徐利軍 葉宏生 張衛(wèi)東 林 敏 肖雪夫 陳細林郭曉清 夏 文 陳義珍 陳克勝

1（中國原子能科學研究院 北京 102413）

2（計量與校準技術重點實驗室 北京 102413）

分段γ掃描裝置校準用桶狀標準源的設計

徐利軍1,2葉宏生1,2張衛(wèi)東1林 敏1,2肖雪夫1,2陳細林1郭曉清1夏 文1陳義珍1陳克勝1

1（中國原子能科學研究院 北京 102413）

2（計量與校準技術重點實驗室 北京 102413）

放射性廢物桶分段γ掃描(Segmented Gamma Scanning, SGS)測量裝置結構復雜，其測量對象即廢物桶自身的放射性物質的分布、組成、活度范圍以及堆積密度等差別較大，若對每類樣品單獨進行效率刻度，通常需要多個不同組成和體積龐大的刻度源，從而花費大量的時間和費用。通過對SGS裝置的測量方法的研究，設計出以線狀源法為核心的放射性廢物桶標準源的基本模型，該模型由單個與廢物桶相同高度的線狀源插入廢物桶中進行旋轉測量形成，優(yōu)點是放射性廢物桶標準源內放射性核素與填充基質分開，結構靈活且安全性較高。通過實驗測量結果和蒙特卡羅模擬的結果進行比較，驗證其用于量值傳遞的可行性。

廢物桶，分段γ掃描裝置，校準，標準源

放射性分段γ掃描裝置(Segmented Gamma Scanning, SGS)的主要測量對象是放射性廢物桶，其測量的物理基礎是利用桶內各種核素的特征γ射線來分析這些核或放射性廢物中所含核素的種類，再利用這些特征γ射線的強度來計算我們感興趣的核素的含量或活度[1?3]。隨著我國核電產業(yè)的發(fā)展以及大量核設施退役工作的開展，需處理廢物量不斷的增加，SGS裝置由于測量時間短和使用成本低的優(yōu)點而備受青睞，對其進行刻度和校準的需求也隨之日益增多，但該量值溯源過程也存在許多難題[4?5]。首先，被分析樣品的放射性核素和基體材料成分復雜，對于儀器進行刻度時，必須首先采用一系列與待測樣品近似的刻度標樣對此類γ射線無損分析測量裝置進行刻度，制備不同種類的刻度標樣將耗費大量的時間和資金；其次，SGS裝置的測量是建立在各分段均勻分布的基礎上，用于刻度的標樣必須已知活度且放射性物質的分布必須均勻以減少未知因素，對于測量對象多為固態(tài)填充物的廢物桶樣品而言，很難將放射性核素完全均勻地分散在其內部；第三，由于SGS裝置本身比較笨重，檢定或校準刻度時只能將廢物桶標樣進行傳遞量值。放射性廢物桶體積從50 L到400 L不同規(guī)格，以均勻填充法制備的各系列的放射性桶狀標準源在其儲存和運輸時存在著困難。

為解決上述難題，擬將放射性核素集中在線狀源中與廢物桶填充基質分開，通過合理的結構設計和實驗方法的驗證，將其作為與均勻填充的放射性廢物桶等效的標準源，從而代替一般的均勻填充的桶狀標準源用于SGS裝置不同樣測量條件下放射性活度探測效率的刻度。

1 SGS裝置的建立及基于線狀源的探測效率刻度原理

典型的SGS裝置主要包括探測系統(tǒng)（一個屏蔽準直的高純鍺探頭以及相關電子學設備）、樣品定位系統(tǒng)（可使被測樣品桶能自轉和縱向上下移動）和透射源組件（一個用于自吸收校正透射源）等三大部分[6]。本項目研究過程中設計加工了一套SGS裝置，該裝置將測量過程中樣品桶的自轉和縱向分段移動分開，在實現(xiàn)SGS裝置測量功能的同時簡化了裝置，如圖1所示。在分段γ掃描測量過程中廢物桶能在旋轉平臺上自動旋轉實現(xiàn)各分段樣品的均勻化，探頭及準直器在縱向可上下移動，實現(xiàn)了分段測量。

SGS裝置是測量廢物桶時假設測量對象在水平方向上基質與放射性核素的分布是均勻一致的，將被測物（桶）沿垂直方向設定為若干段，水平方向勻速旋轉被測物，用γ射線探測器測量記錄被測物內放射性核素的γ射線能譜，利用已知探測器的效率和γ射線能量的函數(shù)關系，獲得該段被測物內放射性核素的總量[7?8]。對于SGS裝置的刻度，主要解決其在某一個分段內效率的刻度即可類推至其它分段。在各分段的γ能譜測量中，γ射線全能峰計數(shù)率損失包括兩個方面[5]：一個是儀器本身由于譜堆積效應核電子學死時間等原因引起的計數(shù)率損失；另一種是由于樣品本身對γ射線的自吸收效應引起的計數(shù)率損失。如果同時考慮上述兩種計數(shù)率損失效應，則經校正后的第i段某種能量γ射線的全能峰計數(shù)率為：

式中，CRi為第i段廢物桶樣品經校正后的γ射線全能峰計數(shù)率；PRi為第i段樣品的測量的原始γ射線全能峰計數(shù)率；CFi(RL)為第i段廢物桶樣品γ譜儀計數(shù)率損失校正因子；CFi(AT)為第i段廢物桶樣品對某一能量γ射線的自吸收衰減校正因子。

廢物桶樣品中單個測量層中放射性核素的活度Ai可以由式(2)得到，再進行加和由式(3)得到整個廢物桶的總的放射性核素活度A。

式中，N是廢物桶樣品測量時所分的段數(shù)；η是待測放射性核素中發(fā)射的特征峰能量γ射線的發(fā)射率；K是探測效率，與探測器的本征效率，被測γ射線的特征峰能量以及被測樣品對γ探頭的立體角等因素有關，它可以用某種標準樣品在一定條件下進行刻度獲得，且在同一分層條件下各層的刻度因子相同。

圖1 典型SGS裝置示意圖1. 透射源組件，2. 廢物桶旋轉平臺，3. 準直器，4. 高純鍺探頭以及低溫冷卻裝置，5. 探頭升降裝置Fig.1 Sketch of typical SGS device.1. Unit of transmission source, 2. Turntable mechanism for waste drum, 3. Collimator, 4. High purity germanium detector and its cold device, 5. Elevator mechanism for detector

殼源(Shell-Source)法[9?12]是利用線狀源在廢物桶中不同位置上測得的凈計數(shù)率進行擬合計算可以得到與一個相同活度的均勻填充桶等效凈計數(shù)率。該方法將與桶高相同長度的線狀源按照平行徑向分布在距離圓心不同的位置上，一般為7個或以上不同位置。測量時線狀源插入其中一個位置，其余空置位置填充與桶基質相同的材料。線狀源的位置分布及測量時線狀源與探測裝置的位置如圖2所示。

圖2 線狀源沿徑向不同測量位置上的分布(a)和線狀源測量示意圖(b)Fig.2 Sketch of linear source in different locations along with the radial direction (a) and sketch of linear source in measurement (b).

將線狀源插入桶內某個位置進行測量時，對于均勻填充基質的廢物桶和自身直徑可忽略不計的線狀源而言，能量為E的γ射線全能峰凈計數(shù)率NE(Ri)是線狀源所處位置的函數(shù)，如式(4)：

式中，Ri為所處位置到圓心的距離；aiE為與能量相關的擬合系數(shù)。

假設桶的最大半徑為Rmax，若沿半徑0?Rmax分布M個線狀源，M足夠大，則能量為E的特征峰總的凈峰面積為：

據(jù)積分原理，將不同線狀源插入不同位置后測量結果之和除以M，即等于均勻介質中分布均勻放射性核素的活度，M趨近于無窮，越與真實的均勻分布的廢物桶探測結果接近。實際進行探測效率校準刻度時，線狀源的位置數(shù)量N≥7即可[9]。

2 放射性廢物桶標準源的結構設計

基于線狀源的探測效率刻度方法中放射性廢物桶標準源，主要有三大部分組成：(1) 裝有放射性溶液的線狀源；(2) 用于放射性線狀源定位的隔板和套管；(3) 填充的基質材料與桶殼。放射性廢物桶標準源的主體結構如圖3所示。

圖3 放射性廢物桶標準源結構示意圖Fig.3 Sketch of reference source for radioactive waste drum.

裝有γ放射性核素溶液的容器固定在線狀源支架內。該支架為有機玻璃材質，由可放置兩個放射性溶液容器（10 mL圓柱體）的小支架組裝而成，可任意組裝拆卸以適用于不同體積的廢物桶（50 L、208 L、400 L）。每個小支架上方伸出部分為螺栓，下部凹進部分為螺母，相互間可緊密配合，以保證各放置位置的距離相同減少間隔位置差異對校準結果的影響。每個小支架為半開形狀，便于放射性容器的取放，且放置位置有一定的深度用于容器的固定，便于廢物桶整體進行旋轉測量時防止出現(xiàn)跌落，另一方面盡量減少固定綁帶引入不同填充材質。放射性容器內的放射性溶液的體積通過稱量法保持一致并進行蠟封，盡量減少溶液揮發(fā)而導致體積的變化帶來校準結果的偏差。

為獲得放射性接近均勻一致分布的廢物桶，每次測量時平行于廢物桶軸向插入同樣強度的放射性線狀源。假設在環(huán)形塊的中間插入線狀源，即形成放射性分布均勻的單個環(huán)形塊體積。按照式(6)確定線狀源位置：

式中，Si為第i個線狀源位置距離圓心距離；i為0?m，cm；m為線狀源位置總數(shù)；a為廢物桶半徑，cm。

線狀源的位置由隔板和套管確定，距離放射性廢物桶中心不同半徑處。根據(jù)填充基質材料的密度和原子序數(shù)的不同，選擇不同套管個數(shù)放置線狀源。若以每根套管的中心軸線與廢物桶中心軸線形成一個平面（重合除外），則相鄰平面間的角度相同，如圖2所示，避免標準源廢物桶進行旋轉測量時，出現(xiàn)不同角度由于密度變化較大而使γ射線自吸收衰減變化較大，造成模擬結果與實際均勻廢物桶差別較大。

由于放射性廢物桶標準源內放射性核素與填充基質分開，填充基質可根據(jù)測量樣品隨時改變減少制備標準樣品所花費的時間和精力；放射性溶液的種類和活度也可以根據(jù)目標樣品不同而改變。線狀源可抽出單獨儲存或運輸，從而減少量值傳遞過程中的放射性物質泄漏的風險和確保安全。

3 實驗測量與蒙特卡羅驗證

3.1 線狀源制備的廢物桶的實驗測量

SGS裝置的測量原理是基于各個分段內基質材料和放射性核素是均勻一致的。因此，理想的放射性廢物桶標準源是填充材料與放射性物質分布在各層內絕對分布均勻。實際中只有放射性水溶液接近該理想源。為驗證該方法制備的放射性標準廢物桶與均勻填充放射性廢物桶的等效性，選用水作為填充基質。

線狀源廢物桶填充介質為水，為更好地比較測量結果，選擇9個套管位置的隔板裝配廢物桶標準源，線狀源分別放置在距離圓心為6.6 cm、11.4 cm、14.8 cm、17.5 cm、19.8 cm、21.9 cm、23.8 cm、25.8 cm和26.4 cm處。測量時廢物桶旋轉，線狀源插入其中一個套管中，其它位置的套管填充水。待測γ核素為152Eu，將制備好的標準廢物桶放置在圖1所示的SGS裝置中測量。

152Eu的特征峰能量選121.8 keV、344.3 keV、778.9 keV、964.1 keV、1 112.1 keV和1 408 keV，測量得到各個特征峰的凈計數(shù)。將式(4)移項整理得：

同一個特征峰下不同位置的凈峰面積的對數(shù)以離圓心的距離為變量，即按式(7)中LN[NE(Ri)]?Ri作圖并進行擬合，見圖4。擬合結果中線性相關系數(shù)R2為0.999 2?0.999 6，由此可見線狀源廢物桶的設計基本滿足要求，根據(jù)不同點的擬合得到的函數(shù)關系可以計算得到均勻桶的分布。由于線狀源支架、套管、隔板以及放射性溶液容器存在，而與理想狀態(tài)的線狀源廢物桶有差異，需通過實驗對其影響進行扣除。

按照上述方法得出擬合函數(shù)后，按照微分的思想，對NE(Ri) (i=1, 2, 3, …, 27)按照Ri從0.5?R等距離進行插值計算，即R1=0.5 cm，R2=1.5 cm，…，R27=27.5 cm（廢物桶內徑R為28.3 cm）。將各點的計算結果再進行加權平均如下：

圖4 距離圓心不同位置時LN[NE(Ri)]?Ri函數(shù)關系Fig.4 Function of LN[NE(Ri)]?Ri in different distances from the center.

將峰面積按照式(8)計算得出其等效于均勻廢物桶特征峰處的凈峰面積計數(shù)率，按照式(2)可求得不同能量下該SGS裝置的探測效率Eeff如圖5所示。

圖5 利用線狀源桶得到的SGS裝置探測效率Fig.5 Detect efficiency of SGS device calculating by linear source.

由圖5可知SGS裝置的探測效率曲線與一般的高純鍺探頭的效率曲線存在差異，這其中主要是由于廢物桶是一個相對較大的體源，SGS裝置中的探頭被準直，在縱向分層中存在著張角而造成的。

3.2 水均勻廢物桶測量的模擬計算

為驗證基于線狀源的探測效率刻度方法，需制備水均勻放射性廢物桶，該工作暫未開展，擬通過蒙特卡羅(Monte Carlo, MC)方法模擬計算上述測量條件下水均勻放射性廢物桶的探測效率。

對于高純鍺(High Purity Germanium, HPGe)一類的探頭一般廠家給出的探測器晶體尺寸與實際有差異，同時本征效率實際值與理論值也存在差異，需要設計一個調整方案，精確確定探測器晶體幾何尺寸，使得在整個能量范圍內蒙特卡羅計算得到探測效率與實驗結果在誤差范圍內達到一致。在對SGS裝置進行模擬計算前需對探頭進行探頭本征效率的測量和模擬計算以建立準確的探頭模型。

在建立上述探頭模型的基礎上，水均勻廢物桶以及SGS裝置的簡化結構模型見圖6。蒙特卡羅模擬計算軟件采用FLUKA2011.2b，在EM-CASCA模式下運行，只考慮光子與電子的耦合輸運。FLUKA標準卡的輸入中源項的描述不含體源，因此需對利用SOURCE卡外接自編的源項程序進行計算。

圖6 水均勻廢物桶測量的模擬Fig.6 Simulation of measurement for uniform water drum.

各個能量點的計算效率以及與實驗測量結果比較如圖7所示，其中EX為實驗測量點。

圖7 兩種計算方法所得的探測效率比較Fig.7 Comparison of detect efficiency by two calculation methods.

可見，除低能點外兩種方法計算的探測效率結果較接近，證明利用線狀源廢物桶模擬均勻基質填充廢物桶是可行的，其中存在的差別原因如下：(1)線狀源廢物桶中桶內填充基質除水外還包含套管、隔板、線狀源支架、盛放射性溶液的器皿等，與水均勻填充放射性廢物桶不同；(2) 放射溶液集中在線狀源的小瓶中，測量過程由于廢物桶的旋轉對探頭張角的變化與水均勻桶對探頭張角的變化不完全相同；(3) 蒙特卡羅計算與實際實驗存在的差異；(4)從圖7中可以看出，低能點尤其是121 keV處的差異較大，其原因是本實驗采用密度為1.0 g·cm?3的水作為填充介質，該能量γ光子的透射率為0.00014，超出SGS裝置的適用范圍[5]（透射率T＞0.001），實驗測量結果中自吸收修正誤差較大。

4 結語

通過線狀源法桶狀標準源實際測量結果與水均勻桶的蒙特卡羅模擬計算結果的比較，可知利用線狀源法制備的廢物桶標準源是可以取代均勻填充廢物桶用于SGS裝置的刻度。桶狀標準源中的支架、容器等改變均勻性的影響因素可通過SGS裝置自帶的透射源進行修正。

為進一步驗證該線狀源法桶狀標準源在SGS裝置校準中的應用，擬制備208 L的放射性水溶液填充的廢物桶標準源，將兩種類型的標準源的校準數(shù)據(jù)進行對比，驗證其可行性后即可推廣應用于不同填充基質的廢物桶，相關研究工作正在進行中。

1 楊明太, 張連平. 桶裝廢物的非破壞分析[J]. 核電子學與探測技術, 2003, 23(6): 600?603

YANG Mingtai, ZHANG Lianping. Non-destructive assay of nuclear waste in drum[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2003, 23(6): 600?603

2 Qian N, Wang D Z, Zhu Y L, et al. Collimated LaBr3detector response function in radioactivity analysis of nuclear waste drums[J]. Nuclear Science and Techniques, 2013, 24(6): 26?31

3 劉誠, 王德忠, 李厚文, 等. 基于雙探測器校正的分段γ掃描技術研究[J]. 核技術, 2010, 33(5): 342?345

LIU Cheng, WANG Dezhong, LI Houwen, et al. An improved gamma scanning technique using two detectors at off-center positions[J]. Nuclear Techniques, 2010, 33(5): 342?345

4 Liu C, Wang D, Bai Y F, et al. An improved segmented gamma scanning for radioactive waste drums[J]. Nuclear Science and Techniques, 2010, 21(4): 204?208

5 何麗霞, 呂峰, 趙學軍, 等. 分段γ掃描標樣的非破壞性分析法檢驗[J]. 原子能科學技術, 2007, 41(2): 248?251

HE Lixia, LYU Feng, ZHAO Xuejun, et al. Non-destructive assay for segmented gamma scanning calibration standards[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2007, 41(2): 248?251

6 American Society for Test and Material. ASTM 1133-03, Standard test method for nondestructive assay of special nuclear material in low-density scrap and waste by segmented passive gamma-ray scanning[S]. USA: ASTM, 2003

7 Reilly T D, Parker J L. A guide to gamma-ray assay for nuclear materials accountability[R]. LA-5794-M, USA: Los Alamos Scientific Laboratory, 1975

8 Parker J L. The use of calibration standards and the correction for sample self attenuation in gamma-ray nondestructive assay[R]. LA-10045, USA: Los Alamos Nationa1 Laboratory, 1986

9 Bruggeman M, Gerits J, Carchon R. A minimum biased shell-source method for the calibration of rad waste assay systems[J]. Applied Radiation and Isotopes, 1999, 51(2): 255?259

10 Hsue S T, Stewart J E, Sampson T E, et al. Guide to nondestructive assay standards: preparation criteria, availability, and practical considerations[R]. LA-13340-MS, USA: Los Alamos Scientific Laboratory, 1997

11 Liang J H, Jiang S H, Chou J T, et al. Parametric study of shell-source method for radwaste radioactivity detection system[J]. Applied Radiation and Isotopes, 1998, 49(4): 361?368

12 Croft S, Mcelroy R D. The calibration of segmented gamma scanners using rod sources[R]. USA: Canberra Industries Incorporated, 2002

CLC TL84

Design of reference radioactive source of waste drum used in calibration of segmented gamma scan device

XU Lijun1,2YE Hongsheng1,2ZHANG Weidong1LIN Min1,2XIAO Xuefu1,2CHEN Xilin1GUO Xiaoqing1XIA Wen1CHEN Yizhen1CHEN Kesheng1

1(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)
2(National Key Laboratory for Metrology and Calibration Techniques, Beijing 102413, China)

Background: Segmented Gamma Scanning (SGS) device for radioactive waste barrel has complex structure and many kinds of measurement objects different in their constitution, distribution, range of radioactivity, bulk density, etc. Purpose: If the device for each sample was individually scaled, usually multiple different compositions and cumbersome calibration sources were required, which would cost a lot of time and money. So a reference source with appropriate design is required at first. Methods: Based on the study of calibration methods and Monte Carlo (MC) calculations for waste drums scanning devices, the basic model of reference source for radioactive waste barrels was established. Results: Reference source is composed of a waste barrel rotating in measurement and a linear source which inserted in it and the same height as the barrel. It is the advantage that radioactive material is separated from filling matrix in the barrel and of flexible structure as well as high security. Conclusion: The experimental measurements and MC simulation results are in great agreement especially in high energy point above 344.3 keV. It proves that the reference source can be used in value transfer for SGS devices.

Waste drums, SGS device, Calibration, Reference source

TL84

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.050502

徐利軍，男，1980年出生，2006年于中國原子能科學研究院獲碩士學位，從事電離輻射計量領域研究

2015-02-11，

2015-03-06