蘇倩倩,李文軍,陳艷鵬,李天宇

(1.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,北京 100083;2.華北科技學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,河北 廊坊 065201;3.中國(guó)石油勘探開(kāi)發(fā)研究院,北京 100083)

0 引 言

煤炭地下氣化(Underground Coal Gasification,UCG)是利用熱效應(yīng)和化學(xué)反應(yīng)將地下煤層原位轉(zhuǎn)化為H2、CO和CH4等可燃?xì)怏w的過(guò)程[1-2],具有煤種適應(yīng)性強(qiáng)、開(kāi)采方式低碳化、安全高效等特點(diǎn)[3-4]。在煤炭地下氣化過(guò)程中,煤層在氣化劑作用下,發(fā)生復(fù)雜的多相物理化學(xué)反應(yīng),按化學(xué)反應(yīng)特征和溫度,沿氣化通道可劃分為氧化區(qū)、還原區(qū)和干餾干燥區(qū)[5-6]。氧化區(qū)產(chǎn)生的大量熱量可供還原反應(yīng)和干餾干燥區(qū)煤熱解反應(yīng),連續(xù)氣化過(guò)程中,氧化區(qū)逐漸向還原區(qū)和干餾干燥區(qū)推移,因此主要的氧化反應(yīng)在煤的熱解產(chǎn)物——半焦與氧之間進(jìn)行[7]。同時(shí),干餾干燥區(qū)煤熱解生成的高熱值煤氣與還原區(qū)產(chǎn)生的低熱值煤氣混合產(chǎn)出,提高了煤氣熱值,干餾干燥區(qū)煤熱解過(guò)程對(duì)煤炭地下氣化區(qū)影響較大。地下氣化過(guò)程中由于滲流阻力、地壓以及傳熱溫差的作用,煤層熱解主要受溫度和壓力的影響,壓力對(duì)煤熱解初次反應(yīng)無(wú)明顯影響,且由于干餾干燥區(qū)的平均溫度低于600 ℃,可認(rèn)為干餾干燥區(qū)在很長(zhǎng)一段時(shí)間內(nèi)煤熱解僅與溫度有關(guān)[7]。因此,研究煤層地下氣化過(guò)程中熱解溫度場(chǎng)的演變對(duì)煤炭地下氣化現(xiàn)場(chǎng)項(xiàng)目的工藝控制意義重大。

目前對(duì)于煤熱解的研究主要以煤粉和小粒徑煤為主,江國(guó)棟等[8]、王琳俊等[9]、吳凡等[10]、GENG等[11]采用熱重法研究了煤粉熱解反應(yīng),獲得了煤粉熱解動(dòng)力學(xué)方程。蔡錦羽等[12]利用滴管爐反應(yīng)器分析了煤粉快速熱解特性。李文軍等[13]利用熱重分析儀研究不同粒徑、不同種煤的熱解反應(yīng),并獲得相應(yīng)熱解動(dòng)力學(xué)參數(shù)?；艉｝埖萚14]研究大顆粒煤在魯奇爐干餾段內(nèi)煤熱解過(guò)程。由于煤粉、小粒徑煤的燃點(diǎn)低于大塊煤[15],且忽略煤粒間溫度的傳遞過(guò)程和顆粒內(nèi)部產(chǎn)生的溫度差[16],因而小尺度煤塊難以反映內(nèi)部溫度場(chǎng)的動(dòng)態(tài)演變。地下煤層結(jié)構(gòu)致密,孔隙率、滲透率和導(dǎo)熱系數(shù)較低[17],且熱解過(guò)程中實(shí)體煤層會(huì)因熱破裂[18-19],與地面小顆粒煤熱解過(guò)程有很大差異。劉淑琴等[20]采用氡測(cè)量法和鉆孔探測(cè)對(duì)褐煤地下氣化現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn),分析燃空區(qū)不同位置的煤、巖、焦、渣樣品,并繪制了燃空區(qū)形貌圖。王張卿等[21]通過(guò)大塊原煤地下氣化模型試驗(yàn)研究了氧氣濃度對(duì)氧化區(qū)、還原區(qū)、干餾干燥區(qū)面積比例的影響,以及煤氣組分隨三區(qū)面積比例的變化。周松等[22]采用200 mm×200 mm×200 mm的塊煤在地下氣化模型中鋪設(shè)煤層進(jìn)行氣化試驗(yàn),通過(guò)不同時(shí)間下的溫度場(chǎng)圖計(jì)算出氣化工作面橫縱向擴(kuò)展速率。目前對(duì)煤地下氣化干餾干燥區(qū)煤熱解過(guò)程尚未開(kāi)展深入研究。因此,筆者針對(duì)煤炭地下氣化過(guò)程中的大尺度塊煤,研究熱解過(guò)程中的傳熱及溫度場(chǎng)動(dòng)態(tài)演變,采用熱解干燥線和特征溫度線分析大尺度塊煤熱解溫度場(chǎng)的擴(kuò)展特征和規(guī)律,同時(shí)對(duì)比原煤與具有各向同性且裂隙極少的人工制備塊煤,可更清晰了解煤炭地下氣化中干餾干燥區(qū)熱解過(guò)程,為UCG現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)提供相應(yīng)理論指導(dǎo)。

1 試 驗(yàn)

1.1 試驗(yàn)煤樣

選用尺度為300 mm的正方體和順貧煤原煤塊作為大塊原煤。試驗(yàn)中人工塊煤熱解時(shí)熱量主要以熱傳導(dǎo)的方式進(jìn)行傳遞,熱量傳遞較慢,相同時(shí)間內(nèi)溫度場(chǎng)擴(kuò)展較少,試驗(yàn)效果不明顯,故采用傳熱系數(shù)比和順貧煤更高的蒙東褐煤和水泥進(jìn)行人工塊煤的制備:將蒙東褐煤破碎、篩分,選用粒徑為1～10 mm的顆粒,與水泥以質(zhì)量比5∶1均勻混合,在尺寸為300 mm×300 mm×300 mm的模具中固結(jié)成型。2種煤樣的工業(yè)分析和元素分析見(jiàn)表1。

表1 煤樣工業(yè)分析及元素分析Table 1 Proximate and ultimate analysis of coal samples

1.2 試驗(yàn)裝置與方法

大尺度固定床熱解試驗(yàn)裝置如圖1所示,爐體尺寸為780 mm×780 mm×700 mm,外壁采用10 mm的16MnR鋼板制成,爐膛采用珍珠巖和耐火水泥等耐火材料進(jìn)行整體澆筑,爐體上方設(shè)置氣孔、溫度測(cè)試孔和安全閥等。加熱系統(tǒng)由6根硅碳管組成,最高加熱功率8 kW左右。熱電偶布置在試驗(yàn)塊煤中,利用煤炭地下氣化實(shí)時(shí)測(cè)控系統(tǒng)進(jìn)行溫度采集和控制。

大塊煤熱解時(shí),布置4層共50個(gè)溫度測(cè)點(diǎn),如圖2所示,每層相距100 mm。第1層(最底層)為加熱層,布置2個(gè)測(cè)溫點(diǎn)(圖2中控溫點(diǎn)1、2),2個(gè)測(cè)溫點(diǎn)的熱電偶不僅用于測(cè)溫,同時(shí)用于控制底層6根硅碳管的加熱,使煤層底部加熱均勻。第2～4層分別布置16個(gè)測(cè)溫點(diǎn),每層中的測(cè)溫點(diǎn)相鄰距離均為100 mm。每個(gè)溫度測(cè)點(diǎn)編號(hào)為3個(gè)數(shù)字,第1位數(shù)為層數(shù),后2位為測(cè)點(diǎn)在該層序號(hào)。

圖2 大塊煤溫度測(cè)點(diǎn)分布Fig.2 Map of the coal seam temperature points

將布置好熱電偶的塊煤放置于爐膛中間,底部與加熱板接觸,在煤層四周及頂部填滿黃土并夯實(shí)。所有熱電偶信號(hào)線由頂部孔引出,并連接煤炭地下氣化實(shí)時(shí)測(cè)控系統(tǒng)。試驗(yàn)開(kāi)始前,對(duì)裝置進(jìn)行氣密性檢查,并用氮?dú)獯祾叻磻?yīng)系統(tǒng),同時(shí)在試驗(yàn)過(guò)程中持續(xù)通入少量氮?dú)?。開(kāi)啟加熱裝置,在常壓、氮?dú)鈿夥障逻M(jìn)行大塊煤?jiǎn)蝹?cè)面加熱試驗(yàn)。通過(guò)煤層各測(cè)溫點(diǎn)處的溫度變化監(jiān)測(cè)煤層在熱解過(guò)程中的傳熱情況。

2 結(jié)果與討論

2.1 垂直方向溫度場(chǎng)的擴(kuò)展

加熱源置于塊煤底層,4層溫度測(cè)點(diǎn)與加熱源的距離分別為0、100、200、300 mm。大塊原煤距離熱源不同位置的溫度隨時(shí)間變化如圖3所示。可知隨與熱源距離增加,煤層溫度逐漸降低,且升溫速率逐漸減小。煤層底部直接接觸加熱源,開(kāi)始升溫后,煤層底部溫度迅速上升,在4 h內(nèi)達(dá)800 ℃,隨后保持在800～850 ℃。在距離加熱源100 mm處,煤層溫度隨加熱時(shí)間的增加逐漸上升,在24 h內(nèi)煤層最高溫度為606.8 ℃,最高升溫速率為24.2 ℃/h。在距離加熱源200和300 mm處,煤層溫度均隨加熱時(shí)間的增加而緩慢上升。在24 h內(nèi)煤層最高溫度分別為242.7和94.2 ℃,最高傳熱速率分別為9.07和2.88 ℃/h。

圖3 大塊原煤不同距離測(cè)點(diǎn)的溫度變化Fig.3 Temperature change of different distance points of bulk raw coals

人工塊煤距離熱源不同高度處的溫度隨時(shí)間變化如圖4所示?？芍嚯x熱源不同高度處的溫度變化與大塊原煤相似,距離熱源越遠(yuǎn),煤層溫度越低,升溫速率越慢。在27 h內(nèi)人工塊煤中心處第2～4層的最高溫度為分別為386.6、117.9、77.3 ℃,最高傳熱速率分別為13.4、3.44、1.94 ℃/h。與大塊原煤相比,熱傳導(dǎo)率較高的人工塊煤的傳熱速率遠(yuǎn)小于大塊原煤,主要是由于大塊原煤存在原生裂隙,且在加熱過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生新的裂紋,加強(qiáng)了對(duì)流傳熱,從而傳熱速率高于人工塊煤。

在熱解過(guò)程中,熱量由加熱源沿煤層向上傳遞,由于煤層熱阻溫度不斷降低,產(chǎn)生了相應(yīng)的溫度梯度。圖5、6分別為大塊原煤和人工塊煤前2垂直截面在不同時(shí)刻的溫度,大塊煤底部靠近加熱源,底部溫度略低于加熱源溫度,主要是由于在熱解過(guò)程中煤層內(nèi)部的熱解氣和水蒸氣向外逸出,帶走了小部分熱量。

由圖5可知,垂直方向上大塊原煤熱解溫度場(chǎng)以多拋物線形向上推移,各溫度梯度帶形狀為多拋物線形呈不規(guī)則變化。隨熱解時(shí)間增加,各溫度梯度帶向上移動(dòng)時(shí)逐漸加寬,且距加熱源越遠(yuǎn)溫度梯度帶形狀相差大。圖6中人工塊煤垂直方向上熱解溫度場(chǎng)以近似水平的形狀向上推移,溫度場(chǎng)移動(dòng)速率低于大塊原煤,各溫度梯度帶形狀相似,呈水平或微拱形。人工塊煤由于各向同性傳熱均勻性較好,傳熱主要以熱傳導(dǎo)方式進(jìn)行。大塊原煤由于存在原始裂隙,裂隙中熱量以對(duì)流方式傳遞,傳熱速率遠(yuǎn)大于以熱傳導(dǎo)方式進(jìn)行傳熱的無(wú)裂隙區(qū)域,在大塊原煤中溫度場(chǎng)以裂隙為中心呈拋物線形擴(kuò)展,且原煤的各向異性[6]加劇各溫度梯度帶的形狀差異。

圖6 人工塊煤垂直方向不同時(shí)刻的溫度場(chǎng)Fig.6 Temperature field map of different moments in the vertical direction of artificial bulk coal

煤被加熱后產(chǎn)生水蒸氣和熱解氣,煤層熱解溫度場(chǎng)分布受水蒸氣和熱解氣在煤層中擴(kuò)散和滲透影響。根據(jù)水分運(yùn)移控制機(jī)理,可將煤層分為干煤區(qū)和濕煤區(qū),干煤區(qū)內(nèi)水分運(yùn)移的主要形式為蒸汽運(yùn)動(dòng),而濕煤區(qū)水分移動(dòng)是由于水分濃度差的作用,濕煤區(qū)內(nèi)煤中氣相空間被水分飽和,氣體無(wú)法滲入煤中[7]。干燥線是濕煤區(qū)與干煤區(qū)的分界線,取100 ℃線為干燥線。煤的活潑熱分解溫度為300 ℃[23],煤被加熱超過(guò)300 ℃時(shí),開(kāi)始緩慢進(jìn)行化學(xué)變化,因此取特征溫度300 ℃。大塊原煤和人工塊煤的干燥線和特征溫度線在不同時(shí)間下最高點(diǎn)位置及移動(dòng)速率見(jiàn)表2。由表2可知,隨熱解時(shí)間增加,大塊原煤和人工塊煤的干燥線和特征溫度線沿煤層向上移動(dòng),移動(dòng)速率均逐漸減小,且同一塊煤特征溫度線移動(dòng)速率小于干燥線。大塊原煤在熱解6 h時(shí)干燥線和特征溫度線移動(dòng)速率最大,分別為21.0、12.3 mm/h,在24 h干燥線最高點(diǎn)達(dá)到煤層296 mm處,特征溫度線最高點(diǎn)152 mm。人工塊煤在相同時(shí)間內(nèi)干燥線和特征溫度線的移動(dòng)速率均小于大塊原煤,在熱解6 h時(shí)干燥線和特征溫度線移動(dòng)速率分別為17.0、11.3 mm/h;相同熱解時(shí)間內(nèi)干燥線和特征溫度線位置低于大塊原煤,在24 h分別位于208、123 mm 處。

表2 干燥線和特征溫度線不同時(shí)刻位置及移動(dòng)速率Table 2 Position and moving rate of the drying line and the characteristic temperature line at different times

2.2 水平方向溫度場(chǎng)的擴(kuò)展

選取第2水平截面的溫度場(chǎng)研究煤層溫度在水平方向的演變規(guī)律。圖7、8分別為大塊原煤和人工塊煤第2水平截面在不同時(shí)刻的溫度場(chǎng)。大塊原煤熱解6 h時(shí),煤層僅極小部分區(qū)域未達(dá)95 ℃,在煤層中部靠后區(qū)域溫度較高,達(dá)300 ℃以上。熱解12 h時(shí),各位置溫度升高分布在150～600 ℃,煤層中心及后邊緣溫度較高,溫度場(chǎng)呈環(huán)形分布。熱解18 h時(shí),溫度最高點(diǎn)達(dá)600 ℃以上,邊緣溫度大部分在300～400 ℃。熱解24 h時(shí),溫度場(chǎng)分布區(qū)間不變,但各溫度梯度帶以高溫點(diǎn)為中心向外擴(kuò)展,高溫區(qū)面積增大?？芍髩K原煤距熱源距離相同的水平面上,各位置溫度相差較大,溫度梯度帶呈環(huán)形分布,且隨熱解時(shí)間增加溫度梯度不斷增大,以溫度最高點(diǎn)為中心向外擴(kuò)展。

由圖8可知,人工塊煤的熱解溫度場(chǎng)在水平方向分布較均勻。熱解6 h時(shí),水平截面處于同一溫度區(qū)間95～105 ℃。12 h時(shí),水平截面的溫度主要集中在150～300 ℃。18 h時(shí),水平截面中心溫度集中在300～400 ℃,四周邊緣溫度在200～300 ℃。熱解24 h時(shí),整個(gè)水平面由3個(gè)溫度區(qū)組成,中心小部分溫度區(qū)呈橢圓形分布,溫度處于400～500 ℃;中間以橢圓為中心的環(huán)形溫度區(qū)占主要部分,處于300～400 ℃;邊角處溫度處于200～300 ℃。

對(duì)比2種大塊煤水平方向溫度場(chǎng)擴(kuò)展圖可知,大塊原煤的傳熱速率高于熱傳導(dǎo)率較高的人工塊煤,主要是由于大塊原煤具有原生裂隙,導(dǎo)致熱解過(guò)程中產(chǎn)生的氣體在裂隙中以對(duì)流方式傳熱,加快了傳熱速率,且原煤具有各向異性,水平截面溫度梯度較大;而人工塊煤具有各向同性,傳熱均勻性較好。

2.3 大塊煤熱解溫度傳遞特征

大塊原煤熱解過(guò)程中,熱源處煤層受熱產(chǎn)生干燥和熱解效應(yīng),生成溫度較高的水蒸氣和熱解氣。熱量一方面以熱傳導(dǎo)的方式在煤層中傳遞,另一方面由水蒸氣和熱解氣以擴(kuò)散、滲透的方式傳熱給鄰近煤層,且在煤層裂隙中以傳熱效率更高的對(duì)流傳熱方式進(jìn)行傳熱,且在與出氣孔方向一致(即傳質(zhì)方向一致)的裂隙中對(duì)流傳熱更強(qiáng)烈。因而大塊原煤熱解溫度場(chǎng)以裂隙為中心呈多拋物面形。同時(shí)在熱解過(guò)程中,煤受熱孔隙率增大,原生裂隙擴(kuò)展延伸并生成新裂隙[24],溫度最高點(diǎn)處煤裂隙最早發(fā)育,因而拋物面溫度場(chǎng)以裂隙為中心不斷向上推移,同時(shí)由于原煤裂隙的無(wú)規(guī)則性和各向異性,形成了以不同裂隙為中心的多拋物面形溫度場(chǎng)。而人工塊煤由煤粒和水泥固結(jié)而成,無(wú)裂隙且在加熱下難以生成裂隙,具有各向同性,熱解過(guò)程中主要以熱傳導(dǎo)的方式傳熱,傳熱比較均勻但傳熱速率較低。

2種塊煤的干燥線移動(dòng)速率均大于特征溫度線,主要是由于煤中水分的蒸發(fā)使水蒸氣可以進(jìn)入塊煤中的氣相空間,傳熱速率大幅增加,使干燥線移動(dòng)速率較大。而特征溫度線所處的已加熱煤層孔隙率及裂隙相對(duì)較穩(wěn)定,雖然溫度較高但傳熱速率相對(duì)較低,因而特征溫度線移動(dòng)速率較低。大塊原煤中存在裂隙,且裂隙因熱擴(kuò)展延伸并生成新的裂隙,傳熱速率高,因而大塊原煤熱解干燥線和特征溫度線移動(dòng)速率均高于熱傳導(dǎo)率較高的人工塊煤,且裂隙對(duì)干燥線的影響更顯著,隨熱解時(shí)間增加,大塊原煤的干燥線以復(fù)雜的多拋物線形擴(kuò)展。

3 結(jié) 論

1)由于煤層熱阻使距離熱源位置越遠(yuǎn)的煤層溫度越低,升溫速率越慢。大塊原煤由于存在原生裂隙,且煤因熱生成新裂隙,裂隙中熱量以對(duì)流方式進(jìn)行傳遞,傳熱速率大幅提高,熱量傳遞與裂隙發(fā)育相互促進(jìn),使大塊原煤的傳熱速率遠(yuǎn)高于人工塊煤。

2)大塊原煤裂隙及其發(fā)育具有無(wú)規(guī)則性和各向異性,氣體在與傳質(zhì)方向一致的裂隙中對(duì)流傳熱更強(qiáng),因而熱解溫度場(chǎng)以多裂隙為中心呈多拋物面形擴(kuò)展;人工塊煤具有各向同性且裂隙極少,其熱解溫度場(chǎng)則以近似水平的形狀向上推移。

3)塊煤熱解干燥線和特征溫度線移動(dòng)速率隨熱解時(shí)間的增加逐漸降低,且同一塊煤干燥線移動(dòng)速率大于特征線移動(dòng)速率;大塊原煤中裂隙的存在和發(fā)育提高了熱解干燥線和特征溫度線移動(dòng)速率,特別是對(duì)干燥線的影響更為顯著,大塊原煤在熱解6 h時(shí)干燥線和特征溫度線移動(dòng)速率分別為21.0、12.3mm/h。

4)在實(shí)際的煤炭地下氣化過(guò)程中,裂隙的發(fā)育及煤層的低穩(wěn)定性加快傳熱速率,提高氣化效率;地下氣化過(guò)程中燃燒生成的大量煙氣在煤層中對(duì)流強(qiáng)化傳熱,亦會(huì)提高煤炭地下氣化熱解溫度場(chǎng)的擴(kuò)展速率。