田 金 夏曉彬 彭 超 張志宏

1（中國科學院上海應用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學院大學 北京 100049）

10-MWt固態(tài)釷基熔鹽堆乏燃料貯存系統(tǒng)臨界安全影響分析

田 金1,2夏曉彬1彭 超1,2張志宏1,2

1（中國科學院上海應用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學院大學 北京 100049）

10-MWt固態(tài)釷基熔鹽堆(Thorium-based Molten Salt Reactor-Solid Fuel, TMSR-SF)使用TRISO (Tri-structural isotropic)顆粒燃料元件，并采用熔融氟鹽作為一回路冷卻劑，附著在燃料元件上的熔鹽有可能影響系統(tǒng)反應性。因此，需要分析在燃料元件的貯存過程中熔鹽附著燃料元件對貯存臨界安全的影響。使用SCALE6.1的TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模塊對TMSR-SF堆芯建模并進行燃耗計算，使用MCNP對乏燃料貯存系統(tǒng)進行臨界計算。分別考慮熔鹽浸滲球形燃料元件和熔鹽包覆在球形燃料元件表面兩種典型情況下，熔鹽附著對貯存系統(tǒng)反應性的影響。針對乏燃料貯存系統(tǒng)，以浸滲最大量，即熔鹽體積是石墨體積的13.9%為前提，臨界計算結果表明，熔鹽浸滲入石墨基體貯存系統(tǒng)的反應性比熔鹽包覆在球形燃料元件表面的貯存系統(tǒng)的反應性要大5%；與沒有熔鹽附著的情況相比，有熔鹽附著的情況下貯存系統(tǒng)反應性要大15%。對乏燃料貯存系統(tǒng)的臨界安全分析可知，兩種典型的熔鹽附著模型對貯存系統(tǒng)的反應性存在一定的影響，但無論是熔鹽浸滲還是包覆，貯存系統(tǒng)仍處于次臨界，意味著貯存系統(tǒng)在正常工況下是安全的。

釷基熔鹽堆，乏燃料元件，熔鹽浸滲，臨界計算，臨界安全分析

熔鹽堆(Molten Salt Reactor, MSR)是第四代國際核能論壇(Generation IV International Forum, GIF)推薦的6種先進四代堆候選堆型之一，具有資源的可持續(xù)性、高度的安全性、良好的經(jīng)濟性和可靠的防擴散性等特點，滿足核能可持續(xù)發(fā)展的需要[1]。中國科學院戰(zhàn)略性國家先導科技專項“未來先進裂變核能——釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)”包括固態(tài)燃料球床堆(Thorium-based Molten Salt Reactor-Solid Fuel, TMSR-SF)和液態(tài)燃料熔鹽堆(Thorium-based Molten Salt Reactor-Liquid Fuel, TMSR-LF)[2]。10MWt固態(tài)釷基熔鹽堆(TMSR-SF1)是固態(tài)球床堆，使用球形燃料元件，一回路冷卻劑采用2LiF-BeF2熔鹽。由于采用熔鹽作為冷卻劑，可能會導致熔鹽浸滲入球形燃料元件石墨基體，橡樹嶺國家實驗室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)的研究表明，熔鹽可浸滲到作為慢化體的石墨中[3]。在TMSR-SF1中，由于使用熔鹽作為一回路冷卻劑，浸滲到球形燃料元件石墨基體中的熔鹽可能會影響到乏燃料貯存系統(tǒng)的臨界安全，由密度效應可知，密度的變大會使中子自由程減小，系統(tǒng)的中子有效增值因子變大，系統(tǒng)反應性上升。針對這種情況，本文將對乏燃料貯存系統(tǒng)進行臨界安全分析，為TMSR-SF1乏燃料的安全貯存系統(tǒng)設計提供參考。

1 安全分析方法

1.1 TMSR-SF1反應堆堆芯和球形燃料元件

TMSR-SF1堆芯功率10 MWt，一次裝料11 043顆球形燃料元件，燃料按照四棱錐方式規(guī)則堆積，如圖1所示。堆芯活性區(qū)體積1.95 m3，堆內包括一個中子源通道，三個實驗測量通道，以及16根控制棒。在堆芯活性區(qū)內有燃料區(qū)及其外圍的反射層，堆芯活性區(qū)外有圍桶。一回路冷卻劑采用7Li富集度為99.99%的2LiF-BeF2熔鹽，冷卻劑堆芯入口溫度600 oC，堆芯出口溫度628 oC，核心中235U初始富集度17.08%，一次裝料滿功率運行120 d[4]。

圖1 球形燃料元件四棱錐方式規(guī)則堆積Fig.1 Spherical fuel elements stacked as pyramid way.

TMSR-SF1采用和高溫氣冷堆HTR-10相同結構的球形燃料元件，TRISO (Tri-structural isotropic)包覆顆粒由其核心(kernel)的UO2顆粒以及UO2顆粒外包覆的一層多孔的、低密度的熱解碳，兩層高密度的熱解致密碳和一層碳化硅構成[5]。包覆層既能有效地將裂變產物阻留在TRISO內部，又能通過低密度的熱解碳緩解氣態(tài)裂變產物對碳化硅產生內壓力，使球形燃料元件在堆芯輻照過程中不至于破裂。

1.2 計算方法

首先對TMSR-SF1堆芯展開燃耗計算，堆芯燃耗計算給出在某個時間節(jié)點上的核素質量，這為反應性價值核素隨時間的變化提供數(shù)據(jù)依據(jù)；其次分析熔鹽在燃料元件石墨基體中的浸滲情況；然后結合燃耗計算結果計算乏燃料系統(tǒng)反應性，并就兩種系統(tǒng)分別考慮熔鹽浸滲燃料元件石墨基體和熔鹽包覆球形燃料元件表面這兩種情況；最后結合臨界計算結果對乏燃料貯存系統(tǒng)進行臨界安全分析。

2 燃耗計算

采用SCALE6.1中TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)控制模塊進行燃耗計算，以確定乏燃料核素含量。TRITON控制模塊可提供集成自動化多群共振截面處理、源項計算和中子輸運計算等功能[6]，將NEWT (New ESC-based Weighting Transport code)和ORIGEN-S (Oak Ridge Isotope Generation-Advanced Version)點燃耗程序耦合可以進行二維燃耗計算。

2.1 堆芯建模

為讓入射到圍桶上的中子能夠各向同性地被反射回堆芯，圍桶處的邊界條件設置為White邊界，此邊界條件適用于圓柱等非直角幾何結構[7]。

2.2 反應性價值核素篩選

乏燃料元件從堆芯中卸出后，含有多種裂變核素，大多數(shù)核素由于對反應性貢獻很小，因此只需要選擇對中子有效增值因子貢獻較大的核素進行臨界計算[8]。反應性價值核素的篩選基于兩點要求：(1) 核素化學性質穩(wěn)定且半衰期較長；(2) 與中子反應截面大。篩選出的反應性價值核素包括主要的錒系核素、鑭系核素以及其他臨界反應性分析中已經(jīng)過驗證的核素，篩選的核素見表1。

表1 篩選的反應性價值核素Table 1 Screening the reactivity worth radionuclide.

2.3 核素分析結果

用SCALE6.1中的TRITON控制模塊下的Opus選擇上述經(jīng)過篩選的核素，該選項的作用是選擇特定核素輸出到輸出文件中。NEWT調用這些核素的截面數(shù)據(jù)進行反復迭代計算，最后將核素質量隨時間的變化結果輸出到輸出文件中。考察停堆冷卻100 天內各核素的衰變情況。表2列出了主要核素計算數(shù)據(jù)。

表2 TMSR-SF1堆芯燃耗計算結果Table 2 Burnup calculation results for TMSR-SF1 core (g).

3 乏燃料貯存系統(tǒng)臨界計算

臨界計算是為了進行臨界安全分析，乏燃料貯存系統(tǒng)臨界安全分析的目的在于確保乏燃料貯存系統(tǒng)處于次臨界狀態(tài)。

采用MCNP5對乏燃料貯存系統(tǒng)進行臨界計算和分析。MCNP5程序是基于蒙特卡羅方法的通用軟件包，被廣泛地應用于輻射防護劑量學、輻射屏蔽、裂變及聚變堆設計和核臨界系統(tǒng)（包括次臨界和超臨界系統(tǒng)）本征值的計算等方面[9]。

3.1 熔鹽對乏燃料元件影響

在TMSR-SF1乏燃料貯存系統(tǒng)中，需要研究熔鹽對反應性影響。ORNL的靜態(tài)和動態(tài)壓力滲透實驗表明，F(xiàn)LiBe熔鹽會浸滲石墨。為研究熔鹽浸滲量與石墨基體內外壓差的關系，ORNL做了相關的研究，汞在一定壓強下的浸滲特性與2LiF-BeF2熔鹽的浸滲特性相似，即在一定的壓強差下，700 oC的2LiF-BeF2熔鹽的浸滲量與3倍于此的壓強差下的室溫時汞的浸滲量相當[3]，由此擬合得出熔鹽浸滲量與球形燃料元件石墨基體內外壓強差的關系曲線如圖2，由圖2可知熔鹽在石墨基體中最大的浸滲量為13.9%。

圖2 2LiF-BeF2熔鹽浸滲石墨基體的體積分數(shù)與石墨基體內外壓強差的關系Fig.2 Relation between 2LiF-BeF2 intrusion volume and pressure difference inside and outside of graphite substrate.

全陶瓷型包覆顆粒燃料是均勻彌散在石墨基體層內部，研究表明熔鹽浸滲只是填補了基體內的孔隙，不會進入TRISO顆粒內部[10]，所以浸滲熔鹽只能停留在石墨基體中。

TMSR-SF1正常運行的情況下，石墨基體內外的壓強差約為0.2 MPa，最大壓強不超過0.4 MPa，結合擬合的關系曲線換算得出石墨基體中2LiF-BeF2浸滲量體積百分數(shù)分別為0.19%和0.27%。

由于上述數(shù)據(jù)只是TMSR-SF1設計參數(shù)，堆芯真正的工況參數(shù)還有待以后實驗得出，因此本文使用ORNL的實驗數(shù)據(jù)，為便于研究熔鹽對于乏燃料貯存的反應性影響，選取2LiF-BeF2浸滲在石墨基體內部的體積分數(shù)為熔鹽浸滲最大量13.9%。

3.2 單個貯存罐的臨界計算

TMSR-SF1乏燃料貯存罐的設計參考HTR-10乏燃料貯存罐的結構[11]，如圖3所示。貯存罐主要包括內層鋼襯、外層鋼襯和位于兩者之間的鉛屏以及頂部的屏蔽塞。

圖3 乏燃料元件貯存罐Fig.3 Spent nuclear fuel elements storage canister.

根據(jù)式(1)將前述的燃耗計算結果得到的各元素質量轉換成原子密度數(shù)據(jù)寫入MCNP數(shù)據(jù)卡中，程序運行便可得到TMSR-SF1貯存系統(tǒng)模型的臨界計算結果。

式中，Ni是第i種核素的原子密度；ρmix是乏燃料質量密度；wfi是第i種元素的質量分數(shù)；Na是阿伏伽德羅常數(shù)；Ai是第i種元素的原子質量。

為研究單個貯存罐中可裝載燃料球的個數(shù)，分別對以下對象做了臨界計算：TMSR-SF1乏燃料；體積為石墨基體13.9%熔鹽浸滲TMSR-SF1乏燃料(Spent fuel Inf 13.9%)；體積為石墨基體13.9%熔鹽包覆TMSR-SF1乏燃料表面(Spent fuel Cov13.9%)。臨界結果如圖4。

圖4 單個貯存罐針對不同的對象可裝載的乏燃料元件個數(shù)Fig.4 Number of fuel elements loading in a storage canister for different objects.

由圖4可知，有熔鹽附著燃料的貯存系統(tǒng)反應性是高于沒有熔鹽附著的貯存系統(tǒng)。這是因為，在熔鹽包覆時，起主要作用的是反射效應，中子泄露減少了，系統(tǒng)的反應性會表現(xiàn)為上升；熔鹽浸滲時，密度效應起主要作用，密度增大，中子自由程變短，系統(tǒng)中子有效增值因子變大，體現(xiàn)為反應性的上升。根據(jù)HTR-10單個貯存罐存放2000個球形燃料元件的設計貯存容量，當貯存罐裝載了2000個TMSR-SF1乏燃料球的情況下，圖4中三種情況的乏燃料貯存系統(tǒng)反應性為0.145左右，均小于國家標準GB15146.3所規(guī)定的次臨界限值0.95[12]，在上述三種情況下，可知單個貯存罐中的乏燃料元件即便有熔鹽附著，系統(tǒng)反應性仍處于次臨界。

3.3 貯存陣列的臨界計算

TMSR-SF1設計壽命為20年[13]，總共使用約220860個燃料球，則需要112個貯存罐。從臨界安全角度出發(fā)，對貯存罐的陣列排布模型進行臨界分析。排布方式：8行×7列×2層，貯存罐罐心間距為0.88 m。

為研究熔鹽對貯存系統(tǒng)反應性的影響，分別就熔鹽浸滲球形燃料元件石墨基體和熔鹽無浸滲而是包覆在球形燃料元件表面并與無包覆無浸滲的使用后貯存系統(tǒng)作臨界計算，計算結果如圖5所示。

圖5 熔鹽浸滲石墨基體和等浸滲體積熔鹽包覆在燃料表面的臨界計算結果Fig.5 Criticality calculation results which molten salt infiltration graphite substrate and volume of molten salt coating fuel surface is equal to it.

以熔鹽浸滲最大量，即熔鹽體積為石墨基體體積的13.9%為前提，得到以下兩個結論：(1) 熔鹽浸滲入石墨基體比熔鹽包覆在球形燃料元件表面的貯存系統(tǒng)的反應性要大5%；(2) 熔鹽包覆球形燃料元件的貯存系統(tǒng)和熔鹽浸滲石墨基體貯存系統(tǒng)這兩者的反應性大于沒有熔鹽（無浸滲、無包覆）的貯存系統(tǒng)反應性，有熔鹽的貯存系統(tǒng)反應性相比沒有熔鹽浸滲、沒有包覆的貯存系統(tǒng)反應性要大15%。

4 結語

對乏燃料貯存系統(tǒng)的臨界安全分析可知：(1)熔鹽會對乏燃料貯存產生影響，浸滲入球形燃料元件石墨基體內部和包覆在球形燃料元件表面均會導致貯存系統(tǒng)反應性上升，且對于相同體積的熔鹽，浸滲燃料元件會比包覆在燃料元件表面對反應性的影響略大；(2) 通過臨界計算結果可知，熔鹽會影響釷基熔鹽堆乏燃料貯存系統(tǒng)，但是有熔鹽影響的貯存系統(tǒng)仍處于次臨界，意味著乏燃料貯存系統(tǒng)在正常的貯存工況下是安全的。

1 GIF. A technology roadmap for Generation IV nuclear energy systems[R]. USA: Department of Energy, 2002

2 TMSR研究中心. 2 MWt固態(tài)釷基熔鹽實驗堆概念設計報告(上)[R]. 上海: 中國科學院上海應用物理研究所, 2013

TMSR Research Center. The conceptual design report 2 MWt solid thorium-based molten salt experiment reactor (Upper Vol)[R]. Shanghai: Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, 2013

3 Briggs R B, MacPherson H G. Molten-slat program semiannual progress report for period ending PART II: materials studies-flouride salt contamination studies[R]. ORNL-3282, USA: ORNL, 1962

4 TMSR-SF1堆物理分總體. 10 MWt TMSR-SF1總體物理方案和參數(shù)[F]. 上海: 中國科學院上海應用物理研究所, 2013

Reactor Physics Department of TMSR-SF1. Physics programs and parameters for 10 MWt TMSR-SF1[F]. Shanghai: Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, 2013

5 唐春和. HTR-10燃料元件的制造和發(fā)展趨勢[J]. 研究與探討, 2006, (3): 2?12

TANG Chunhe. The fabrication and trends of fuel elements for HTR-10[J]. Research and Discussion, 2006, (3): 2?12

6 O'Dell R D, Alcouffe R E. Transport calculations for nuclear analyses: theory and guidelines for effective use of transport codes[M]. USA: Los Alamos National Laboratory,1987: 173

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9 Monte Carlo Code Group. User manual Volume I: MCNP overview and theory[M]. USA: Los Alamos National Laboratory, 2003: 5

10 徐世江, 朱均國, 楊冰. 高溫氣冷堆包覆燃料顆粒-熱解碳化硅層包覆工藝的研究[J]. 炭素技術, 1994, 6(10): 10?14

XU Shijiang, ZHU Junguo, YANG Bing. HTR coated fuel particles-research for pyrolysis of the silicon carbide layer coating process[J]. Carbon Technology, 1994, 6(10): 10?14

11 劉繼國, 肖宏伶, 王偉成. 10 MW高溫氣冷堆乏燃料元件的貯存[J]. 原子能科學與技術, 2006, 40(2): 240?242

LIU Jiguo, XIAO Hongling, WANG Weicheng. Storage the 10 MW high temperature gas cooled reactor spent nuclear fuel element[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2006, 40(2): 240?242

12 GB15146.3-2008, 反應堆外易裂變材料的核臨界安全Ⅲ: 易裂變材料貯存的核臨界安全要求[S]. 北京: 中國標準出版社, 2008

GB15146.3-2008, Nuclear criticality safety for fissile materials outside reactors Part Ⅲ: requirements for nuclear criticality safety in the storage of fissile materials[S]. Beijing: China Standard Press, 2008

13 張國慶, 王帥, 朱興旺, 等. TMSRT-SF1源項報告[R].上海: 中國科學院上海應用物理研究所, 2014

ZHANG Guoqing, WANG Shuai, ZHU Xingwang, et al. TMSRT-SF1 source term report[R]. Shanghai: Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, 2014

CLC TL93+3

Impact analysis of criticality safety for 10-MWt solid thorium-based molten salt reactor spent nuclear fuel storage system

TIAN Jin1,2XIA Xiaobin1PENG Chao1,2ZHANG Zhihong1,2

1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China) 2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background: The 10-MWt TMSR-SF (Thorium-based Molten Salt Reactor-Solid Fuel) uses TRISO (Tri-structural isotropic) fuel and the fluoride salt is taken as a primary coolant. The molten salt could attach at the fuel element when the fuel was discharged from the core, which may consequently affect the reactivity of the spent nuclear fuel storage system. Purpose: This study aims to analyze the effects of the molten salt attached at the fuel element to the criticality safety of the spent nuclear fuel storage system. Methods: First of all, the TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion) module in SCALE was employed to calculate the burn-up results of the TRISO fuel in TMSR-SF reactor core, then in the premise of the maximum impregnated amount that the molten salt's volume is 13.9% of the graphite's volume, the criticality analysis of the spent nuclear fuel storage system was carried out by using MCNP code. Finally, the effects on the reactivity of spent fuel under conditions of molten salt infiltrated the fuel element and coated on the fuel element were compared separately. Results: Computational results showed that the reactivity in the situation that molten salt infiltrated the fuel element would be 5% greater than the molten salt coated the fuel surfaces, but is still in sub-criticality. The reactivity would be even smaller than that of the fuel elements contained only. Conclusion: Molten salt attached at the fuel element would affect the reactivity of the storage system, but the spent nuclear fuel storage system keeps in sub-criticality, which indicates the spent nuclear fuel storage system for TMSR-SF would remain in safety state.

TMSR, Spent nuclear fuel element, Molten salt infiltrate, Criticality calculation, Criticality safety analysis

TL93+3

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.050602

中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項(No.XDA02005002)資助

田金，男，1989年出生，2012年畢業(yè)于西南科技大學，現(xiàn)為碩士研究生，研究領域為固態(tài)釷基熔鹽堆乏燃料貯存臨界安全

夏曉彬，E-mail: xiaxiaobin@sinap.ac.cn

2015-03-05，

2015-03-16