馮 晶，楊 毅，劉世龍，鮑 杰，劉永輝，李 澤, 崔安智，孫宏清，張生棟，郭景儒

1.中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413 2.中國原子能科學(xué)研究院 核化學(xué)與放射化學(xué)研究所，北京 102413

單能中子誘發(fā)235U裂變時的裂變產(chǎn)物產(chǎn)額已有一些測量結(jié)果發(fā)表[1-4]。但入射中子能量從熱能到2 MeV能區(qū)僅有美國阿貢實(shí)驗(yàn)室[2]和英國AERE的Harwell實(shí)驗(yàn)室[3]測量的部分核素的產(chǎn)額。文獻(xiàn)[2]給出了0.17～8.1 MeV能區(qū)內(nèi)共9個能量點(diǎn)的裂變產(chǎn)物產(chǎn)額，并給出了較寬能量范圍內(nèi)多個核素的裂變產(chǎn)額隨入射中子能量的變化曲線，但這項(xiàng)測量工作的目的是研究質(zhì)量分布曲線隨中子入射能量的變化規(guī)律，在一些實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)方面做了簡化，因此產(chǎn)額數(shù)據(jù)的精度不高。Harwell實(shí)驗(yàn)室[3]利用徑跡探測器測量裂變率，校正系數(shù)和校正誤差均較大，給出的誤差達(dá)到了7%以上。反應(yīng)堆燃耗計(jì)算需要高精度的裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)，因此，本工作擬精確測定熱能到2 MeV能區(qū)范圍內(nèi)單能點(diǎn)下95Zr、140Ba、147Nd的產(chǎn)額，同時探討在該能區(qū)這些裂變產(chǎn)物產(chǎn)額隨入射中子能量的變化趨勢。

1 實(shí)驗(yàn)測量

1.1 235U樣品和雙裂變電離室

被照鈾厚靶是直徑16 mm、質(zhì)量厚度0.6～0.8 g/cm2的金屬鈾片，同位素成分為1.1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)234U、90.2%235U、0.3%236U、8.4%238U。金屬鈾片用硝酸洗滌后準(zhǔn)確稱重，并用厚度為5 mg/cm2的核純鋁箔封包。雙裂變電離室中的鈾標(biāo)準(zhǔn)薄靶用與厚靶同位素成分相同的濃縮鈾用分子電沉積法在0.10～0.15 mm厚的白金底襯上沉積制成。沉積層直徑為16 mm、質(zhì)量厚度為0.3～0.4 mg/cm2。該標(biāo)準(zhǔn)靶分別用分子電沉積法、微量滴定法、在熱中子束上測定裂變比方法和小立體角法絕對測定α衰變率法等4種方法進(jìn)行定量[5]。

為減少中子散射影響，雙裂變電離室盡量做到小而輕，電極為直徑54 mm鋁片，高壓極厚1 mm，收集極厚0.2 mm，裂變室為壁厚2 mm的鋁筒，電纜接頭固定在8 mm厚的黃銅法蘭盤上，距電極205 mm。裂變室外包1 mm厚的鎘片以屏蔽熱中子。利用該電離室可實(shí)時測量裂變率，并監(jiān)測裂變率在裂變過程中的變化。

1.2 鈾靶照射和裂變率監(jiān)測

(1)

用該電離室測量裂變率的誤差為2%[5]。

1.3 HPGe探測器效率刻度

用ORTEC公司HPGe探測器測定裂變產(chǎn)物核素的γ射線能譜。P型同軸HPGe探測器的體積為110 cm3，對60Co的1 332.5 keV的γ射線分辨率(FWHM)為1.8 keV。將照射后的厚靶放在探測效率已知的樣品架上，可根據(jù)樣品活度選擇樣品架，以調(diào)節(jié)樣品與探測器的距離。所測厚靶的活度較低，測量中將樣品放置在距探測器頂殼1.3 cm處的0號位置。8號位置距探測器頂殼為31.6 cm。探測器外覆蓋一厚為1.4 mm的鎘片，以屏蔽低能X射線。8號位置處的探測效率εγ8用152Eu作相對刻度，并用法國標(biāo)準(zhǔn)源54Mn、57Co、65Zn、109Cd、137Cs作絕對刻度。再選取一系列無級聯(lián)發(fā)射的γ過渡源95Zr、103Ru、132Te、133Ba、140Ba、141Ce、144Ce、147Nd等，測定0號位置效率εγ0與8號位置效率εγ8的比值R。這樣，εγ0可由R和εγ8計(jì)算，εγ0=Rεγ8。將探測效率刻度結(jié)果繪制成εγ0-Eγ曲線，并示于圖1。

圖1 HPGe探測器效率曲線Fig.1 Efficiency curve of HPGe detector

被照厚靶的厚度與效率刻度源的厚度不同，為此改變源與探測器之間的距離，測得幾何校正系數(shù)gc= 1+0.032 3(0.2+δ/2)，其中，δ為被照厚鈾靶的厚度(mm)。

1.4 裂變產(chǎn)物γ譜的獲取

輻照結(jié)束后，用HPGe探測器測量并獲取裂變產(chǎn)物的γ譜。為得到較好的統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)和區(qū)分相近能量不同半衰期的γ特征能峰，每塊輻照后樣品均經(jīng)1個月左右的連續(xù)γ譜測量。

2 數(shù)據(jù)分析與處理

2.1 裂變產(chǎn)額的計(jì)算

利用SPAN程序[6]進(jìn)行解譜，以獲得感興趣的裂變產(chǎn)物的γ能峰面積。再經(jīng)FYAUTOLS程序處理[7]，得到經(jīng)過獨(dú)立產(chǎn)額校正、級聯(lián)校正和激發(fā)態(tài)校正后該產(chǎn)物的產(chǎn)額，再經(jīng)同位素校正、本底中子校正等修正后，最終給出該產(chǎn)物的裂變產(chǎn)額即累積產(chǎn)額。計(jì)算累積產(chǎn)額方法如下。對于質(zhì)量鏈A→B→C，若A的所有先導(dǎo)核的半衰期遠(yuǎn)小于A，而B又可用γ能譜法測量，則A的累積產(chǎn)額可由下式計(jì)算：

(2)

其中KA=[1-exp(-λAΔt)]exp(-λAΔt1),

KB=[1-exp(-λBΔt)]exp(-λBΔt1),

式中，YB為B核的獨(dú)立產(chǎn)額；ARB為在測量時間內(nèi)B 的該分支的計(jì)數(shù)，即γ譜中的全能峰面積；λA、λB分別為A和B的衰變常量；m為被照鈾厚靶質(zhì)量；Iγ為B衰變的γ分支比；εγ為探測效率;Ni為ΔTi時間間隔內(nèi)的裂變率；ΔTi為輻照的第i個時間間隔；Δτi為第i個間隔結(jié)束到輻照結(jié)束間的時間間隔；Δt1為冷卻時間；Δt為測量時間。

計(jì)算中所用到的衰變數(shù)據(jù)列入表1。

表1 裂變產(chǎn)物核素衰變數(shù)據(jù)[8]Table 1 Decay data of fission products[8]

2.2 γ射線自吸收校正

γ射線在被照厚靶中的自吸收是重要的校正量。如果產(chǎn)物核素的γ射線沿靶的厚度方向按e指數(shù)衰減，則中子入射面對著探測器方向所測到的γ射線計(jì)數(shù)率為nd時的自吸收校正系數(shù)為Cd，即A0=nd/Cd。Cd用下式計(jì)算：

(3)

其中，Tn、Tγ分別為中子和γ射線在靶中的穿透率。

沿相反方向測量時，測得的γ射線計(jì)數(shù)率為nu，自吸收校正系數(shù)為Cu，A=nu/Cu，Cu可用下式計(jì)算：

(4)

實(shí)驗(yàn)中，對γ射線在被照鈾厚靶中的穿透率進(jìn)行了仔細(xì)測量。對95Zr、140Ba和147Nd而言，經(jīng)分析，自吸收校正引入的誤差分別為1.2%、1.8%、1.8%。

2.3 非主中子校正

在實(shí)際的中子場中，不僅有主中子，還有主中子散射成分以及由其他中子反應(yīng)所生成的中子。這些非主中子成分的影響必須予以扣除，為此，需要知道樣品中的中子能譜。應(yīng)用MCNP模擬計(jì)算本實(shí)驗(yàn)條件下樣品中的中子能譜, 再利用裂變截面數(shù)據(jù)，計(jì)算得到裂變數(shù)隨中子能量的分布。根據(jù)算得的裂變數(shù)分布，用已知的產(chǎn)額編評值擬合出感興趣裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額隨誘發(fā)中子能量變化的曲線。最后從測定出的產(chǎn)額Yfm中將低能中子的干擾扣除，從而得到某能量點(diǎn)下的產(chǎn)額(Yf)。對于0.57 MeV中子，Yf,0.57為：

(5)

式中，Yf(E)和Nf(E)分別為能量E點(diǎn)的產(chǎn)額和裂變數(shù)；Et和ES分別為熱中子能量和本底與0.57 MeV中子能量界限；Nf，0.57為0.57 MeV的裂變數(shù)。

從裂變數(shù)分布曲線可得非主中子引起裂變數(shù)與總裂變數(shù)之比為5%。將測定出的Yfm代入式(4)，并進(jìn)行多次迭代，則可得到Y(jié)f，0.57。對于1.0、1.5 MeV中子，非主中子引起的裂變數(shù)與總裂變數(shù)之比亦為5%，可用相同的方法得到Y(jié)f,1.0、Yf,1.5。非主中子的來源及其對產(chǎn)額數(shù)據(jù)的影響列于表2。

表2 非主中子來源及其對產(chǎn)額的影響Table 2 Source and effects of secondary neutrons

3 結(jié)果與討論

本實(shí)驗(yàn)共輻照了7塊鈾厚靶樣品。輻照后樣品用HPGe γ譜儀進(jìn)行裂變產(chǎn)物核素分析和獲取γ能峰面積數(shù)據(jù)。根據(jù)感興趣核素的γ射線能量、探測器的效率、核素之間γ能量相互干擾的程度以及產(chǎn)物核素的半衰期等因素安排測量條件。在產(chǎn)物核素鑒別時，對每個核素均繪制了γ射線強(qiáng)度的衰變曲線。據(jù)此判斷和扣除能峰中干擾核素的貢獻(xiàn)。

3.1 產(chǎn)額測量的誤差源項(xiàng)

在本實(shí)驗(yàn)中，產(chǎn)額測量的主要誤差源項(xiàng)列入表3。由非主中子校正引入的誤差與裂變率測量誤差(2%)、效率刻度誤差(2%)、γ能峰計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差(0.2%～0.7%)、自吸收校正誤差(1.2%～1.8%)相比，可忽略不計(jì)。將以上4項(xiàng)誤差合成，得到所測95Zr、140Ba和147Nd裂變產(chǎn)額值的誤差分別為3.1%、3.4%和3.4%。

3.2 累積產(chǎn)額的測定結(jié)果

95Zr、140Ba和147Nd產(chǎn)額的最終測定結(jié)果列入表4。目前，已公開發(fā)表0～2 MeV能區(qū)中子誘發(fā)235U裂變實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的只有美國阿貢實(shí)驗(yàn)室[2]和英國Harwell原子能所[3]。后者用固體徑跡探測器記錄裂變計(jì)數(shù)，輻照4 h后進(jìn)行放化分離，然后測量β活度，測量誤差達(dá)到7%，產(chǎn)額數(shù)據(jù)的精度較低；前者的測定方法與本工作類似，兩家的數(shù)據(jù)精度相近。本工作與阿貢實(shí)驗(yàn)室的產(chǎn)額數(shù)據(jù)比較示于圖2。從圖2可知，兩家的產(chǎn)額數(shù)據(jù)在實(shí)驗(yàn)誤差范圍內(nèi)吻合(147Nd的5 MeV能點(diǎn)例外)，且產(chǎn)額隨中子入射能量增加的變化趨勢一致，但阿貢實(shí)驗(yàn)室的95Zr和147Nd數(shù)據(jù)比本工作的約偏高3%，而140Ba又偏低約3%。產(chǎn)生差異的原因可能與產(chǎn)額計(jì)算公式、引用的γ分支比值和級聯(lián)校正等有關(guān)。若引用文獻(xiàn)[8]中的γ分支比數(shù)據(jù)，再考慮阿貢實(shí)驗(yàn)室所忽略的其他細(xì)節(jié)(如裂變碎片丟失)后，修正后的阿貢實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)與本工作的差異僅約為1%，兩者吻合很好。

表3 產(chǎn)額測量誤差的主要來源Table 3 Fission yields uncertainties

表4 0.57、1.0、1.5 MeV中子誘發(fā)235U裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額Table 4 Fission products yields from 0.57, 1.0, and 1.5 MeV induced fission of 235U

圖2 與阿貢實(shí)驗(yàn)室的95Zr(a)、147Nd(b)和140Ba(c)產(chǎn)額數(shù)據(jù)比較Fig.2 Results comparison for 95Zr(a), 147Nd(b) and 140Ba(c) yields■——中國核數(shù)據(jù)中心編評值(Evaluated data from China Nuclear Data Center)，◇——阿貢實(shí)驗(yàn)室(ANL)，◆——本工作(This work)

3.3 95Zr,140Ba和147Nd的裂變產(chǎn)額隨中子入射能量的變化

由圖2可以看到，3個核素的產(chǎn)額均隨入射中子能量增加而下降。在半對數(shù)坐標(biāo)下大體上呈直線形式。這種變化規(guī)律在物理上可得到合理解釋。入射中子能量提高，裂變復(fù)合核的激發(fā)能隨之增加，其裂變模式由非對稱裂變向?qū)ΨQ裂變模式過渡，分別處于輕、重質(zhì)量峰峰區(qū)的95Zr和140Ba的裂變產(chǎn)額隨之降低。對于位于質(zhì)量重峰右翼的147Nd，裂變模式的變化會造成其產(chǎn)額的增長。但隨入射中子能量的增加，重峰右翼發(fā)射中子數(shù)也明顯增加，從而造成形成147質(zhì)量鏈的初始裂變碎片中150質(zhì)量鏈的份額增加和149質(zhì)量鏈的份額減小。由于初始碎片中150質(zhì)量鏈的產(chǎn)額比149質(zhì)量鏈的低，所以，中子發(fā)射數(shù)的增加又會使得147Nd的裂變產(chǎn)額降低。兩種因素綜合作用的結(jié)果使147Nd產(chǎn)額在入射中子能量0～2 MeV能區(qū)間有保持不變的趨勢。對于在0～14 MeV的更寬能量范圍內(nèi)，由于多次機(jī)會裂變的出現(xiàn)，使得裂變模式中對稱裂變份額的增加減緩，而重峰右翼中子發(fā)射數(shù)增加得很快，其對147Nd產(chǎn)額的影響逐漸上升為主導(dǎo)因素，使得這一區(qū)間的產(chǎn)額能量關(guān)系總體呈現(xiàn)直線下降趨勢。

致謝：盧涵林研究員對本工作提出了很多有益的意見和建議，在此深表感謝。

[1] Chapman T C, Angelon C A, Spitals C C, et al. Fission Product Yields From 6-9 MeV Neutron-Induced Fission of235U and238U[J]. Pys Rev, 1978, C17: 1 089.

[2] Glendenin L E, Gindler J E, Henderson D J, et al. Mass Distributions for Monoenergetic-Neuton-Induced Fission of235U[J]. Phys Rev, 1981, C24: 2 600.

[3] Cuninghame J G, Goodall J A B, Willis H H. Absolute Yields in the Fission of235U by Mono-Energetic Neutrons of Energy 130-1 700 keV[J]. J Inorg Nucl Chem, 1974, 36: 1 453.

[4] James M F, Mills R W, Weaver D R. A New Evaluation of Fission Product Yields and the Production of a New Library(UKFYZ) of Independent and Cumulative Yields. Part II. Tables of Measured and Recommended Fission Yields: AEA-TRS-1018[R]. 1991.

[5] 李 澤，王連壁，王維國，等.裂變率的絕對測量[J].原子能科學(xué)技術(shù)，1980，14(5)：600-605.

[6] Wang Liyu. Multiple Processing in High Resolution Gamma Spectroscopy[J]. Appl Radiat Isot, 1989, 40: 575-579.

[7] 楊 毅.235U裂變產(chǎn)額隨入射中子能量變化的實(shí)驗(yàn)研究[D].北京：中國原子能科學(xué)研究院,2005.

[8] Richard B F. Table of Isotopes [M]. 8thEdition. California: Lawrence Berkeley National Laboratory, University of California, 1996: 2 628-2 629, 4 865-4 869, 5 298-5 300.