黃錦鋒,張堯立,郭奇勛,沈道祥,梁墩煌,李 寧

(廈門大學(xué)能源學(xué)院,福建廈門361102)

基于TRISO燃料的小型壓水堆研究

黃錦鋒,張堯立,郭奇勛*,沈道祥,梁墩煌,李 寧*

(廈門大學(xué)能源學(xué)院,福建廈門361102)

目前世界上運(yùn)行的大部分壓水堆都采用二氧化鈾(UO2)作為核燃料,鋯合金作為包殼．該技術(shù)雖然成熟,但在高溫下仍存在一定缺陷．新開發(fā)的TRISO(Tristructural-isotropic)燃料可以長(zhǎng)時(shí)間在1 600 ℃的溫度下保持燃料和包殼的完整性,防止裂變產(chǎn)物釋放到環(huán)境中,在壓水堆中使用TRISO燃料替代常規(guī)UO2芯塊燃料可以大大提高反應(yīng)堆的安全性．本研究使用TRISO包覆顆粒燃料的小型壓水堆,對(duì)不同富集度組件排列下的有效增殖系數(shù)、堆芯換料周期、中子通量分布等進(jìn)行分析討論,并比較2種燃料棒在反應(yīng)堆正常運(yùn)行環(huán)境下的溫度分布．計(jì)算結(jié)果表明,從換料周期、通量展平、燃料的中心最高溫度這3個(gè)方面看,在小型壓水堆中采用TRISO燃料棒替代常規(guī)UO2燃料棒是可行的,使用TRISO燃料的堆芯具有更優(yōu)異的安全性．

TRISO燃料;小型壓水堆;安全性

自核電站問世以來,在工業(yè)上成熟的核電反應(yīng)堆主要有以下3種:輕水堆、重水堆和石墨氣冷堆．壓水堆是輕水堆的一種,它技術(shù)成熟、成本低廉,積累了上萬堆年的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn),是現(xiàn)代核電的主力堆型．

目前應(yīng)用最廣泛的核燃料是二氧化鈾(UO2)陶瓷燃料,它是一種黑色的固體,其熔點(diǎn)高達(dá)2 865 ℃,晶格結(jié)構(gòu)為面心立方,在熔點(diǎn)下無晶型轉(zhuǎn)變,各向同性,抗輻照穩(wěn)定性好,且與水和包殼材料的相容性較好,但導(dǎo)熱性能差[1],這使得運(yùn)行時(shí)芯塊中心部分和周邊部分的溫度梯度很大,易造成熱應(yīng)力開裂和堆芯燃料棒的熔化,進(jìn)而引起大規(guī)模放射性物質(zhì)的泄漏．切爾諾貝利核電事故[2-3]、福島核電事故[4-5]均是由于大規(guī)模放射性物質(zhì)泄漏而造成嚴(yán)重危害[6-8]．因此,采用新型安全核燃料替代現(xiàn)有的UO2陶瓷燃料,可以從根本上解決反應(yīng)堆堆芯熔化問題,現(xiàn)已成為核科學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)．

近年來,TRISO(Tristructural-isotropic)包覆顆粒燃料引起了人們的重視．它是由英國(guó)的Nosdwall等在1966年首次提出,并率先使用在英國(guó)的龍堆[9-10],后來在德國(guó)的AVR(Arbeitsgemeinschaft Versuchsreaktor)堆中大量使用[11-12]．我國(guó)山東石島灣建設(shè)的高溫氣冷堆采用的也是TRISO燃料．20世紀(jì)80年代,清華大學(xué)提出振動(dòng)密實(shí)燃料可供壓水堆使用,但燃料棒里只含TRISO顆粒,等效導(dǎo)熱系數(shù)低;20世紀(jì)90年代,韓國(guó)科學(xué)家提出TRISO加入到石墨基質(zhì)中,供壓水堆使用;2000年,日本北海道大學(xué)研究者使用TRISO設(shè)計(jì)50 MW堆;從2012年起,美國(guó)橡樹嶺、愛達(dá)荷、布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室對(duì)全陶瓷微密封(FCM)燃料特性進(jìn)行深入研究,但研究都集中于材料本身的制備和輻照特性,對(duì)于材料用于反應(yīng)堆后的物理特性研究很少．本文從理論上對(duì)壓水堆使用TRISO燃料進(jìn)行研究,對(duì)其初步的物理和熱工特性進(jìn)行數(shù)值計(jì)算,并與傳統(tǒng)UO2燃料的性能進(jìn)行比較．

1 燃料棒材料選擇與建模

TRISO包覆燃料顆粒由燃料核芯和4層包覆結(jié)構(gòu)組成．燃料核芯由直徑200～500 μm的球狀顆粒組成,成分為氧化物、碳化物以及混合碳氧化物等[13],碳化物核芯是指UC和UC-O[14],其優(yōu)點(diǎn)是與接觸的炭包覆層有很好的相容性．氧化物核芯是指鈾或釷(Th)的氧化物,如U-O2、ThO2[14]．氧化物核芯與碳化物核芯相比具有耐高溫、制造工藝簡(jiǎn)單、滯留固態(tài)裂變產(chǎn)物和阻擋氣態(tài)裂變產(chǎn)物的擴(kuò)散能力強(qiáng)等特點(diǎn)[15]．由于目前核工業(yè)中UO2核芯最為常見,工藝也最成熟,因此,本文選用UO2燃料核芯.TRISO包覆燃料與傳統(tǒng)的UO2芯燃料特性如表1所示．TRISO包覆顆粒燃料結(jié)構(gòu)如圖1所示，其結(jié)構(gòu)從里向外依次為UO2燃料核芯(半徑250 μm)、疏松熱解炭層、內(nèi)致密熱解炭層、碳化硅層、外致密熱解炭層，四層包覆層厚度分別為95，45，30，45 μm．

常用壓水堆燃料棒由UO2芯塊重疊在包殼里組成,而新型燃料棒由TRISO顆粒球和基質(zhì)組成,基質(zhì)采用石墨或碳化硅(SiC)材料,基質(zhì)起到固定TRISO顆粒球的作用,同時(shí)作為慢化劑和較為優(yōu)良的導(dǎo)熱材料,可有效降低燃料棒的溫度,圖2是燃料棒中的TRISO球排列截面圖．這種獨(dú)特的包殼結(jié)構(gòu)使TRISO燃料可以長(zhǎng)時(shí)間在1 600 ℃的溫度下保持包殼和燃料的完整性[16],防止裂變產(chǎn)物釋放到環(huán)境中[17-18]．

表1 TRISO包覆燃料與UO2芯塊燃料特性

圖1 TRISO燃料球結(jié)構(gòu)示意圖

圖2 燃料棒中的TRISO球排列截面圖

圖3 燃料組件的燃料棒排列示意圖

圖3為燃料組件排列示意圖,采用常見的17×17的排列方式,此排列有利于降低反應(yīng)堆的線功率密度,與常用的壓水堆燃料棒排列完全一致,以便利用壓水堆的已有成熟經(jīng)驗(yàn)和技術(shù),降低建造周期和成本．圖中21個(gè)空位為可燃毒物棒預(yù)留空位，可為下一步優(yōu)化堆芯設(shè)計(jì)提供空間．

圖4所示為小型堆堆芯的燃料裝載圖,采用7×7的組件排列,總共37個(gè)組件,組件外側(cè)包圍著水反射層,水反射層起到展平功率作用,也能減少壓力容器的中子輻照劑量,延長(zhǎng)壓力容器的使用壽命．

圖4 反應(yīng)堆堆芯燃料裝載圖

2 計(jì)算過程及結(jié)果

反應(yīng)堆中子的計(jì)算采用蒙特卡羅程序,該程序由美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)，基于蒙特卡羅方法，用于計(jì)算三維復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)中的中子、光子、電子或者耦合中子、光子、電子輸運(yùn)問題,也具有計(jì)算核臨界系統(tǒng)(包括次臨界和超臨界系統(tǒng))本征值問題的能力,擴(kuò)展版還具有燃耗計(jì)算功能,被大量應(yīng)用于新型反應(yīng)堆的設(shè)計(jì)中．TRISO包覆燃料幾何結(jié)構(gòu)復(fù)雜,采用傳統(tǒng)的確定論方法進(jìn)行計(jì)算時(shí),存在雙重非均勻性等問題,從而影響計(jì)算精度,而蒙特卡羅程序恰好具有強(qiáng)大的描述三維復(fù)雜結(jié)構(gòu)等特點(diǎn),因此本文采用該程序進(jìn)行計(jì)算．

2.1 反應(yīng)性隨時(shí)間的變化與堆芯壽期

為了展平通量分布,采用分區(qū)燃料布置方案：一種是裝載在同一批次中富集度為15%和8%的燃料；另一種是富集度為19%的燃料．由圖5可知,壽期初的有效增殖系數(shù)(keff)為1.31,在運(yùn)行時(shí)間的初期,因氙毒物的累積,堆芯的keff下降較快[19],而后近似線性減小,這是由于裂變?nèi)剂系臏p少和裂變產(chǎn)物的積累．當(dāng)所有組件的富集度提高到19.9%時(shí),堆芯的初始剩余反應(yīng)性增加,keff為1.49,使得首爐裝料的換料時(shí)間由原來的250 d延長(zhǎng)到550 d,換料間隔延長(zhǎng)1倍,大大提高了反應(yīng)堆的經(jīng)濟(jì)性水平．

圖5 富集度為15%和8%以及19.9%的2種燃料keff隨堆運(yùn)行天數(shù)的變化

2.2 堆芯中子通量分布及展平

堆芯中子通量或功率峰值限制反應(yīng)堆的功率輸出水平,因此需要通過各種方法降低峰值因子．對(duì)于均勻裸堆,通量或功率分布在中心區(qū)域出現(xiàn)峰值,峰值因子較大,限制了功率輸出水平．本文采用不同富集度燃料組件分區(qū)布置方案,可以降低中子通量峰值因子．圖6為堆芯中子通量分布云圖,由圖可知,由于采取功率展平措施,中子通量分布的峰值并不位于堆芯中心,而是位于靠近反射層處,其峰值與中心區(qū)的比值約為1.4,這說明采用TRISO包覆顆粒燃料的壓水堆,盡管其燃料的富集度相對(duì)較高,其堆芯中子通量水平可以被有效展平．

2.3 裝載TRISO顆粒的燃料棒中心溫度

由于UO2陶瓷燃料芯塊的導(dǎo)熱率較低,使得燃料棒的溫度較高,在線功率密度為492 W/cm時(shí),燃料棒的中心溫度達(dá)到了2 000 ℃[20]．以石墨為基體的TRISO復(fù)合燃料的有效熱導(dǎo)率確定是一個(gè)復(fù)雜的過程[21-24],現(xiàn)取為20 W/(m·K)[25-26],遠(yuǎn)大于UO2芯塊的熱導(dǎo)率．采用圓柱形燃料元件的穩(wěn)態(tài)導(dǎo)熱方程,由圖7可知,以燃料元件表面溫度為350 ℃作邊界條件,在相同的線功率密度下,當(dāng)UO2芯塊的中心最高溫度為1 300 ℃時(shí),TRISO顆粒燃料的中心最高溫度僅為540 ℃,而TRISO顆粒燃料在1 600 ℃的條件下仍然能夠維持燃料的完整性．相比于常規(guī)的核燃料,TRISO燃料具有更高的熱工安全裕度,安全性能更高．

3 結(jié) 論

本文使用蒙特卡羅軟件，在壓水堆中,以TRISO燃料替代UO2燃料,可以提高燃料組件的富集度,增加堆芯的初始剩余反應(yīng)性,延長(zhǎng)首爐裝料的換料時(shí)間,由原來的250 d延長(zhǎng)到550 d,減少因頻繁換料而導(dǎo)致的停堆停機(jī),有利于提高電站的容量因子．對(duì)于不同富集度組件的分區(qū)布置,堆芯中子通量分布的峰值出現(xiàn)在較靠近反射層的組件處,有利于通量分布展平和功率展平．在相同的線功率密度下,UO2芯塊燃料棒的中心最高溫度為1 300 ℃時(shí),而TRISO顆粒燃料的中心最高溫度僅為540 ℃,可見采用了TRISO燃料后,壓水堆具有更高的熱工安全裕度,表現(xiàn)出更優(yōu)異的安全性能．綜上所述,從換料周期、通量展平、燃料棒的中心最高溫度這3個(gè)方面看,TRISO燃料替代UO2燃料在小型壓水堆中是可行的，其研究結(jié)果可以為未來進(jìn)一步優(yōu)化設(shè)計(jì)小型壓水堆提供參考．

[1] 李廷伍.二氧化鈾陶瓷芯塊設(shè)計(jì)的改進(jìn)[J].核動(dòng)力工程,1986(5):49-52.

[2] Kortov V,Ustyantsev Y.Chernobyl accident:causes,consequences and problems of radiation measurements[J].Radiation Measurements,2013,55:12-16.

[3] Saenko V,Ivanov V.The Chernobyl accident and its consequences[J].Clinical Oncology,2011,23:234-243.

[4] Evangeliou N,Balkanski Y,Cozic A,et al.Global and local cancer risks after the Fukushima nuclear power plant accident as seen from Chernobyl:a modeling study for radiocaesium (134Cs &137Cs)[J].Environment International,2014,64:17-27.

[5] Povinec P P,Gera M,HolK,et al.Dispersion of Fukushima radionuclides in the global atmosphere and the ocean[J].Applied Radiation and Isotopes,2013,81:383-392.

[6] Rahu K.Site-specific cancer risk in the Baltic cohort of Chernobyl cleanup workers,1986—2007[J].European Journal of Cancer,2013,49:2926-2933.

[7] Pratama M A,Yoneda M,Yosuke A Y,et al.Modeling migration of Cs-137 in sewer system of fukushima city using model for radionuclide migration in urban environment and drainage system (MUD)[J].International Journal of Engineering and Technology,2014(6):402-408.

[8] Steinhauser G,Brandl A,Johnson T E.Comparison of the Chernobyl and Fukushima nuclear accidents:a review of the environmental impacts[J].Science of The Total Environment,2014,470:800-817.

[9] 徐世江,康飛宇.核工程中的炭和石墨材料[M].北京:清華大學(xué)出版社,2010:53-55.

[10] Price M S T.The dragon project origins,achievements and legacies[J].Nuclear Engineering and Design,2012,251:60-68.

[11] Kania M J.Testing of HTR UO2TRISO fuels in AVR and in material test reactors[J].Journal of Nuclear Materials,2013,441:545-562.

[12] Ziermann E.The AVR nuclear power facility:progress report[J].Nuclear Engineering and Design,1984,78:99-108.

[13] Duan W H,Zhu L Y,Zhu Y J.Treatment of UO2pellets used for preparing fuel elements of HTR-10 followed by supercritical fluid extraction[J].Progress in Nuclear Energy,2011,53:664-667.

[14] Baker M P,King J C.Straight-chain halocarbon forming fluids for TRISO fuel kernel production:tests with yttria-stabilized zirconia microspheres[J].Journal of Nuclear Materials,2015,458:77-86.

[15] 邵友林,朱鈞國(guó),楊冰,等.包覆顆粒及應(yīng)用[J].原子能科學(xué)技術(shù),2005,39:17-21.

[16] Seeger O.Fission product release from accident tested irradiated high temperature reactor fuel pebbles[J].Progress in Nuclear Energy,2014,72:72-76.

[17] Fütterer M A.Results of AVR fuel pebble irradiation at increased temperature and burn-up in the HFR Petten[J].Nuclear Engineering and Design,2008,238:2877-2885.

[18] Gough J R C,Kern D.Studies on the coating of fuel particles for the 'dragon' reactor experiment[J].Journal of Nuclear Energy,1967,21:623-624.

[19] 謝仲生.反應(yīng)堆物理分析[M].北京:原子能出版社,2003:173-174.

[20] 俞冀陽.反應(yīng)堆熱工水力學(xué)[M].北京:清華大學(xué)出版社,2011:48-51.

[21] Jensen C.TRISO fuel thermal conductivity measurement instrument development [D].Utah State:Utah State University,2010.

[22] Ortensi J,Boer B,Abderrafi M,et al.THETRIS:a micro-scale temperature and gas release model for TRISO fuel[J].Nuclear Engineering and Design,2011,241:5018-5032.

[23] Bari K,Osarinmwian C,Abram T J,et al.Characterization of the porosity in TRISO coated fuel particles and its effect on the relative thermal diffusivity[J].Nuclear Engineering and Design,2013,265:668-674.

[24] Rochais D,Meura G L,Basinib V,et al.Microscopic thermal characterization of HTR particle layers[J].Nuclear Engineering and Design,2008,238:3047-3059.

[25] Charles F.Experimental measurement and numerical modeling of the effective thermal conductivity of TRISO fuel compacts[J].Journal of Nuclear Materials,2015,458:198-205.

[26] Ondracek G,Schulz B.The porosity dependence ofthe thermal conductivity for nuclear fuels[J].Journal of Nuclear Materials,1973,46:253-258.

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本刊編輯部

2015-08-25

Studies on the Small Pressurized Water Reactor Based on TRISO Fuels

HUANG Jin-feng,ZHANG Yao-li,GUO Qi-xun*,SHEN Dao-xiang,LIANG Dun-huang,LI Ning*

(College of Energy,Xiamen University,Xiamen 361102,China)

At present,most of pressurized water reactors (PWR) use UO2fuel pellets as nuclear fuels in the world.Although fuel pellets are utilized widely,they suffer from some defects under high temperature.The newly developed tristructural-isotropic(TRISO) fuel can maintain the integrity of the fuel and cladding,which is able to prevent the fission products from being released to the environment at a temperature of 1 600 ℃ for a long time.Therefore,the safety of the reactor can be significantly improved by using TRISO fuel instead of the conventional UO2pellet fuel in PWR.In this paper,a small pressurized water reactor using TRISO fuel was considered.The effective multiplication factor under different uranium enrichment,the refuel cycle,and the neutron flux distribution were discussed.The temperature distributions for two kinds of fuel rods in the reactor were compared.Calculation results show that,according to the fuel reloading length,flux flatted,and temperature distribution,using TRISO instead of conventional UO2fuel rods is feasible and safer in the small pressurized water reactor.

TRISO fuel;small pressurized water reactor;safety

2015-03-16 錄用日期：2015-06-25

廈門大學(xué)校長(zhǎng)基金(2012121034,20720150095)

黃錦鋒,張堯立,郭奇勛，等.基于TRISO燃料的小型壓水堆研究[J].廈門大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版，2015,54(5)：603-607.

：Huang Jinfeng,Zhang Yaoli,Guo Qixun,et al．Studies on the small ppressurized water reactor based on TRISO fuels[J].Journal of Xiamen University:Natural Science，2015,54(5)：603-607．(in Chinese)

10.6043/j.issn.0438-0479.2015.05.002

新能源材料專題

TL 329

A

0438-0479(2015)05-0603-05

* 通信作者：qxguo@xmu.edu.cn;ningli@xmu.edu.cn