范玉超 王蒙 邰倫倫 吳求剛 葛玉琴 周皖寧 張雪

摘 要：該文分析了底泥重金屬污染物的來(lái)源、污染現(xiàn)狀、固化劑分類及固化/穩(wěn)定化機(jī)理，指出固化/穩(wěn)定化修復(fù)技術(shù)存在的不足，并對(duì)研發(fā)高效、綠色、低成本、效果持久的固化劑產(chǎn)品及選擇嚴(yán)重污染區(qū)開展修復(fù)示范試點(diǎn)進(jìn)行了展望。

關(guān)鍵詞：固化劑；重金屬污染底泥；固化/穩(wěn)定化修復(fù)技術(shù)

中圖分類號(hào) X52 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A 文章編號(hào) 1007-7731（2016）13-0097-05

重金屬是指相對(duì)密度在4.5g/cm3以上，或比重大于5的金屬。與有機(jī)物不同，重金屬無(wú)法被微生物降解，且能夠富集在生物體內(nèi)，因此重金屬污染物潛在危害性大。由泥沙、黏土、有機(jī)質(zhì)及各種礦物混合形成的底泥，經(jīng)過(guò)一系列物理化學(xué)、生物、水體傳輸?shù)茸饔枚练e于水體底部形成。重金屬一旦進(jìn)入水體，可通過(guò)吸附、絡(luò)合、沉淀等作用，富集在河床表層底泥中，其在底泥中的含量可超過(guò)上覆水體含量數(shù)個(gè)數(shù)量級(jí)，成為水體重金屬的儲(chǔ)存庫(kù)和歸宿[1]。當(dāng)環(huán)境條件變化時(shí)，部分重金屬可能會(huì)通過(guò)解吸、溶解、氧化還原等作用，從底泥中釋放，引起水體二次污染[2]。底泥中重金屬的不斷積累不僅對(duì)水生生物、沿河居民飲用水和農(nóng)田安全灌溉構(gòu)成嚴(yán)重威脅，還可能通過(guò)食物鏈危害人體健康。因此，對(duì)重金屬污染底泥安全處置顯得尤為必要。

當(dāng)前國(guó)內(nèi)外對(duì)于底泥中污染物的修復(fù)方法主要有4種，分別是原位固定、原位處理、異位固定和異位處理[3]。原位固定或處理是指對(duì)污染的底泥不進(jìn)行疏浚而直接采用固化/穩(wěn)定化或者生物降解等手段消除底泥污染的行為；異位固定或處理是指將污染的底泥疏浚后再進(jìn)行處理，消除污染物對(duì)水體的危害的行為。原位處理的效率一般情況下低于異位處理的效率，且工藝過(guò)程控制較困難，不能徹底消除其毒性，所以原位處理技術(shù)并未在實(shí)際工程中廣泛應(yīng)用[4]。

固化主要是指向土壤或底泥中添加固化劑而形成石塊狀固體，并將污染物轉(zhuǎn)化為不易溶解、遷移能力弱和毒性小的狀態(tài)的過(guò)程[5]；或投加固化劑使底泥由顆粒狀或者流體狀變?yōu)槟軡M足一定工程特性（如路基填料）的緊密固體，并將重金屬包裹在固化體中，減少重金屬向外界的遷移[6]；穩(wěn)定化是指在底泥中投加螯合劑使重金屬由不穩(wěn)定態(tài)（水溶態(tài)、離子交換態(tài)）轉(zhuǎn)變成穩(wěn)定態(tài)（殘?jiān)鼞B(tài)），顯著降低重金屬的生物活性[7]。利用固化/穩(wěn)定化技術(shù)處理重金屬污染底泥，是現(xiàn)階段比較合理的處理方式[8-9]。本文將從當(dāng)前我國(guó)底泥重金屬污染現(xiàn)狀及固化/穩(wěn)定化修復(fù)技術(shù)發(fā)展進(jìn)行綜述，為底泥重金屬污染綜合治理與修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。

1 我國(guó)底泥重金屬污染現(xiàn)狀

1.1 底泥重金屬污染物的來(lái)源 底泥中重金屬的來(lái)源包括自然源和人為源2個(gè)方面。自然源中，成土母質(zhì)及成土過(guò)程對(duì)底泥中重金屬的含量影響較大；而人為源則是底泥中重金屬的最重要來(lái)源。重金屬通過(guò)各類廢水、土壤沖刷、地表徑流、大氣降塵、大氣降水及農(nóng)藥施用等途徑進(jìn)入水體后[10]，通過(guò)復(fù)雜的物理、化學(xué)、生物和沉積過(guò)程在底泥中逐漸富集。

1.1.1 各類廢水 工業(yè)廢水和城市生活污水是造成底泥重金屬污染的重要原因。通常，河流沿岸分布著大大小小的企業(yè)，如印染廠、制衣廠、皮革廠等等。一方面，一些未經(jīng)（充分）處理的廢水直接進(jìn)入水體；另一方面，盡管一些廢水重金屬污染物濃度未超標(biāo)，但由于廢水排放量巨大，使得水體和底泥吸納了大量污染物，呈現(xiàn)緩慢污染的現(xiàn)象。同時(shí)，很多地方的生活污水沒(méi)有連接到排污管網(wǎng)而直接排放入水體，當(dāng)進(jìn)入水體的污染物數(shù)量超過(guò)了水體的自凈能力，導(dǎo)致水體質(zhì)量下降和惡化，進(jìn)而造成水體和底泥的污染。

1.1.2 固體廢棄物 靠近城鎮(zhèn)的河流周邊經(jīng)常隨意堆放大量的建筑垃圾、生活垃圾，自然降水（尤其是酸雨）和排水使固體廢棄物中所含的重金屬元素以廢棄堆為中心向四周環(huán)境擴(kuò)散，進(jìn)入水體，被底泥富集。另外，大型工礦企業(yè)的礦渣場(chǎng)（如饹馇、鋼渣等）、灰渣場(chǎng)、粉煤灰場(chǎng)等，在雨水和地表徑流的沖刷下，重金屬會(huì)通過(guò)地表徑流進(jìn)入附近水體底泥中。

1.1.3 土壤沖刷 2014年國(guó)家環(huán)境保護(hù)部和國(guó)土資源部發(fā)布的《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示，我國(guó)耕地質(zhì)量堪憂，Cd成為首要污染物（點(diǎn)位超標(biāo)率7.0%），其含量呈從西北到東南、從東北到西南逐漸增加的趨勢(shì)。2015年《中國(guó)耕地地球化學(xué)報(bào)告》顯示，我國(guó)污染或超標(biāo)耕地約0.076億hm2，主要分布在湘鄂贛皖區(qū)、閩粵瓊區(qū)和西南區(qū)。土壤中的重金屬可通過(guò)降雨、地表徑流等方式轉(zhuǎn)移到底泥中。如磷肥中重金屬Cd的含量較高，長(zhǎng)期施用磷肥，會(huì)造成土壤中重金屬Cd含量增大；規(guī)?；B(yǎng)殖場(chǎng)使用的有機(jī)肥料中大都含有重金屬添加劑（如Zn、Cu等），這些有機(jī)肥料在農(nóng)田施用時(shí)，會(huì)導(dǎo)致Zn、Cu等重金屬元素含量增加。

1.1.4 大氣沉降 交通運(yùn)輸、能源產(chǎn)業(yè)（發(fā)電廠）、冶金和建筑材料生產(chǎn)產(chǎn)生的氣體和粉塵，金屬礦山的開采和冶煉、電鍍等是大氣中重金屬污染物的主要來(lái)源。這類污染源中的重金屬基本上是以氣溶膠的形態(tài)進(jìn)入大氣中，通過(guò)干沉降（主要是顆粒物）或濕沉降（主要是雨水）的方式進(jìn)入水體、土壤，進(jìn)而沉積到底泥中并最終影響人類健康[11-12]。

1.2 底泥重金屬污染現(xiàn)狀 滑麗萍等[13]通過(guò)搜集我國(guó)不同區(qū)域湖泊底泥重金屬含量背景值發(fā)現(xiàn)，我國(guó)湖泊底泥重金屬污染程度不均，臨近工礦企業(yè)及人類經(jīng)濟(jì)活動(dòng)區(qū)的湖泊底泥重金屬污染較重，遠(yuǎn)離這些區(qū)域的湖泊則保持比較潔凈的水體環(huán)境。張穎等[14]采用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分析法對(duì)松花江全江段表層沉積物調(diào)查發(fā)現(xiàn)，松花江表層沉積物中重金屬Hg和As的空間分布離散性較大，Cd和Pb相對(duì)較均勻，整體上松花江重金屬污染處于低度風(fēng)險(xiǎn)水平，僅個(gè)別斷面處于中度風(fēng)險(xiǎn)水平。戴秀麗等[15]通過(guò)對(duì)太湖沉積物重金屬含量的分析發(fā)現(xiàn)，太湖Cu的污染級(jí)別高于其他污染金屬，且集中在太湖北部地區(qū)；Cr屬輕度污染，但其空間分布較廣且均衡，與周邊污染點(diǎn)源關(guān)系密切。李鳴等[16]通過(guò)測(cè)定鄱陽(yáng)湖湖區(qū)、入湖口及出湖口水體及底泥中重金屬含量發(fā)現(xiàn)，鄱陽(yáng)湖水體中重金屬含量較低（遠(yuǎn)低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)），但鄱陽(yáng)湖底泥中重金屬積累較嚴(yán)重，Zn、Cu、Pb、Cd的含量均超過(guò)背景值。張?chǎng)蔚萚17]對(duì)安徽銅陵礦區(qū)水系沉積物中重金屬進(jìn)行潛在生態(tài)危害評(píng)價(jià)表明，沉積物中Cu、Pb和Zn的含量變化大，Hg和Cr變化小，除Hg、Cr和Zn外，其他重金屬都為強(qiáng)和極強(qiáng)生態(tài)危害。

2 固化/穩(wěn)定化修復(fù)技術(shù)

底泥重金屬污染按修復(fù)原理可分為物理、化學(xué)、生物及聯(lián)合修復(fù)技術(shù)。由于目前尚缺乏經(jīng)濟(jì)高效的手段將重金屬?gòu)牡啄嘀兄苯尤コ?，因此，通過(guò)化學(xué)手段降低重金屬活性，減小污染物向食物鏈的遷移是進(jìn)行底泥重金屬污染修復(fù)的重要方法。固化/穩(wěn)定化的目的是封閉污染物，最大程度地減少污染物釋放到環(huán)境中，同時(shí)提高廢物的物理力學(xué)性質(zhì)。相比于微生物和植物修復(fù)的低效率、長(zhǎng)周期以及物理修復(fù)高成本的缺點(diǎn)，固化/穩(wěn)定化技術(shù)具有操作簡(jiǎn)單、成本低、效率高等優(yōu)點(diǎn)。

固化劑的選擇是重金屬固化/穩(wěn)定化修復(fù)技術(shù)的關(guān)鍵，固化/穩(wěn)定化所用的惰性材料稱為固化劑[18]，常用的固化劑類型為無(wú)機(jī)固化劑、有機(jī)固化劑和復(fù)配固化劑。無(wú)機(jī)固化劑主要有磷礦石、磷酸氫鈣、羥基磷灰石等磷酸鹽類物質(zhì)以及硅藻土、膨潤(rùn)土、天然沸石等礦物；有機(jī)固化劑主要有草炭、農(nóng)家肥、綠肥等有機(jī)肥料[27]。固化材料有水泥、粉煤灰、石灰和石膏粉等。

水泥固化主要產(chǎn)生起膠結(jié)作用的水化硅酸鈣；粉煤灰與水泥混合使用產(chǎn)生水化鋁酸鈣和水化硅酸鈣；粉煤灰主要起充填作用；石灰固化產(chǎn)生碳酸鈣，具有一定的脫水作用；石膏固化產(chǎn)生鈣礬石，具有充填作用[20]，具體如表1。

2.2 磷酸鹽類固化劑 羥基磷灰石和磷酸氫鈣等磷酸鹽類固化劑效果好、性價(jià)比較高，磷酸鹽將重金屬元素吸附在其表面或與重金屬發(fā)生反應(yīng)生成沉淀或礦物[19]。陳世寶[21]等為了研究含磷化合物對(duì)固化/穩(wěn)定化土壤中有效態(tài)鉛的影響，向重金屬污染的土壤中施加了不同性質(zhì)的含磷化合物，結(jié)果表明，在重金屬污染的土壤中加入羥基磷灰石、磷酸氫鈣和磷礦粉能明顯降低土壤表層的有效態(tài)鉛含量，并且發(fā)現(xiàn)有效態(tài)鉛的含量隨施入的磷含量的增加而顯著降低。

2.3 含鐵類固化劑 一些研究表明，針鐵礦、鐵砂FeSO4、Fe2（SO4）3、FeCl3和石灰對(duì)As有良好的固定作用[25-27]。在堿性和氧化條件下，鐵主要以Fe3+存在，水解生成Fe（OH）3。Fe（OH）3既能吸附不穩(wěn)定擴(kuò)散狀態(tài)的膠體，起到水質(zhì)凈化的作用，又可以利用其自身帶有正電荷的特性，強(qiáng)烈地吸附磷，降低底泥磷的釋放。此外，F(xiàn)e（OH）3還能與磷反應(yīng)生成磷酸鐵以及絡(luò)合物（FeOOH-PO4）的形態(tài)而去除磷[28]。但含鐵類固化劑的處理效果容易受氧化還原電位和pH值的影響，通常都需結(jié)合其他的輔助措施[5]。近年來(lái)出現(xiàn)的復(fù)合鐵鹽與高分子聚合鐵鹽，如復(fù)合亞鐵、聚硫酸鐵等被逐漸應(yīng)用于重金屬污染底泥的固化處理中且效果較好[29]。

2.4 鋁鹽類 作為底泥固化/穩(wěn)定化應(yīng)用最早和最廣泛的鋁鹽，主要有硫酸鋁（明礬）、氯化鋁和聚合氯化鋁等，其水解后形成的A1（OH）3絮狀體，既能去除水體中的顆粒物并吸附底泥中溶出的磷[5]，又可以吸附水體中的重金屬離子，如鉻、銅、鉛、鋅等[30]。鋁鹽用于底泥鈍化效果較穩(wěn)定，不受氧化還原電位影響，成本低，且有效時(shí)間長(zhǎng)。如在美國(guó)佛蒙特州的Morey lake，投加鋁酸鈉和明礬來(lái)控制底泥磷的釋放，5年后該湖上層水體總磷濃度由20～30μg/L下降至10μg/L以下[31]。

2.5 天然礦物類固化劑 海泡石、沸石等天然礦物材料，顆粒小、比表面積大，礦物表面富集負(fù)電荷，具有較強(qiáng)的離子交換能力和吸附性。章萍等[32]向蘇州河的污染底泥中加入了膨潤(rùn)土，結(jié)果表明，鈣基膨潤(rùn)土對(duì)銅、鉛和鋅均具有較大的吸附性能，且溶液pH值升高時(shí)，對(duì)這3種重金屬的吸附效果增強(qiáng)。

2.6 有機(jī)物料 農(nóng)家肥一類的有機(jī)質(zhì)用于固化/穩(wěn)定化底泥中的重金屬，作用機(jī)理主要是含有的胡敏素和胡敏酸等能夠與底泥中的重金屬離子發(fā)生絡(luò)合作用，形成難溶物，以此降低重金屬毒性及生物可利用性[19]。華珞[33]等向重金屬污染的土壤中施加了豬廄肥進(jìn)行固化/穩(wěn)定化研究，結(jié)果顯示，施入豬廄肥可以使土壤中的碳酸鹽態(tài)鋅和有效態(tài)鋅的含量升高，而鐵猛氧化物結(jié)合態(tài)鎘、有效態(tài)鎘及鐵猛氧化物結(jié)合態(tài)鋅的含量降低。Houben等[34]向重金屬污染底泥中施加有機(jī)肥后，可交換態(tài)的鉛、鎘和鋅的含量均有大幅度的減少，固化/穩(wěn)定化效果明顯。

2.7 復(fù)配固化劑 底泥和土壤中重金屬污染多為復(fù)合污染，多種重金屬之間有相互作用，且不同固化劑對(duì)不同重金屬的固化效果存在差異?，F(xiàn)階段，通常將多種固化劑復(fù)配后再使用，以此達(dá)到對(duì)多種重金屬污染高效修復(fù)的效果[19]。曾卉[22]等用海泡石、膨潤(rùn)土、硅藻土、沸石分別與石灰石以不同的質(zhì)量比進(jìn)行復(fù)配，對(duì)重金屬污染的底泥進(jìn)行固化試驗(yàn)，結(jié)果表明，石灰石與硅藻土以質(zhì)量比2∶1復(fù)配時(shí)固化效果最好。

3 展望

近年來(lái)，水體污染治理力度不斷加大，2015年2月《水污染防治行動(dòng)計(jì)劃》的頒布后，與水體水質(zhì)密切相關(guān)的底泥重金屬污染的治理也越來(lái)越得到人們的關(guān)注。2016年3月17日，中華人民共和國(guó)國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展第十三個(gè)五年規(guī)劃綱要提出開展66.67萬(wàn)hm2受污染耕地治理修復(fù)和266.67萬(wàn)hm2受污染耕地風(fēng)險(xiǎn)管控，深入推進(jìn)以湘江流域?yàn)橹攸c(diǎn)的重金屬污染綜合治理。這些條例和規(guī)劃綱要的發(fā)布，都有助于我國(guó)大氣、土壤和水體環(huán)境質(zhì)量的改善。因此，當(dāng)前底泥重金屬污染治理重要的是進(jìn)一步減少進(jìn)入水體和底泥的污染物，達(dá)到“控源”目的，以及針對(duì)歷史遺留的重度污染底泥區(qū)進(jìn)行修復(fù)和治理，減少底泥污染物的總量，實(shí)現(xiàn)“減存”目標(biāo)。

然而，當(dāng)前能夠?qū)崿F(xiàn)底泥污染物“減存”的方法成本高，操作復(fù)雜，少有推廣應(yīng)用。更多的是采用固化方法，降低污染物的活性，減少污染物對(duì)其他生物的毒性，且目前已經(jīng)有一些實(shí)際應(yīng)用案例。如1996年長(zhǎng)春南湖湖區(qū)內(nèi)用硫酸鋁鈍化底泥，顯著增加了底泥中可溶性磷酸鹽的去除率[35]。2006年，為了解決香港城門河水質(zhì)惡臭問(wèn)題，特區(qū)政府按照“生化處理為主，疏浚為輔”的原則，疏浚底泥29×104m3，采用投加硝酸鈣原位鈍化方法從根本上治理城門河淤泥，改善了城門河的生態(tài)環(huán)境[36]。

盡管如此，固化方法當(dāng)前還存在很多不足。首先，對(duì)于固化劑材料本身，需要滿足高效、不產(chǎn)生二次污染、低成本且操作便捷；其次，由于底泥性質(zhì)差異大，對(duì)于多種重金屬?gòu)?fù)合污染，既要考慮到重金屬之間的相互作用，又要考慮到不同固化劑所針對(duì)不同重金屬的固化效果的不同（如能夠較好固定Cu、Cd、Pb的堿性固化劑，往往會(huì)增加As的活性），將多種固化劑復(fù)配之后使用，以達(dá)到高效修復(fù)的效果。

當(dāng)前已經(jīng)有不少學(xué)者在重金屬底泥固化方面進(jìn)行了大量的研究，但在實(shí)際的底泥固化中，仍存在固化效率不穩(wěn)定、底泥固化速率差異大等現(xiàn)象，尤其是酸雨的作用可能會(huì)導(dǎo)致固化后底泥污染物的二次釋放，可能會(huì)危害水生生物生存，甚至導(dǎo)致魚類死亡。關(guān)于底泥固化修復(fù)技術(shù)的實(shí)施，國(guó)內(nèi)還缺少自主生產(chǎn)的機(jī)械設(shè)備，如固化劑造粒設(shè)備、機(jī)械化投加固化劑設(shè)備等），需要加強(qiáng)研發(fā)，降低修復(fù)工程中對(duì)施工人員的健康的危害，提高可操作性。

因此，今后的一段時(shí)間內(nèi)，在固化劑產(chǎn)品的研發(fā)上，要加強(qiáng)復(fù)合固化劑的研發(fā)力度，研發(fā)出高效、綠色、低成本、效果持久的新產(chǎn)品。同時(shí)，要加強(qiáng)固化機(jī)理的研究，明確固化劑產(chǎn)品的最佳投加環(huán)境條件，加強(qiáng)對(duì)固化修復(fù)技術(shù)裝備的研發(fā)投入，降低對(duì)國(guó)外機(jī)械的依賴程度。最后，結(jié)合國(guó)內(nèi)底泥重金屬污染形勢(shì)（如湖南湘江流域、廣西環(huán)江流域、江西鄱陽(yáng)湖流域），適當(dāng)選取部分嚴(yán)重污染區(qū)，開展重金屬污染底泥的固化修復(fù)示范試點(diǎn)，總結(jié)好的經(jīng)驗(yàn)，進(jìn)行更大范圍的推廣示范。

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