劉景鋒 ，李凌燕

(華南農(nóng)業(yè)大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用物理系，廣東廣州510642)

操控自發(fā)輻射是量子光學(xué)領(lǐng)域非常重要的研究課題，它決定了一系列光子電子器件的性能，例如，太陽能電池的轉(zhuǎn)換效率、用于光通信和量子密鑰分發(fā)的單光子源的量子效率、LED 的性能取決于自發(fā)輻射到襯底中的光子能否被有效萃取、激光器的閾值大小和模式調(diào)制的速度，等.

1946年，PURCELL 發(fā)現(xiàn)位于微腔中的輻射子自發(fā)輻射會增強(Purcell-效應(yīng)). 此后，人們發(fā)現(xiàn)自發(fā)輻射有很強的環(huán)境依賴性. 因而，控制自發(fā)輻射，需要調(diào)控輻射子所在位置電磁模式的局域態(tài)密度.YABLONOVICH［1］和JOHN［2］研究發(fā)現(xiàn)，光子晶體可以有效地調(diào)制光子模式分布.此后，利用三維光子晶體控制自發(fā)輻射問題被廣泛研究.

在實驗方面實現(xiàn)大塊完整的面心立方結(jié)構(gòu)困難，而木堆積結(jié)構(gòu)容易制備［3-10］. ISHIZAKI 等［10］在實驗上實現(xiàn)并提出了木堆積結(jié)構(gòu)三維光子晶體對光子的操縱的新方法，并且開創(chuàng)了光子晶體表面科學(xué)研究的新方向. 基于有機三維光子晶體中量子點的滲透［7，11］，GU 等［8］首次從實驗上在近紅外區(qū)觀測到量子點自發(fā)輻射壽命和自發(fā)輻射光譜的巨大改變. 最近，ARAKAWA［12］首次從實驗觀察到木堆積光子晶體納米微腔中的激光振蕩. 然而很少利用全矢量的方法來研究木堆積結(jié)構(gòu)中輻射子簇的非指數(shù)時間分辨衰減問題.

本文討論木堆積結(jié)構(gòu)中一簇輻射子的自發(fā)輻射衰減動力學(xué). 利用自發(fā)輻射速率分布函數(shù)［13-14］研究輻射子簇的時間分辨熒光衰減，其結(jié)果可為實驗上利用時間分辨熒光探測局域態(tài)密度［15-16］提供參考.

1 木堆積結(jié)構(gòu)光子晶體對稱性分析及帶結(jié)構(gòu)計算

木堆積結(jié)構(gòu)屬于金剛石晶格. 根據(jù)固體物理學(xué)知識，由球形基元構(gòu)成的面心立方和金剛石結(jié)構(gòu)，分別對應(yīng)O5h和O7h群.但是，對于木堆積結(jié)構(gòu)，其基元為3 根小柱子，其對稱性比球的對稱性低. 因而，木堆積不再像面心立方和金剛石結(jié)構(gòu)一樣具有48 重對稱性，而是僅有16 重對稱性. 木堆積結(jié)構(gòu)滿足的對稱操作如下:{E|0}，{c2z|0}，{c2x|0}，{c2y|0}，{Ⅰc4z|0}，{|0}，{Ⅰc2xy|0}，{Ⅰc2xˉy|0}，{Ⅰ|τ}，{c4z|τ}，{|τ}，{c2xy|τ}，{c2xˉy|τ}，{Ⅰc2z|τ}，{Ⅰc2x|τ}，{Ⅰc2y|τ}.

木堆積結(jié)構(gòu)光子晶體的示意圖、布里淵區(qū)圖及其能帶結(jié)構(gòu)如圖1～圖3 所示. 該結(jié)構(gòu)由低折射率(1.552)的橢圓柱子堆積而成，相鄰4 層柱子間的距離為c，每層內(nèi)相鄰2個柱子間距為d=1 000 nm，并且c/d =橢柱子橫截面橢圓的長軸h 和短軸w的長度分別為375 nm 和150 nm，參數(shù)取自文獻［7］的實驗結(jié)果.圖3 中，沿Γ-X 方向存在一個頻率從0.912(2πc/a)到0.950(2πc/a)的贗帶隙(如圖3中灰色區(qū)域)，贗帶隙的中心頻率為0.931(2πc/a)(a 為光子晶體的晶格常數(shù)，c 為真空中的光速).

圖1 木堆積結(jié)構(gòu)示意圖Figure 1 Schematic diagram of woodpile structure

圖2 木堆積結(jié)構(gòu)的布里淵區(qū)圖Figure 2 Brillouin zone diagram of woodpile structure

圖3 木堆積光子晶體能帶結(jié)構(gòu)計算值Figure 3 Calculated band diagram of woodpile photonic crystals

2 自發(fā)輻射速率分布及衰減動力學(xué)函數(shù)的定義

為了解釋時間分辨熒光的非單指數(shù)衰減動力學(xué)，首先定義自發(fā)輻射速率分布函數(shù)［17］為:

式中ωeg為輻射子的躍遷頻率(r，ω，μd)為方向性局域態(tài)密度

式中對倒格矢k 的積分需在第一布里淵區(qū)內(nèi)完成，ωnk和En(k，r)分別為對應(yīng)帶指標(biāo)n 的本征頻率和本征矢量.

如果大量輻射子分布在光子晶體的原胞內(nèi)，并且偶極矩隨機分布，相應(yīng)的局域態(tài)密度［18-20］為

因而對應(yīng)的方向平均速率分布函數(shù)［13，21］為

根據(jù)速率分布函數(shù)(5)，定義輻射子簇的時間分辨衰減函數(shù)為

式(2)表明輻射子的自發(fā)輻射速率依賴局域態(tài)密度. 如果已知局域態(tài)密度，則可以解決微納結(jié)構(gòu)環(huán)境中的光與物質(zhì)相互作用問題，從而分析輻射子的自發(fā)輻射特性. 但在實驗上無法直接探測局域態(tài)密度，然而，可以探測處于激發(fā)態(tài)的輻射子自發(fā)輻射壽命，通過自發(fā)輻射壽命和自發(fā)輻射速率的關(guān)系，求得自發(fā)輻射速率，進而得到方向性局域態(tài)密度. 在理論上，如果討論自發(fā)輻射問題，則必須討論方向性態(tài)密度或局域態(tài)密度. 通過解電磁場的本征值方程，可得到本征值和本征矢量，從而得到方向性局域態(tài)密度和自發(fā)輻射速率分布.

3 結(jié)果與分析

木堆積結(jié)構(gòu)中輻射子簇的自發(fā)輻射速率分布和時間分辨自發(fā)衰減動力學(xué)函數(shù)的計算過程及參數(shù)如下:采用MONKHORST 和PACK 的方法［23］把第一布里淵區(qū)分成16 384個粗格點和1 048 576個精細格點. 然后選擇965個平面波解出磁場的本征方程［20］，求得粗格點上的本征矢量Hn(k，r)和本征值ωnk，然后根據(jù)本征電場和本征磁場的關(guān)系，得到本征電場En(k，r)［24］，最后利用插值法［23］來獲得精細格點上的本征矢量En(k，r)和本征值ωnk.

計算的激發(fā)態(tài)輻射子簇的自發(fā)輻射速率分布及時間衰減動力學(xué)曲線如圖4、圖5 所示. 利用式(1)分別研究了贗帶隙的下帶邊、中心和上帶邊3個不同躍遷頻率的自發(fā)輻射速率分布，以真空中的自發(fā)輻射速率為參考速率(圖4). 選擇位于原胞內(nèi)距離橢圓柱表面為3 nm、6 nm 這2 層上39 668個輻射子為研究對象. 結(jié)果表明，當(dāng)輻射子位于空氣中，且躍遷頻率位于下帶邊或者贗帶隙中心時，幾乎所有輻射子的自發(fā)輻射過程都加速.然而，躍遷頻率位于上帶邊時，幾乎所有輻射子的自發(fā)輻射都減速，但總體上，上帶邊的輻射子自發(fā)輻射比贗帶隙中心的更慢. 因此，在這種低折射率的木堆積結(jié)構(gòu)光子晶體中，贗帶隙效應(yīng)不太明顯. 在圖5 中，黑實線對應(yīng)于真空時輻射子的自發(fā)衰減動力學(xué)曲線，衰減曲線呈單指數(shù)下降. 躍遷頻率位于贗帶隙的下帶邊或者中心時，其衰減速率比真空中的衰減快，而位于贗帶隙上帶邊時，其衰減速率比真空中的衰減慢.

圖4 輻射子簇自發(fā)輻射速率分布Figure 4 The curve of decay rate distribution of emitters ensembles

圖5 輻射子簇的歸一化衰減動力學(xué)曲線Figure 5 The curve of normalized decay dynamics of emitters ensembles

一般認為，贗帶隙會對自發(fā)輻射有抑制作用，即當(dāng)輻射子躍遷頻率位于贗帶隙中心時，其自發(fā)輻射比位于上、下帶邊時的慢. 但圖4、圖5 的結(jié)果表明，輻射子躍遷頻率位于上帶邊時，其輻射壽命反而比位于贗帶隙中心時的壽命長. 此結(jié)論與傳統(tǒng)理論不符，可解釋為，決定自發(fā)輻射壽命的因素是所有方向電磁模式數(shù)的總和，而非僅沿贗帶隙方向的電磁模式數(shù).

根據(jù)平均壽命的定義式(7)，可求出輻射子簇的平均壽命，其計算結(jié)果和實驗結(jié)果［25］一致. 因此，本文定義自發(fā)輻射速率分布和衰減動力學(xué)函數(shù)，可有效地處理光子晶體中的自發(fā)輻射問題.

4 結(jié)論

本文針對木堆積結(jié)構(gòu)光子晶體中不同位置的輻射子簇，計算了不同躍遷頻率的自發(fā)輻射速率分布和衰減動力學(xué).發(fā)現(xiàn)在木堆積結(jié)構(gòu)中，即使折射率較低，也具有較寬的自發(fā)輻射速率分布，這說明木堆積結(jié)構(gòu)有較強的光子晶體效應(yīng). 輻射子簇的衰減不再滿足單指數(shù)衰減，本文定義了輻射子簇的衰減動力學(xué)函數(shù)，并計算了平均衰減壽命，其計算結(jié)果與文獻的實驗結(jié)果相吻合. 這些結(jié)果為實驗探測輻射子簇的時間分辨衰減動力學(xué)和局域態(tài)密度提供了理論依據(jù).

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