楊志杰， 李則書(shū)， 侯勝利， 劉皓然， 張 明， 梁珺成

（1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)地球物理與信息技術(shù)學(xué)院，北京100083； 2.中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院，北京100029；3.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南衡陽(yáng)421001）

氡子體體積活度的液體閃爍計(jì)數(shù)方法研究

楊志杰1，2， 李則書(shū)2，3， 侯勝利1， 劉皓然2， 張 明2， 梁珺成2

（1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)地球物理與信息技術(shù)學(xué)院，北京100083； 2.中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院，北京100029；3.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南衡陽(yáng)421001）

基于液體閃爍計(jì)數(shù)原理和濾膜采樣技術(shù)，建立了一種氡（222Rn）子體體積活度和α潛能濃度的測(cè)量方法。應(yīng)用該方法對(duì)氡室中處于放射性平衡狀態(tài)的氡子體體積活度進(jìn)行了取樣測(cè)量，氡子體α潛能濃度測(cè)量結(jié)果的擴(kuò)展不確定度小于1.5%（k＝2）；用α能譜法對(duì)氡子體液體閃爍計(jì)數(shù)測(cè)量方法進(jìn)行了旁證，兩種方法的測(cè)量結(jié)果在不確定度范圍內(nèi)一致。

計(jì)量學(xué)；液體閃爍計(jì)數(shù)法；α能譜法；氡子體體積活度；氡子體α潛能濃度

1 引 言

氡子體為氡（222Rn）的衰變產(chǎn)物，易與空氣中的氣溶膠結(jié)合形成放射性氣溶膠，通過(guò)呼吸道吸入后將對(duì)人體產(chǎn)生內(nèi)照射。UNSCEAR 2013報(bào)告指出氡子體是引起肺癌的原因之一［1］。ICRP第115號(hào)出版物規(guī)定［2］：正常人群平衡當(dāng)量氡濃度年平均值不能超過(guò)300 Bq／m3，在我國(guó)住房?jī)?nèi)氡及其子體控制標(biāo)準(zhǔn)［3］為：平衡當(dāng)量氡濃度年平均值不能超過(guò)200 Bq／m3。由此，氡子體體積活度的準(zhǔn)確測(cè)量對(duì)準(zhǔn)確評(píng)價(jià)環(huán)境氡暴露危害具有極其重要的意義。

α能譜法［4］是測(cè)量氡子體體積活度的重要方法，然而由于采樣濾膜對(duì)α粒子的自吸收效應(yīng)，會(huì)引起高能段α粒子進(jìn)入低能段，從而出現(xiàn)α能譜拖尾甚至“峰重疊”現(xiàn)象。此外，α譜儀的探測(cè)效率受探測(cè)立體角影響，不會(huì)超過(guò)50%，而且確?？潭葪l件與實(shí)際樣品的測(cè)量條件一致也很困難［5］。

液體閃爍計(jì)數(shù)法具有無(wú)自吸收、能實(shí)現(xiàn)4π立體角測(cè)量等優(yōu)點(diǎn)。本研究工作將液體閃爍計(jì)數(shù)方法優(yōu)勢(shì)與纖維濾膜定量采樣相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了222Rn子體體積活度的準(zhǔn)確測(cè)量。

2 測(cè)量原理

氡子體指的是鈾系中222Rn衰變后的幾個(gè)短壽命子體核素，分別為218Po（RaA）、214Pb（RaB）、214Bi（RaC）、214Po（RaC′），其中218Po、214Po為α輻射體，214Pb、214Bi為β輻射體。氡與子體的衰變關(guān)系見(jiàn)圖1［6］。

圖1222Rn及其子體衰變關(guān)系圖

利用專用取樣器從氡室中進(jìn)行氡子體濾膜采樣，再將采樣濾膜放入裝有15 mL閃爍液的液閃瓶中震蕩混勻，使得氡子體每一次衰變釋放的α或β粒子均能在閃爍液中損失能量。在取樣階段，濾膜上氡子體的原子個(gè)數(shù)取決于取樣收集、母體衰變（增加）和自身的衰變（減少）；取樣結(jié)束或放入閃爍液后，氡子體的原子個(gè)數(shù)取決于母體衰變（增加）和自身衰變（減少）。以上過(guò)程中氡子體的原子個(gè)數(shù)隨時(shí)間變化可用貝特曼微分方程［7］描述

式中：η為濾膜過(guò)濾效率，因控制氣溶膠粒徑大于微孔濾膜孔徑，本實(shí)驗(yàn)中濾膜對(duì)各個(gè)子體的過(guò)濾效率相同且為1；θi為空氣中第i種子體的原子濃度，m-3；v為取樣流速，m3／s；λi為第i種子體的衰變系數(shù)，s-1；Ni（t）為t時(shí)刻濾膜上第i種子體的原子個(gè)數(shù)。

ηθiv表示取樣過(guò)程中直接沉積在濾膜上的第i種氡子體的原子個(gè)數(shù)；而取樣停止后，氡子體在濾膜上的直接沉積現(xiàn)象已不存在，ηθiv＝0。

由于214Po的半衰期只有164μs，遠(yuǎn)小于其母體214Bi的半衰期，這兩種子體處于長(zhǎng)期放射性平衡狀態(tài)，所以在分析過(guò)程中可以假設(shè)214Bi屬于α和β的混合發(fā)射體，同時(shí)218Po釋放α粒子，214Pb釋放β粒子，因此由218Po，214Bi發(fā)射的總α活度為

由214Pb，214Bi發(fā)射的總β活度為

由于氡子體發(fā)射的α和β粒子均能與閃爍液作用，濾膜的自吸收問(wèn)題可忽略，根據(jù)法國(guó)Picolo等人的實(shí)驗(yàn)和在中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院的驗(yàn)證，液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)于222Rn子體所釋放的α粒子和β粒子均有接近100%的探測(cè)效率［8］，由此液閃的測(cè)量計(jì)數(shù)率等于所有222Rn子體的衰變率，即n＝D·E。根據(jù)式（2）和式（3），可以得到液閃對(duì)于α和β的總的計(jì)數(shù)率n（α＋β）為

對(duì)式（4）做關(guān)于測(cè)量時(shí)間的積分，參考托馬斯三段法［9］，在液閃測(cè)量取樣結(jié)束后的2～5min，6～20min，21～30min 3個(gè)時(shí)間段內(nèi)，α、β總計(jì)數(shù)率分別為A1，A2，A3。取樣時(shí)間tp選擇為10 min，可以得到

式中：Ci為第i種氡子體的體積活度，Bq／m3；Ai為第i段測(cè)量時(shí)間內(nèi)的液閃測(cè)量計(jì)數(shù)率，min-1。222Rn的各個(gè)子體衰變到210Pb時(shí)所發(fā)射的α粒子能量總和為氡子體α潛能，氡子體α潛能濃度用PAEC表示，μJ／m3，利用式（6）計(jì)算氡子體α潛能濃度［10］

3 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

3.1 取樣條件

實(shí)驗(yàn)在中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院氡室中進(jìn)行，氡室總體積為19.988 m3，主體箱為12.460 m3，最高氡體積活度可調(diào)節(jié)到232 kBq／m3。溫度、相對(duì)濕度、氣溶膠濃度調(diào)節(jié)范圍分別為0.66～44.39℃，16.4%RH～95%RH和102～106 cm-3。

通過(guò)自動(dòng)控制，使氡室中氡體積活度連續(xù)12 h保持在10 000±1 000 Bq／m3，氣溶膠濃度保持在10 000±1 000粒子／cm3，氡室主箱體內(nèi)的溫度保持在25±2.5℃，濕度保持在30%RH～40%RH。用TSImode3781監(jiān)測(cè)氡室內(nèi)氣溶膠濃度，EQF3220監(jiān)測(cè)氡室內(nèi)222Rn體積活度及平衡當(dāng)量氡濃度，監(jiān)測(cè)結(jié)果見(jiàn)圖2和圖3。

根據(jù)TSImode3781的監(jiān)測(cè)結(jié)果，12 h內(nèi)氣溶膠濃度平均值為9 794 cm-3，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為4.8%。

根據(jù)EQF3220的監(jiān)測(cè)結(jié)果，12 h內(nèi)氡體積活度的平均值為9 957 Bq／m3，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為3.0%，平衡當(dāng)量氡濃度平均值為7438 Bq／m3，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.83%。結(jié)果表明，液閃方法的取樣測(cè)量可在氡室系統(tǒng)自動(dòng)調(diào)節(jié)控制的基礎(chǔ)上，當(dāng)氡子體體積活度處于穩(wěn)定、平衡的狀態(tài)時(shí)再進(jìn)行。

圖2 TSImode3781監(jiān)測(cè)取樣前后氣溶膠濃度

圖3 EQF3220監(jiān)測(cè)取樣前后222Rn體積活度及平衡當(dāng)量氡濃度

3.2 取樣與測(cè)量

在氡室內(nèi)的氡子體與222Rn達(dá)到平衡及體積活度穩(wěn)定時(shí)進(jìn)行取樣，取樣濾膜為0.8μm硝酸纖維濾膜（NITROCELLULOSE MEMBRANE，型號(hào)AAWP03700），采樣泵為Gilian5000恒流泵，采樣流量設(shè)為3 L／min（取樣前用檢定合格的皂膜流量計(jì)校準(zhǔn)），取樣時(shí)間為10 min。取樣結(jié)束后，迅速將濾膜從取樣器取出，沿采樣面對(duì)折，小心撕碎后放入20 mL液閃瓶中，充分搖勻，該過(guò)程在2min內(nèi)完成。將濾膜-閃爍液樣品放入液體閃爍計(jì)數(shù)器中測(cè)量，自動(dòng)記錄2～5min，6～20 min，21～30min 3個(gè)時(shí)間段內(nèi)的α、β總計(jì)數(shù)率，將測(cè)量結(jié)果代入式（5）和式（6），分別計(jì)算得到取樣時(shí)刻氡室內(nèi)空氣中各氡子體的體積活度及氡子體α潛能濃度。取樣及測(cè)量的流程見(jiàn)圖4。

α粒子與液體閃爍液作用時(shí)，5 MeV能量的α粒子所產(chǎn)生的光子數(shù)只相當(dāng)于0.5 MeV能量的β粒子所產(chǎn)生的光子數(shù)［6］，因此液體閃爍計(jì)數(shù)器完全可以同時(shí)適用于222Rn子體發(fā)射的α和β粒子的測(cè)量。本研究采用Tri-Carb 3100TR型液體閃爍計(jì)數(shù)器進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)量研究，其能量測(cè)量范圍為0～2 000 keV，采用時(shí)間分辯液閃計(jì)數(shù)（TRLSC）技術(shù)，有效降低本底，正常計(jì)數(shù)模式時(shí)本底為28 min-1（0～2 000 keV）。其裝置結(jié)構(gòu)見(jiàn)圖5。

圖4 液體閃爍計(jì)數(shù)法測(cè)量222Rn子體體積活度取樣測(cè)量流程圖

圖5 液體閃爍計(jì)數(shù)器裝置結(jié)構(gòu)圖

4 液閃測(cè)量結(jié)果

用Tri-Carb 3100TR液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量濾膜-閃爍液樣品在3個(gè)時(shí)間段內(nèi)的計(jì)數(shù)率，結(jié)果見(jiàn)表1。

表1 液閃的三段計(jì)數(shù)率測(cè)量結(jié)果 min-1

以上測(cè)量中，液體閃爍計(jì)數(shù)器本底計(jì)數(shù)率為28 min-1，結(jié)合計(jì)算式（5）和（6），可以得到表2所示結(jié)果。

表2中的測(cè)量結(jié)果不確定度主要來(lái)源于取樣流速、統(tǒng)計(jì)漲落、氡子體體積活度波動(dòng)等因素，各子體體積活度的不確定度可用式 （7）表示，實(shí)驗(yàn)中應(yīng)用ULTIMA GOLD F型濾膜專用閃爍液。閃爍液浸透濾膜，使得濾膜上或轉(zhuǎn)移到閃爍液中的氡子體核素衰變產(chǎn)生的α或β粒子均能與閃爍液作用，損失能量，產(chǎn)生熒光，從而被探測(cè)到，因此避免了自吸收損失，濾膜自吸收效應(yīng)引入的不確定度可以忽略不計(jì)。

式中：Ni為第i種氡子體的計(jì)數(shù)；χ為其發(fā)射α粒子或β粒子的概率；Ei為對(duì)第i種氡子體發(fā)射的α粒子或β粒子的探測(cè)效率；v為取樣流量；t為取樣時(shí)間；M1為取樣期間，第i種氡子體體積活度的均勻穩(wěn)定性 （相對(duì)變化）；M2為液閃本底的影響；M3為氡子體死時(shí)間修正的影響。

表2222Rn子體體積活度、α潛能濃度測(cè)量結(jié)果

以上分量中，取樣流速v的不確定度由皂膜流量計(jì)的標(biāo)準(zhǔn)不確定度 （證書(shū)給出）與加濾膜后取樣流量的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差合成，典型值為0.7%；液體閃爍計(jì)數(shù)器對(duì)于α粒子的計(jì)數(shù)效率為100%，對(duì)于氡子體的β粒子的典型探測(cè)效率大于99.5%，且受樣品的猝滅程度的影響可忽略，由此相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.2%［8］。

由3種氡子體體積活度的統(tǒng)計(jì)漲落引起的不確定度可用式 （8）計(jì)算［11］

此外，由于液體閃爍計(jì)數(shù)器測(cè)量過(guò)程中存在擴(kuò)展死時(shí)間，且214Po的半衰期僅為164μs，因此在液閃探測(cè)死時(shí)間期間214Po發(fā)生衰變的概率不能忽略，即死時(shí)間期間214Po的計(jì)數(shù)率損失需要校正。根據(jù)法國(guó)Picolo等人的研究，在50μs的死時(shí)間條件下，計(jì)數(shù)率達(dá)到4 500 s-1時(shí)的計(jì)數(shù)率損失達(dá)到5%［8］；而在本文的實(shí)驗(yàn)測(cè)量中，已經(jīng)精確確定液閃系統(tǒng)的死時(shí)間，在樣品的實(shí)際計(jì)數(shù)率為378～574 s-1時(shí)，死時(shí)間引入的不確定度分量不超過(guò)0.5%。以No.1組為例，上述各不確定度分量的典型值匯總見(jiàn)表3。

以上各分量相互獨(dú)立，可根據(jù)公式 uc＝算出各子體體積活度的典型合成相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度，以No.1組測(cè)量結(jié)果為例，對(duì)于RaA，ucA＝3.8%；對(duì)于RaB，ucB＝2.3%；對(duì)于RaC，ucC＝2.4%。

根據(jù)式 （6），氡子體α潛能的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為

對(duì)于No.1組測(cè)量數(shù)據(jù)，根據(jù)式（9）可計(jì)算得到氡子體α潛能的相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度uPAEC＝0.75%。

表3 典型不確定度分量表

5 測(cè)量結(jié)果的旁證與討論

為了旁證液體閃爍計(jì)數(shù)法的測(cè)量結(jié)果的可靠性，通過(guò)平行采樣，基于ORTEC Alpha-Duo譜儀應(yīng)用α能譜法［4］測(cè)量了氡室內(nèi)氡子體的體積活度，其能譜見(jiàn)圖6，而氡子體在液閃中的能譜見(jiàn)圖7。α能譜法與液閃方法獲得的氡子體α潛能濃度的測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表4。

圖6 α能譜法測(cè)量222Rn子體α能譜圖

可借助｜En｜判斷準(zhǔn)則確定液閃和α能譜兩種方法獲得的測(cè)量結(jié)果的一致性：

圖7 液閃測(cè)量222Rn子體α、β能譜圖

式中：x和Ulsc分別為液閃方法測(cè)量得到的氡子體α潛能濃度和不確定度；X和Uref為用α能譜法測(cè)量得到的氡子體α潛能濃度和不確定度。

根據(jù)表4的結(jié)果，兩種方法測(cè)量結(jié)果的｜En｜值為0.90，根據(jù)｜En｜判定標(biāo)準(zhǔn)，說(shuō)明液閃法測(cè)量結(jié)果與α能譜法測(cè)量結(jié)果在不確定度范圍內(nèi)一致。

表4 液閃方法與α能譜法測(cè)量比較結(jié)果

表4 中，α能譜法測(cè)量結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度除了需要考慮計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)、發(fā)射概率、取樣流速、取樣時(shí)間、氡室內(nèi)氡子體體積活度的均勻穩(wěn)定特性和儀器本底外，相對(duì)于液體閃爍計(jì)數(shù)方法，還需要特別考慮取樣濾膜的自吸收和α能譜解譜所引入的不確定度。而由于α能譜法的探測(cè)效率相對(duì)較低 （4π探測(cè)效率一般低于40%），計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)漲落引入的不確定度分量也遠(yuǎn)比液閃方法大。

液閃方法對(duì)于α和β粒子的探測(cè)效率近似為100%，但由圖8可以看出，由于分辨率的限制，實(shí)際的α和β能譜會(huì)重疊在一起，不易區(qū)分，因此不適宜單獨(dú)基于α能譜或β能譜或解譜法進(jìn)行單個(gè)氡子體的活度計(jì)算。此外，結(jié)合Picolo等人［8］和本研究工作，由于214Po的衰變特點(diǎn)以及商用液體閃爍計(jì)數(shù)器的死時(shí)間難以精確確定，液閃探測(cè)中死時(shí)間導(dǎo)致的計(jì)數(shù)率損失不可忽略，否則在高計(jì)數(shù)率情況下將引入較大的不確定度，如在計(jì)數(shù)率達(dá)到4 500 s-1時(shí)，計(jì)數(shù)率損失將達(dá)到5%。

6 結(jié) 論

基于液體閃爍計(jì)數(shù)原理和濾膜采樣技術(shù)，建立了一種氡子體體積活度和α潛能濃度的測(cè)量方法，典型情況下，對(duì)于氡子體218Po的體積活度測(cè)量結(jié)果的擴(kuò)展不確定度小于8%（k＝2），對(duì)于214Pb和214Bi小于5%（k＝2），而對(duì)于氡子體α潛能濃度則小于1.5%（k＝2）。

與α能譜法比較，液體閃爍計(jì)數(shù)法對(duì)于α粒子和β粒子均具有近似100%的探測(cè)效率，可以同時(shí)利用α和β粒子產(chǎn)生的計(jì)數(shù)進(jìn)行體積活度計(jì)算，因此由計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)漲落引入的不確定度更小，并且不存在采樣濾膜自吸收和能譜解譜的問(wèn)題。因此，在測(cè)量結(jié)果的不確定度方面，液閃測(cè)量結(jié)果遠(yuǎn)優(yōu)于單純依賴α能譜獲得的測(cè)量結(jié)果。

液體閃爍的擴(kuò)展死時(shí)間必須精確確定，并需要對(duì)能級(jí)壽命僅為164μs的214Po的計(jì)數(shù)率損失進(jìn)行修正，否者測(cè)量結(jié)果的精確性將受到影響。

］

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Research on the Progeny Volume Activity Measuring Method of222Rn w ith Liquid Scintillation Counting

YANG Zhi-jie1，2， LIZe-shu2，3， HOU Sheng-li1， LIU Hao-ran2， ZHANGMing2， LIANG Jun-cheng2
（1.School of Geophysics and Information Technology，China University of Geosciences，Beijing 100083，China；2.National Institute of Metrology，Beijing 100029，China；3.School of Nuclear Science and Technology，University of South China，Hengyang，Hunan 421001，China）

Based on liquid scintillation counting，ameasuringmethod of222Rn progeny volume activity is established.Using this kind ofmethod，measurements are executed in NIM’s radon chamber when222Rn and its progenies get to the secure equilibrium，and a typically expanded uncertainty of 1.5%（k＝2）for the potential alpha energy concentration is obtained.Comparative measurements based on the alpha energy spectrum are also executed and the results of the two methods agree within the estimated uncertainty limit.

Metrology；LSCmethod；αenergy spectrum method；222Rn progeny volume activity；PAEC

TB98

：A

：1000-1158（2015）03-0328-05

10.3969／j.issn.1000-1158.2015.03.22

2014-10-08；

：2014-11-28

楊志杰（1990-），男，蒙古族，內(nèi)蒙古赤峰人，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）碩士研究生，主要研究方向?yàn)榉派湫曰疃扔?jì)量。qizaiyy＠163.com梁珺成為通訊作者。liangjc＠nim.ac.cn