D圖4　3H的4種測量模式結(jié)果對比Fig.4　Comparison of measurement results with different models

從圖4可知， 只有“Free”(C)和“H-3”(D)的測量結(jié)果與定標外推值相符，而“H-3 High water load”和“H-3 Low water load”兩種模式的上限過低，不能完全測量3H的能譜，只能部分反映樣品活度的強弱。因此，在對低水平環(huán)境樣品測量時，應選擇“H-3”或者“Free”兩種模式，對應的探測效率也最高。

1.3符合時間的影響

符合時間是符合測量的一個關鍵物理量。符合門開得過小，真符合事件將存在丟失，開得過大，偶然符合將會增加，為此需要對其進行合理的實驗選取。設置測量時間為300 s，在不同的符合時間下，采用“H-3”模式測量3H標準源，結(jié)果示于圖5。由圖5可知，符合時間越小丟失的符合計數(shù)越多，所測量得到的計數(shù)率和TDCR值越小，其中TDCR小得多而計數(shù)率小得少，該類不完全測量的結(jié)果將導致衰變率值比真實值偏大。在30 ns以后符合計數(shù)均趨于飽和，為避免更多偶合符合的影響，測量氚樣的符合時間選擇35 ns為佳。

圖5　不同符合時間對測量結(jié)果的影響Fig.5　Influence on measurement results with different coincidence gate

1.4系統(tǒng)穩(wěn)定性

該裝置一批可放置40個20 mL樣品，采用機械步進傳動的方式進行換樣，測完一個樣品待將其送回后再取下一個，相應光倍管的符合測量也同步開停，為此需對系統(tǒng)測量的穩(wěn)定情況進行檢驗。設置計數(shù)時間300 s，符合時間35 ns，在“H-3”測量模式下重復10次測量3H標準源的穩(wěn)定性。結(jié)果表明，不同批次測量的偏差較小，其中衰變率好于0.47%，計數(shù)率好于0.3%，TDCR好于0.2%。

1.5系統(tǒng)探測下限

系統(tǒng)的探測下限(最小期望值)是低水平氚水活度測量最為關心的物理參數(shù)。在α=β=0.05即95%置信水平下，基于液閃TDCR方法測量凈計數(shù)的探測限(LD，Bq/L)可由式(1)計算[4]。

(1)

其中：k1-α=3，犯第一類錯誤的標準正態(tài)分布的分位數(shù)；k1-β=1.645，犯第二類錯誤的標準正態(tài)分布的分位數(shù)；tb，本底測量時間，s；Cb，本底計數(shù)率，s-1；V，樣品體積，L；探測效率εH-3=0.732。對20 mL(8 mL氚水樣品+12 mL閃爍液) 空氣本底樣品，選取符合時間為35 ns ，在不同的測量時間下 ，采用“H-3”模式進行測量，由計數(shù)率值計算探測下限，結(jié)果示于圖6。由圖6可知，探測下限是測量時間的函數(shù)，時間越長LD值越小。

圖6　探測下限隨測量時間的變化關系Fig.6　Relationship of the system detection limits with the measuring time

2結(jié)論

對300SL液閃裝置測量低水平氚水活度的參數(shù)進行了研究。明確了系統(tǒng)對TDCR值的直接測量方式以及其在非淬滅3H樣品的測量中可近似與系統(tǒng)探測效率相等的關系；討論了該裝置的測量模式和符合時間等參數(shù)對計數(shù)率、衰變率、TDCR值的影響，最終選擇“H-3”和“Free”作為合理的測量模式; 在35 ns的符合時間窗下，系統(tǒng)對3H的探測效率高達73.2%，衰變率穩(wěn)定性好于0.47%；并基于優(yōu)化后的參數(shù)條件對空氣本底樣品進行測量，評估了該裝置對氚水樣品的探測限，為后續(xù)環(huán)境低水平樣品的精確測量提供有益參考。

參考文獻：

[1]Anon. Hidex 300 SL 425-201 automatic liquid scintilla counter owner’s handbook[R]. Finland: Hidex Oy, 2011.

[2]Broda R. A review of the triple-to-double coincidence ratio (TDCR) method for standardizing radionuclides[J]. Appl Radiat Isot, 2003, 58: 585-594.

[3]Nisti M B, Saueia C H R, Mazzilli B P. Comparison of triple to double coincidence ratio and quench parameter external methods for the determination of3H efficiency by liquid scintillation counting[C]. International Nuclear Atlantic Conference-INAC 2013, Recife, PE, Brazil, November 24-29, 2013.

[4]Anon. The measurement of tritium in environmental water samples[R]. Application note, Hidex 300SL 453 TM, DOC413-007 Version 1.0.

收稿日期：2015-10-10；

修訂日期：2015-12-02

基金項目：中國工程物理研究院材料研究所特聘人才基金(TP201302-6)

作者簡介：宋有學(1986—)，男，甘肅白銀人，碩士研究生，輻射防護專業(yè) *通信聯(lián)系人：李永明(1984—)，男，廣西防城港人，博士，副研究員，從事輻射探測技術研究，E-mail: nphliym@caep.cn

中圖分類號：TL84

文獻標志碼：A

文章編號：0253-9950(2016)01-0043-04

doi：10.7538/hhx.2016.38.01.0043

Parameters Optimization of Hidex 300SL Liquid Scintillation Counter for Measuring Activity of Low Level Tritium Water

SONG You-xue, LI Yong-ming*, LIU Guo-wei, WANG Ting-ting

Chinese Academy of Engineering Physics, Mianyang 621908, China

Abstract:Hidex 300SL is the liquid scintillation device based on triple-to-double coincidence ratio(TDCR) method for absolutely measuring the activity of low level tritium water. The relationship between the detection efficiency of the system and the TDCR was established by an unquenched standard tritium water sample measurements. The influences of counting rate, disintegrations rate and TDCR were also discussed. Additionally, a detailed optimization study of the instrument operation parameters was carried out. The system detection efficiency of 73.2% and the stability better than 0.47% were obtained with “H-3” measurement model and 35 ns coincidence gate. Finally, the detection limits were evaluated by an air background sample measurements, which can provide useful references for the accurate determination of tritium concentration in environmental water.

Key words:Hidex 300SL; TDCR;3H; parameters optimization