趙桐可，鄭平輝，阿不都莫明·卡地爾，張 磊，郭秋菊，＊

（1.北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國家重點實驗室，北京 100871；2.中國人民解放軍防化研究院第二研究所，北京 102205）

氡子體比的現(xiàn)場測量及其對劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響

趙桐可1，鄭平輝1，阿不都莫明·卡地爾1，張 磊2，郭秋菊1，＊

（1.北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國家重點實驗室，北京 100871；2.中國人民解放軍防化研究院第二研究所，北京 102205）

氡子體比是指其短壽命子體218Po、214Pb、214Bi的活度濃度的比值，是氡子體劑量評價中的重要參數(shù)，但環(huán)境中氡子體比的數(shù)據(jù)非常有限。為了解和把握城市典型環(huán)境中氡子體比的現(xiàn)狀，并分析其對劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響，本文利用便攜式α譜儀，現(xiàn)場測量了城市典型室內(nèi)外環(huán)境的氡子體比，并通過分析室內(nèi)外環(huán)境氡子體比數(shù)據(jù)的特點，討論了環(huán)境氡子體比對劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響。測量結(jié)果顯示，城市典型室內(nèi)環(huán)境中氡子體比的平均值為1∶0.59∶0.58，典型室外環(huán)境中氡子體比的平均值為1∶0.50∶0.67。因各子體的劑量系數(shù)與它們的α潛能呈正比，所以氡子體比對劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響很小。

現(xiàn)場測量；氡子體比；劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)

空氣中的氡及其短壽命子體所致人類呼吸道劑量約占人類受到的天然輻照劑量總量的一半以上［1］，其中絕大部分的劑量貢獻來源于氡子體暴露。在計算氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)時，不同暴露環(huán)境的氡子體比是一個重要參數(shù)［2］。ICRP［3］在報告中指出在劑量評價工作中有必要針對不同的暴露環(huán)境給出不同的氡暴露劑量參數(shù)。

氡子體比是指其短壽命子體218Po、214Pb、214Bi活度濃度的比值。各子體處于放射性平衡時218Po、214Pb、214Bi的活度濃度比為1∶1∶1，當(dāng)只有218Po時，該比值為1∶0∶0，但這種極端情況較少見。實際環(huán)境中由于氡子體氣溶膠的附壁沉降現(xiàn)象［4］、流動空氣的清除等原因，該比值多處于上述兩者之間。

在過去的現(xiàn)場測量中，氡子體比測量的相關(guān)數(shù)據(jù)非常少，現(xiàn)有的測量結(jié)果大部分完成于20世紀70年代之前。1967年，Haque等［5］在進行室內(nèi)氡及其子體所致呼吸系統(tǒng)的劑量評價時，利用氡子體與氡氣的平衡因子推導(dǎo)出室內(nèi)4種不同通風(fēng)情況下的氡子體比。1972年Toth［6］對封閉的室內(nèi)環(huán)境進行了大規(guī)模測量，并給出了氡子體比的相關(guān)情況。Yeates等［7］在美國進行大范圍的室內(nèi)環(huán)境調(diào)查時，選取了14個地點，給出了26個氡子體比數(shù)據(jù)。而在過去的劑量評價中，關(guān)于氡子體比的數(shù)據(jù)大多為假設(shè)或根據(jù)室內(nèi)氡子體模型推算，如Ishikawa等［8］在其劑量評價中使用的結(jié)合態(tài)子體比為1∶0.54∶0.24，未結(jié)合態(tài)子體比為1∶0.1∶0，Wasiolek等［9］在其劑量評價中將子體比假設(shè)為1∶0.65∶0.4。

隨著氡子體濃度測量手段的進步，現(xiàn)場氡子體比數(shù)據(jù)亟需補充及更新。本文選取典型城市室內(nèi)外環(huán)境，使用濾膜對空氣中的氡子體進行采樣，并利用能譜法測量不同子體的濃度情況，得到氡子體比數(shù)據(jù)，并分析其對氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響。

1 實驗

1.1 氡子體測量方法

氡子體（218Po、214Pb、214Bi）測量主要包括采樣和測量兩個過程。由測量過程得到的α或β粒子計數(shù)（或計數(shù)率），結(jié)合氡子體在采樣測量過程中的衰變規(guī)律，可計算得到所測量的氡子體活度濃度。在氡子體測量中有3個基本假設(shè)：采樣過程中氡子體活度濃度不變、抽氣泵標定采樣流速不變、探測器的探測效率不變。環(huán)境參數(shù)對測量過程的影響可忽略。

本研究基于Kerr［10］氡子體測量方法，利用濾膜對空氣中的氡子體進行采樣，時間為10 min，采樣后的第2～12 min及15～30 min利用α譜儀測量濾膜的放射性，通過能譜分析技術(shù)區(qū)分218Pb和214Pb的能峰。該方法能有效甄別氡子體能峰，排除釷射氣子體的干擾。使用第一個時間段的218Pb計數(shù)M1和214Pb計數(shù)M2以及第二個時間段的214Pb計數(shù)M3計算氡子體活度濃度，計算公式如下：

其中：C1、C2、C3分別為3種子體（218Po、214Pb、214Bi）的活度濃度，Bq／m3；f為抽氣泵采樣流速，L／min；E為探測效率；η為濾膜的過濾效率，η＝1；Kα為濾膜對α粒子的自吸收修正系數(shù)，Kα＝1。

1.2 不確定度和探測下限

該實驗使用SARAD公司的5011pro便攜式α譜儀進行樣品測量，使用241Am和239Pu標準混合電鍍面源標定和測量探測效率，測得其探測效率E為30.09%，其不確定度σE為0.27%。抽氣泵標定采樣流速f為19.54 L／min，使用皂膜流量計標定，其不確定度σf為0.04 L／min。

該氡子體濃度測量方法的不確定度計算是基于誤差傳遞公式，同時考慮了抽氣泵采樣流速f的不確定度σf、探測效率E的不確定度σE和譜儀計數(shù)M的統(tǒng)計漲落σM。將上述各參數(shù)的值代入誤差傳遞公式可得氡子體濃度測量不確定度的計算公式：

譜儀的探測限LD為凈計數(shù)的最小期望值，假定第一類誤差的概率與第二類誤差的概率相同，則LD可表示為：

其中：K為誤差的概率；MB為本底計數(shù)的期望值。

若考慮在95%的置信區(qū)間內(nèi)，K＝1.65［11］，通過長時間的本底測量，并根據(jù)上述計算公式，可得該方法對平衡等效氡活度濃度（EEC）的探測下限為0.127 Bq／m3。

1.3 現(xiàn)場環(huán)境

室內(nèi)測量選取北京市區(qū)北部相距甚遠的2座建筑（建筑1，北三環(huán)內(nèi)；建筑2，北四環(huán)外）內(nèi)的10個房間，分別在不同的通風(fēng)條件及不同的時間下對10個房間進行了共30組測量。測量集中在2013年11月期間，實驗期間室內(nèi)溫度變化范圍為15～23℃，濕度變化范圍為12%～48%，典型氣溶膠濃度為15 000 cm－3。

室外環(huán)境選取北京市北部地區(qū)某樓房三樓樓頂，分別于2013年11月和2014年3月的兩個月中選取不同天氣情況共進行51組測量，測量期間室外溫度變化范圍為5～23℃，濕度變化范圍為8%～80%，典型室外氣溶膠濃度為25 000 cm－3。

2 結(jié)果與討論

2.1 室內(nèi)氡子體比

典型室內(nèi)環(huán)境氡子體比的現(xiàn)場測量結(jié)果如表1所列。

表1 室內(nèi)環(huán)境氡子體比測量結(jié)果Table 1 Activity ratios of radon progeny in indoor environment

表1中室內(nèi)典型換氣率采用CO2濃度測量儀TESTER Model 1370（中國臺灣TES公司生產(chǎn)）并根據(jù)中國國家標準所推薦的換氣率測量方法進行測量［12］。從表1可看出，城市典型室內(nèi)環(huán)境中的平衡當(dāng)量氡活度濃度平均值為（4.13±0.16）Bq／m3，氡子體比的平均值為1∶0.59∶0.58。在室內(nèi)環(huán)境中，隨著換氣率的增大，同一房間的平衡當(dāng)量氡活度濃度相應(yīng)降低，室內(nèi)氡子體比呈上升趨勢，可見，換氣率是氡子體比的重要影響因素。然而換氣率的變化對于室內(nèi)氣溶膠的影響是復(fù)雜的：首先，換氣率增大會導(dǎo)致室內(nèi)氣溶膠濃度增加，且空氣流通使氡子體的附壁效應(yīng)減??；其次，換氣率增加也意味著室內(nèi)外的氡氣氡子體交換增加。

2.2 室外氡子體比

典型室外環(huán)境氡子體比測量結(jié)果列于表2。

表2 典型室外環(huán)境氡子體比測量結(jié)果Table 2 Activity ratios of radon progeny in outdoor environment

由表2可看出，典型室外環(huán)境的平衡當(dāng)量氡活度濃度的平均值為（3.23±0.11）Bq／m3，平均氡子體比為1∶0.50∶0.67。2013年11月測量樣本的平均平衡當(dāng)量氡活度濃度為（6.83±0.41）Bq／m3，平均氡子體比為1∶0.84∶0.81，而2014年3月測量樣本的平均平衡當(dāng)量氡活度濃度為（2.93±0.12）Bq／m3，平均氡子體比為1∶0.46∶0.65?？梢?，2013年11月的氡子體比和平衡當(dāng)量氡活度濃度值明顯偏大，推測原因是11月時北京進入冬季，大氣穩(wěn)定性好，氡子體的擴散能力較弱；而3月時北京正值春季，大氣穩(wěn)定性較差［13］。

對比表1、2中2013年11月室內(nèi)、外氡子體比的測量結(jié)果可以看出，在同一段時間內(nèi)，室外氡子體比明顯高于室內(nèi)氡子體比。推測原因是室外的環(huán)境較室內(nèi)環(huán)境空曠，氡子體的附壁效應(yīng)較室內(nèi)的小，從而室外氡子體比的平均結(jié)果較室內(nèi)的大。

將2014年3月的測量結(jié)果按天氣情況進行分類，結(jié)果列于表3。

表3 室外環(huán)境中氡子體比隨天氣的變化Table 3 Variety of activity ratio of radon progeny with weather in outdoor environment

由表3可見，晴天時的平均平衡當(dāng)量氡活度濃度為（2.49±0.12）Bq／m3，明顯小于陰天時的平衡當(dāng)量氡活度濃度（（3.97±0.22）Bq／m3）。而晴天和陰天情況下氡子體比變化卻并無明顯規(guī)律。這是因為氡子體比是氣溶膠濃度、氣溶膠粒徑以及風(fēng)速等因素綜合影響的結(jié)果［14－15］。

從室外測量結(jié)果中可發(fā)現(xiàn)一個值得探討的現(xiàn)象：子體的活度濃度大于母體活度濃度，即C（214Bi）／C（214Pb）的比值大于1。該結(jié)果與一般的對氡子體比的理解正好相反。Shapiro［16］、Holub［17］、Schery［18－19］等同樣探測到這種現(xiàn)象，Schery等［19］通過建立雙粒子粒徑模型認為：當(dāng)環(huán)境中氣溶膠的濃度處于1 000～10 000／cm3時，母體核素的未結(jié)合態(tài)份額有可能較子體的大，同時未結(jié)合態(tài)氡子體的沉降系數(shù)更大，故出現(xiàn)母體子體活度大小逆轉(zhuǎn)的現(xiàn)象。

3 氡子體比的變化對于劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響

EEC＝0.105C1＋0.516C2＋0.379C3（8）和潛能未結(jié)合態(tài)份額的定義，以及a、b的值得到x、y的值。

根據(jù)劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)（DCF）的定義，可得：

其中：下標i代表3種子體（218Po，214Pb，214Bi）；Ci為子體i的活度濃度，Bq／m3；Di為子體單位活度所致有效劑量，Sv／Bq；R為呼吸率，m3／h。

在計算3種子體結(jié)合態(tài)和未結(jié)合態(tài)單位活度所致有效劑量時，使用基于人類呼吸道模型開發(fā)的肺部劑量估算軟件LUDEP［20］，所采用的室內(nèi)外典型環(huán)境參數(shù)未結(jié)合態(tài)子體活度中位粒徑（AMTD）、未結(jié)合態(tài)子體粒徑分布幾何標準差（GSDc）、結(jié)合態(tài)子體粒徑分布幾何標準差（GSDn）、潛能未結(jié)合態(tài)份額fp和呼吸率如表4所列［21－22］。利用LUDEP計算得到的各子體單位活度所致的肺部有效劑量如表5所列。

表4 室內(nèi)外典型環(huán)境參數(shù)Table 4 Typical indoor and outdoor environmental parameters

表5 子體單位活度所致肺部有效劑量Table 5 Effective lung does resulted by unit activity radon progeny

將各子體有效劑量系數(shù)、呼吸率、潛能未結(jié)合態(tài)份額代入式（8）、（9）可得室內(nèi)環(huán)境氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)計算公式：

室外環(huán)境氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)計算公式：

故將由實測值計算得到的x、y代入劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的公式可分別得到室內(nèi)、外典型環(huán)境的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)分別為34.50、78.77 nSv／（Bq· h·m－3）。根據(jù)室內(nèi)外環(huán)境氡子體比的變化范圍得到的室內(nèi)環(huán)境劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的變化范圍為34.28～34.76 nSv／（Bq·h·m－3），與文獻［23-25］結(jié)果相近。室外環(huán)境劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的變化范圍為78.11～79.38 nSv／（Bq·h· m－3），較文獻［26］結(jié)果偏大。原因可能是由于兩者所使用呼吸道模型不同。文獻［26］的劑量評價結(jié)果是依據(jù)Zock等［27］于1996年的呼吸道生成模型計算而得，而本文采用的LUDEP軟件計算劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)時使用的是ICRP［28］推薦的呼吸道模型。

從計算結(jié)果可知，氡子體比對于室內(nèi)外氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響極小，最大只有0.83%的影響。通過分析式（11）可知，式中分子和分母中的x、y系數(shù)的比例基本相同，這是造成氡子體比對劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)影響甚小的直觀原因。從肺部劑量評價模型的角度考慮，通過查閱各子體α潛能值可得出，各子體的劑量系數(shù)與它們的α潛能近似呈正比，因此在式（13）、（14）中，分子和分母中的x、y的系數(shù)及常數(shù)項之間的比例近似相等。

4 結(jié)論

利用便攜式α譜儀，現(xiàn)場測量城市典型室內(nèi)外環(huán)境的氡子體比情況，得到城市典型室內(nèi)環(huán)境的平衡當(dāng)量氡活度濃度為（4.13±0.16）Bq／m3（1.15～21.3 Bq／m3），室內(nèi)環(huán)境氡子體比平均值為1∶0.59∶0.58，換氣率是影響室內(nèi)環(huán)境氡子體比的重要因素，由此計算得室內(nèi)環(huán)境的氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)為34.50 nSv／（Bq· h·m－3）；室外環(huán)境中的平衡當(dāng)量氡活度濃度的平均值為（3.23±0.11）Bq／m3（1.51～11.99 Bq／m3），氡子體比的平均值為1∶0.50∶0.67，由此計算得室外環(huán)境的氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)為78.77 nSv／（Bq·h·m－3）。綜合氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)計算結(jié)果，可認為氡子體比的變化對氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的計算影響極小。

同時測量中也發(fā)現(xiàn)了需要繼續(xù)深入研究的現(xiàn)象：1）室內(nèi)和室外氡子體比的日變化規(guī)律，尤其是對室外氡子體比的連續(xù)測量，不僅在計算氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)方面有意義，還在研究大氣氡子體垂直擴散模型及大氣總α、β放射性活度比方面有重要的意義；2）對于測量中發(fā)現(xiàn)的室外環(huán)境中C（214Bi）／C（214Pb）比值大于1的情況需做進一步確認及研究。

［1］ Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation.Sources and effects of ionizing radiation：Sources［M］.Sweden：UNSCEAR，2000.

［2］ 張智慧.空氣中氡及其子體的測量方法［M］.北京：原子能出版社，1994.

［3］ HARLEY N H，COHEN B S，ROBBINS E S.The variability in radon decay product bronchial dose［J］.Environment International，1996，22：959-964.

［4］ TIRMARCHE M，HARRISON J D，LAURIER D，et al.Lung cancer risk from radon and progeny and statement on radon［M］∥Annals of the ICRP.London：ICRP，2010.

［5］ HAQUE A，COLLINSON A J L.Radiation dose to the respiratory system due to radon and its daughter products［J］.Health Physics，1967，13（5）：431-443.

［6］ TOTH A.Determining the respiratory dosage from Ra A，RaB and RaC inhaled by the population in Hungary［J］.Health Physics，1972，23（3）：281-289.

［7］ YEATES D B，GOLDIN A S，MOELLER D W.Natural radiation in the urban environment［J］.Nuclear Safety，1972，13（4）：275-286.

［8］ ISHIKAWA T，TOKONAMI S，YONEHARA H，et al.Effects of activity size distribution on dose conversion factor for radon progeny［J］.Hoken Butsuri，2001，36（4）：329-338.

［9］ WASIOLEK P T，JAMES A C.Unattached fraction measuring technique and radon lung dose［J］.Journal of Environmental Radioactivity，2000，51（1）：137-151.

［10］KERR G D.Measurement of radon progeny concentrations in air by alpha-particle spectrometey［R］.USA：Oak Ridge National Laboratory，1975.

［11］黃乃明.低水平放射性測量中的探測限及其計算［J］.輻射防護通訊，2004，24（2）：25-32.

HUANG Naiming.Concept and calculation of detection limit in low level radioactive sample measurement［J］.Radiation Protection Bulletin，2004，24（2）：25-32（in Chinese）.

［12］中華人民共和國衛(wèi)生部.GB／T 18204.19—2000公共場所室內(nèi)換氣率測定方法［S］.北京：中國標準出版社，2000.

［13］楊賢為，汪萬林.北京地區(qū)冬、春季節(jié)大氣穩(wěn)定度演變特征［J］.氣象，2002，28（1）：43-46.

YANG Xianwei，WANG Wanlin.Variation features of atmospheric stable degree in winter and spring over Beijing area［J］.Meteorological Monthly，2002，28（1）：43-46（in Chinese）.

［14］Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation.Sources and effects of ionizing radiation：Sources［M］.Sweden：UNSCEAR，1988.

［15］PORSTEND?RFER J.Behaviour of radon daughter products in indoor air［J］.Radiation Protection Dosimetry，1984，7（1-4）：107-113.

［16］SHAPIRO M H，KOSOWSKI R，JONES D A.Radon series disequilibrium in southern California coastal air［J］.Journal of Geophysical Research：Oceans，1978，83（C2）：929-933.

［17］HOLUB R F，DROULLARD R F，DAVIS T H.Orphan radon daughters at Denver radium site［M］∥Indoor Radon and Lung Cancer：Reality or Myth？：Part 1.United States：Battelle Press，1992.

［18］SCHERY S D，WASIOLEK P T.A two-parti-cle-size model and measurements of radon progeny near the earth’s surface［J］.Journal of Geophysical Research：Atmospheres，1993，98（D12）：22 915-22 923.

［19］SCHERY S D，WANG R，EACK K，et al.New models for radon progeny near the earth’s surface［J］.Radiation Protection Dosimetry，1992，45（1-4）：343-347.

［20］JARVIS N S，BIRCHALL A，JAMES A C，et al.LUDEP 2.0：Personal computer program for calculating internal doses using the ICRP publication 66 respiratory tract model，NRPB-SR287［R］.Oxon，UK：National Radiological Protection Board，1996.

［21］PORSTEND?RFER J.Radon：Measurements related to dose［J］.Environment International，1996，22：563-583.

［22］WASIOLEK P T，JAMES A C.Outdoor radon dose conversion coefficient in south-western and south-eastern United States［J］.Radiation Protection Dosimetry，1995，59（4）：269-278.

［23］MARSH J W，BIRCHALL A.Sensitivity analysis of the weighted equivalent lung dose per unit exposure from radon progeny［J］.Radiation Protection Dosimetry，2000，87（3）：167-178.

［24］JAMES A C，BIRCHALL A，AKABANI G.Comparative dosimetry of BEIRⅥrevisited［J］.Radiation Protection Dosimetry，2004，108（1）：3-26.

［25］MARSH J W，BIRCHALL A，DAVIS K.Comparative dosimetry in homes and mines：Estimation of K-factors［J］.Radioact Environ，2005，7：290-298.

［26］PORSTEND?RFER J.Physical parameters and dose factors of the radon and thoron decay products［J］.Radiation Protection Dosimetry，2001，94（4）：365-373.

［27］ZOCK C，PORSTEND?RFER J，REINEKING A.The influence of biological and aerosol parameters of inhaled short-lived radon decay products on human lung dose［J］.Radiation Protection Dosimetry，1996，63（3）：197-206.

［28］International Commission on Radiological Protection.ICRP publication 66：Human respiratory tract model for radiological protection［M］.Oxford：Elsevier Health Sciences，1994.

Field Measurement of Activity Ratio of Radon Progeny and Its Influence on Dose Conversion Factor

ZHAO Tong-ke1，ZHENG Ping-hui1，ABDUMOMIN Kadir1，ZHANG Lei2，GUO Qiu-ju1，＊
（1.State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology，School of Physics，Peking University，
Beijing 100871，China；2.Research Institute of Chemical Defense，Beijing 102205，China）

The activity ratio of radon progeny is the ratio of radon short-lifetime progeny（218Po，214Pb and214Bi）activity concentration.The activity ratio of radon progeny is one of the most significant parameters in the calculation of radon progeny dose conversion factor，which can be affected by many environmental factors，such as the characteristics of aerosols，ventilation rate and so on.In order to add and update the data of activity ratios of radon progeny in the typical urban environments，and analysis its influence on the dose conversion factor，the field measurement studies were performed in the typical urban indoor and outdoor environments by a portableαspectrometer，and the corresponding radon progeny dose conversion factor was calculated through LUDEP.The results show that the average disequilibrium activity ratio of radon progeny in the typicalurban indoor environment is 1∶0.59∶0.58，while that in outdoors is 1∶0.50∶0.67.According to the calculation results through LUDEP，the dose conversion factor in indoor environment is 34.28-34.76 nSv／（Bq·h·m－3），and that in outdoor environment is 78.11-79.38 nSv／（Bq·h·m－3）.

field meausrement；activity ratio of radon progeny；dose conversion factor

TL72

：A

：1000-6931（2015）09-1705-06

10.7538／yzk.2015.49.09.1705

2014-05-05；

2014-07-03

國家自然科學(xué)基金資助項目（11475009）

趙桐可（1991—），女，遼寧撫順人，博士研究生，從事輻射防護與環(huán)境保護研究

＊通信作者：郭秋菊，E-mail：qjguo＠pku.edu.cn